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臺灣博碩士論文加值系統

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研究生:張能傑
研究生(外文):Neng-Chieh Chang
論文名稱:利用磁控濺鍍成長氧化鋅奈米點及其形貌,成分與性質分析
論文名稱(外文):ZnO nanodots grown by RF magnetron sputter:morphology, composition and properties
指導教授:劉全璞
指導教授(外文):Chuan-Pu Liu
學位類別:碩士
校院名稱:國立成功大學
系所名稱:材料科學及工程學系碩博士班
學門:工程學門
學類:材料工程學類
論文種類:學術論文
論文出版年:2008
畢業學年度:96
語文別:中文
論文頁數:90
中文關鍵詞:氧化鋅磁控濺鍍奈米點
外文關鍵詞:magnetron sputternanodotzinc oxide
相關次數:
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近年來,氧化鋅奈米材料逐漸受到產學業界的重視,因為低維度氧化鋅奈米材料展現出與塊體材料截然不同的特性,但現階段氧化鋅的成長與製作,都以化學氣相沉積為主,缺乏一些簡單且穩定的物理氣相沉積製程來製作氧化鋅的奈米結構。
本實驗一開始使用射頻濺鍍的方法,以ZnO為靶材,通入不同氣體背景條件下分成兩部分實驗,第一部份通入的氣體為80%Ar和20%H2的混合氣體,施加一連續的基板負偏壓,從-600V到0V條件的狀況下,製作Zn/ZnO奈米點結構,第二部份通入的氣體為60%Ar和40%02的混合氣體,施加-300V的基板偏壓,成長奈米點結構。
在分析方面,奈米點結構主要利用AFM和TEM去分析,利用AFM去了解製作出來奈米點的表面形貌和奈米點大小密度,而TEM可以了解奈米點的微結構,利用HR-TEM技術分析奈米點缺陷和跟成長基板的關係,成分方面利用STEM-EDS、STEM-EELS、ESCA技術去了解不同條件下的奈米點成份變化,輔以拉曼圖譜了解奈米點原子之間鍵結情形,最後,利用PL探討不同條件下奈米點發光狀況跟缺陷。
實驗結果顯示我們成功利用射頻濺鍍的方法製作出ZnO奈米點,PL也顯示出ZnO奈米點的發光特性。
Recently, low dimensional ZnO materials have been popularly investigated because of remarkable quantum confinement effects and optoelectrical properties than the
bulk counterpart. Until now, ZnO nanostructures are almost fabricated by chemical vapor deposition、hydrothermal synthesis、PLD and MBE...etc. But these methods are either poor crystalline or high expense. So we want to fabricate ZnO nanostructures in a simple and reliable process by physical vapor deposition.
RF sputtering was used with ZnO as the target under different mixture gas ambient. Two types of samples were prepared. While the first type employed 20%H2 +80%Ar mixed gas as ambient, with substrate bias varied from -600V to 0V to fabricate Zn/ZnO nanodots structure, the second type employed 40%02 +60%Ar mixed gas as ambient ,with substrate bias of -300V to fabricate nanodots structure.
In terms of characterization, the structure of nanodots is analyzed by AFM and TEM. The surface morphology and dot density is measured by AFM. Microstructure is characterized by TEM. The defects of the nanodots with microstructure relationship with substrate can be characterized by HR-TEM technique. We also use STEM-EDS、STEM-EELS and ESCA methods to analyze the composition of nanodots that grown by different experiment conditions. Finally, the optical characteristic and defects of nanodots are analyzed by Raman and Photoluminescence.
The results show that we successfully grow the single crystallite ZnO nanodots by magnetron sputtering with various optical characteristics.
中文摘要……………………………………………………………………………Ⅰ
英文摘要……………………………………………………………………………Ⅱ
誌謝…………………………………………………………………………………Ⅲ
目錄…………………………………………………………………………………Ⅳ
圖目錄………………………………………………………………………………Ⅴ
表目錄………………………………………………………………………………Ⅶ

目錄

第1章 前言 1
1.1 簡介………………………………………………………………………1
1.2 研究動機…………………………………………………………………3
第2章 理論基礎與文獻回顧 4
2.1 奈米材料………………………………………………………………4
2.2 半導體材料與量子點…………………………………………………6
2.2.1 量子點的形成機制……………………………………………………7
2.3 氧化鋅的晶體結構與性質……………………………………………10
2.3.1 氧化鋅晶體結構………………………………………………………10
2.3.2 氧化鋅性質……………………………………………………………11
2.4 製作 ZnO 奈米點的方法……………………………………………13
2.5 氧化鋅發光機制………………………………………………………15
2.6 氧化鋅拉曼光譜……………………………………………………….18
2.7 磁控濺鍍(Magnetron sputter)………………………………………23
2.8 電漿(Plasma)………………………………………………………..23
2.9 薄膜的成核機制………………………………………………………26
第3章 實驗步驟與分析儀器 29
3.1 實驗裝置………………………………………………………………29
3.2 實驗流程………………………………………………………………30
3.2.1 矽晶圓清洗……………………………………………………………30
3.2.2 實驗參數………………………………………………………………31
3.3 分析儀器簡介…………………………………………………………33
3.3.1 原子力顯微鏡 (Atomic Force Microscopy)……………………….33
3.3.2 穿透式電子顯微鏡(Transmission Electron Microscope)…………35
3.3.3 化學分析電子儀(Electron Spectroscopy for Chemical Analysis)…39
3.3.4 螢光激發光譜(Photoluminescence Spectrum)……………………40
第4章 結果與討論 42
4.1 成長Zn/ZnO nanodots……………………………………………..42
4.2 利用20% H2+80%Ar 混合氣體成長奈米點……………………42
4.2.1 結構分析…………………………………………………………48
4.2.2 成份分析…………………………………………………………55
4.2.2.1 高基板偏壓下的dot成分分析…………………………………55
4.2.2.2 低基板偏壓下的dot成分分析…………………………………60
4.3 利用40%O2+60%Ar混合氣體成長奈米點………………………64
4.4 化學分析電子儀(Electron Spectroscopy for Chemical Analysis)……………………………………………………………………………67
4.5 拉曼光譜分析……………………………………………………69
4.6 螢光激發光譜分析………………………………………………71
4.7 奈米點的成長機制探討…………………………………………76

