臺灣博碩士論文加值系統

1987年的研究發現金粒子承載在適當的金屬氧化物上時，金粒子具有活性可催化一氧化碳的氧化反應，但此一反應的催化機制一直到現在還並不清楚。
我們在高真空腔體內蒸鍍金原子於高方向性熱解石墨(highly oriented pyrolytic graphite)基板上，改變不同的蒸鍍量以及利用不同的溫度加熱基板。在蒸鍍金原子後，利用漏氣閥將氧氣及一氧化碳氣體進氣至腔體中，並利用殘餘氣體分析儀分析一氧化碳的氧化反應中，反應氣體(氧氣、一氧化碳)與生成氣體(二氧化碳)分壓的改變，藉此研究金原子團簇對於一氧化碳氧化反應的催化效果，並利用原子力顯微鏡去量測金團簇的大小。
由實驗結果我們觀察到金原子團簇的尺度隨著背板加熱溫度而改變，當背板溫度高於320K時，金原子團簇的尺度超過10nm，此種尺度的金原子團簇對於一氧化碳的氧化反應無催化效果。當背板的加熱溫度為303K時，金原子團簇的尺度小於5nm，具有催化一氧化碳氧化反應的效果；隨著金原子團簇密度的增加，二氧化碳的分壓也隨之上升。

Gold nanoclusters supported on suitable oxide layers are active for carbon monoxide oxidation, which were discovered in 1987. Instead of employing oxide support, we have studied the catalytic activity of gold nanoparticles on highly oriented pyrolytic graphite (HOPG). HOPG surface is non-polar, inert, and easy to prepare.
Gold atoms are deposited onto HOPG via molecular beam epitaxy. Atomic force microscopy is used to observe the morphology and the size of gold clusters on HOPG.
After gold deposition, the HOPG substrate is heated to a range of temperatures to obtain Au nanoclusters of desired sizes. Oxygen gas and carbon monoxide gas are then leaked into the chamber. Residual gas analyzer is used to measure the partial pressures of carbon monoxide, oxygen, and carbon dioxide.
For gold clusters larger than 10 nm, which are prepared by heating the HOPG substrate to above 320K, we find there is no catalytic activity for gold clusters on the oxidation of carbon monoxide. For gold clusters with an average size less than 5 nm, prepared by heating the substrate to 303K, we detect an increase in the partial pressure of carbon dioxide, a clear indication of catalytic effect by gold clusters. We have also observed the increase in carbon dioxide partial pressure as the density of the gold clusters increase.

目錄
第一章 緒論
1.1 前言..................................1
1.2 高方向性熱解石墨 .....................2
第二章 金觸媒
2.1催化與觸媒.............................4
2.1.1催化( catalysis) ....................4
2.1.1.1 催化系統.. .......................4
2.1.2觸媒( catalysis) ....................9
2.2 奈米金觸媒...........................10
2.2.1 金的性質... .....................10
2.2.2奈米金觸媒製備方式................11
2.2.2.1 含浸法...........................11
2.2.2.2共沈澱法(Coprecipitation) ........11
2.2.2.3析出沈澱法( Deposition-precipitation) ....11
2.2.2.4共濺鍍法( Co-sputtering ) ................11
2.3金奈米團簇對於一氧化碳氧化反應的反應路徑............12
第三章 殘餘氣體分析儀與原子力顯微鏡
3.1 殘餘氣體分析儀………………………………14
3.1.1 基本架構………………………… ……….14
3.1.2 工作原理…………………… …………….14
3.2 原子力顯鏡……………… ………………….16
3.2.1 由來………… …………………………….16
3.2.2 原理 ……………………………………….16
3.2.3 儀器裝置………………………… ……….18
3.2.3.1 探針………………………………… 19
3.2.3.2 懸臂偏移偵測系統… ………………… 22
3.2.3.3 壓電掃描器控制系統…… …………… 23
3.2.3.4 避震系統…………………… ………… 24
3.2.3.5 控制系統.……………………………… 24
3.2.4 掃圖模式......……… ………………….25
3.2.4.1 接觸式… ……………………………… 25
3.2.4.2 非接觸式 …… …………………….… 26
3.2.4.3 輕敲式 …………… ……………………27
第四章實驗流程與裝置
4.1實驗裝置…………………. ………………… 29
4.2 實驗流程………………………………………30
4.2.1實驗流程圖……… ……………………… 30
4.2.2樣品製備……………. …………………… 31
4.2.2.1 機械幫浦……… ………………………31
4.2.2.2 渦輪幫浦…………………….……… …32
4.2.3 磊晶………….….………… ……………33
4.2.3.1 磊晶原理……………… ……………… 33
4.2.3.2 金蒸鍍…………………….……….……33
4.2.4 加熱背板…………..………………………34
4.2.5 進氣.…… ………………………….…….35
4.2.5.1漏氣閥門……………….…………………35
4.2.6 觀測…………………………………………36
第五章實驗結果與討論
5.1實驗前的預備…………….… ……………… 37
5.1.1腔體分壓……………………… …………..37
5.1.2樣品未蒸鍍金時之氣體分壓. …………… 39
5.1.3覆辣q..…………. …………………… 42
5.1.3.1 STM觀測覆量度 ………….….….……43
5.1.3.2 AFM觀測覆賓蛂K………………… ……44
5.1.3.3覆賓蛌瑪鴷峞K… …….……………….47
5.2 實驗結果………………………………………48
5.2.1實驗一……………………………………….48
5.2.2實驗二………….……………… ………….50
5.2.3實驗三………………….………………… 55
5.2.4實驗四………………….……………………62
5.2.5實驗五……………………………………….71
5.3結果比較……………………………………….75
5.3.1 基板不加熱之比較…………………………75
5.3.2 基板加熱至303K之比較……………………76
5.3.3 基板加熱超過318K之比較…………………80
第六章結論…………………….………………….82

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