第5章 結論 86
第6章 未來工作 87
第7章 參考文獻…………………………………………………………...………..88

圖目錄

圖 1 1 六方對稱晶格結構 2
圖 2 1能階密度N(E)對應不同系統的示意圖 5
圖 2 2 CdS的吸收、放光光譜與粒徑大小的關係 7
圖 2 3 三種異質接面磊晶的成長模式 9
圖 2 4 氧化鋅的晶格結構圖[19],其中「a」和「c」為晶格常數, 10
圖 2 5 氧化鋅green emission強度與單一氧空缺 的數量和自由載子濃度隨溫度變化關係圖 16
圖 2 6 氧化鋅晶粒之能帶橫切面圖(a)低自由載子濃度,(b)高自由載子濃度。 17
圖 2 7 存在於氧化鋅內可能缺陷之能階圖 17
圖 2 8 散射光能譜圖 18
圖 2 9 CCl4之拉曼光譜 19
圖 2 10 一般與共振拉曼光譜 20
圖 2 11 拉曼共振跟非共振的情況 22
圖 2 12 不同的晶粒取向對峰值的影響 22
圖 2 13 一般塊材氧化鋅共振拉曼光譜 22
圖 2 14 離子與表面作用示意圖 23
圖 2 15 簡單的DC和RF濺鍍系統示意圖 24
圖 2 16 分子吸附位能圖 26
圖 2 17 原子在基板表面的轟擊效應和膜的成長 26
圖 2 18 薄膜的形成過程 28
圖 3 1 本實驗過程中所使用的濺鍍系統裝置圖 29
圖 3 2 矽晶圓清洗流程圖 30
圖 3 3 實驗分析流程圖 32
圖 3 4 原子與原子之間的交互作用力 34
圖 3 5 AFM實驗裝置圖 34
圖 3 6 TEM裝置圖 36
圖 3 7 明視野(a)和暗視野(b)的成像原理 36
圖 3 8 (a)HAADF示意圖;(b) Si和SiGe HAADF 影像 37
圖 3 9 電子能量損失能譜儀裝置 38
圖 3 10 化學分析電子儀之原理示意圖 39
圖 3 11 輻射轉換 41
圖 4 1 不同基板偏壓下的表面形貌SEM影像 44
圖 4 2不同基板偏壓下的AFM圖像 45
圖 4 3不同偏壓下的奈米點平均粒徑統計 46
圖 4 4 AFM分析圖 47
圖 4 5分別為在高(-350V)和低(-100V)的基板偏壓下長在Si(100)基板上的TEM圖 49
圖 4 6 奈米點被HF (4.5%) + HNO3 (13.5%)溶液腐蝕掉之SEM圖 50
圖 4 7奈米點的高解析TEM圖 51
圖 4 8 奈米點與矽基板的方位對應圖 52
圖 4 9【a】偏壓-100V奈米點的TEM明視野圖 53
圖 4 10 Si(111)、Zn(0001)跟ZnO(0001)面結構 54
圖 4 11 Zn(0001)面跟Si(111)面堆疊關係 54
圖 4 12 高基板偏壓條件下的STEM模式下之EDS能譜圖 56
圖 4 13 高基板偏壓條件下的STEM模式下之EELS能譜圖 59
圖 4 14 低基板偏壓條件下的STEM模式下之EDS能譜圖 61
圖 4 15 低基板偏壓條件下的STEM模式下之EELS能譜圖 63
圖 4 16 通不同比例O2的SEM表面形貌圖 65
圖 4 17 40%O2+60%Ar混合氣體的cross-sectional TEM圖 65
圖 4 18 40%O2+60%Ar混合氣體STEM模式下EELS能譜圖 66
圖 4 19 不同條件下成長的奈米點ESCA分析 68
圖 4 20 三種條件奈米點拉曼共振光譜 70
圖 4 21 不同偏壓條件下奈米點的螢光激發光譜 72
圖 4 22 偏壓-100V的螢光激發光譜 72
圖 4 23 偏壓-200V的螢光激發光譜 73
圖 4 24 偏壓-300V的螢光激發光譜 73
圖 4 25 偏壓-400V的螢光激發光譜 74
圖 4 26 偏壓-500V的螢光激發光譜 74
圖 4 27 矽基板PL光譜 75
圖 4 28 40%O2+60%Ar混合氣體下奈米點的螢光激發光譜 75
圖 4 29 施加基板偏壓的電位圖 76
圖 4 30 不同基板偏壓奈米點被腐蝕完AFM圖 78
圖 4 31 腐蝕完凹洞尺寸對不同基板偏壓做圖 78
圖 4 32 奈米點腐蝕完凹洞結構圖 79
圖 4 33 濺鍍過程中腔體MO+/M++MO+ 的比例 80
圖 4 34 入射粒子撞擊鈀材示意圖 81
圖 4 35 基板偏壓大小對奈米點成份影響圖示 83
圖 4 36 成長時間不同的試片TEM圖 84
圖 4 37 奈米點成長機制示意圖 85

表目錄

表 2 1 六方晶系黃銅礦氧化鋅之特性 11
表 3 1重要實驗參數 31
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