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研究生:羅仕權
研究生(外文):Lo Shih Chuan
論文名稱:電動力學反應器之使用奈米金屬簇粒催化一氧化碳的反應研究
論文名稱(外文):The study of CO reactions by using the electrokinetics reactor with nano-metal clusters catalysts
指導教授:林修正林修正引用關係
指導教授(外文):Andrew Lin
學位類別:碩士
校院名稱:長庚大學
系所名稱:化工與材料工程研究所
學門:工程學門
學類:化學工程學類
論文種類:學術論文
論文出版年:2009
畢業學年度:97
論文頁數:70
中文關鍵詞:電動力學金屬簇粒一氧化碳反應
外文關鍵詞:electrokineticsnano-metal clustersCO reactions
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燃料電池中常用觸媒為白金 ( Pt ) ,但有CO毒化的問題,而解決方式除了添加釕 ( Ru ) 觸媒協助CO脫離觸媒表面。另一解決方式在燃料電池前,重組器分解可產生H2與CO2及降低CO濃度為重要步驟。由於甲烷重組器及甲醇重組器,其皆須在高溫下運作。一般而言,甲烷重組器 (蒸氣重組) 為650 oC之觸媒反應器,甲醇重組為350 oC之觸媒反應器。藉由參考90年代Dr. Debra. R. Rolison 為主發展的電動力學反應系統為基礎,利用沸石隔離白金電極在電場的直接碰觸而研究電場中白金簇粒在低離子強度中 (去離子水) 的催化反應,可促進反應速率及選擇性氧化反應的效應。
本研究設計平板型的電動力學反應器,利用在兩鈦電極板在
3 mm流道形成電場強度 80 V / cm ,探討一氧化碳在白金、金、白金與金承載在碳上且懸浮於去離子水中,一氧化碳轉化為二氧化碳的濃度含量變化並驗證此反應系統的可行性。實驗結果顯示在電場效應下,可促進CO轉化為CO2 的反應速率。
Nano-metal clustes reactions in an applied electric field by using the electrokinetics effect in assisting a reaction and this study is learning the oxidation reaction of CO in an electrokinetics reactor. Regarding Dr. Debra R. Rolison. et al. previous research, their results demonstrated that electrified micro-heterogeneous catalysis reaction system is capable to drive catalytic processes with applied dc voltages in low ionic strength de-ionized water with dispersion of microelectrodes, such as platinum incorporated zeolites, to promote the reaction rates or the selectivity of various reactions.
This study was using platinum metal clusters、gold metal clusters、carbon supported platinum and gold metal clusters in de-ionized water suspension. Upon applying a dc electric field strength of 80 V/cm between two feeder electrodes in this high impedance pure water electrokinetics reactor and the experiment results indicates that electric field promote the reaction rates for CO conversion to CO2 .
目錄
第一章 序論……………………………………………………………..1
1.1前言…………………………………………………………………..1
1.2甲醇重組器的簡介…………………………………………………...3
1.2-1 甲醇重組反應機制與類型……………………………………5
1.3 研究動機與目的…………………………………………………….7
第二章 文獻回顧………………………………………………………..8
2.1電動力學的原理與應用……………………………………………..8
2.2電場異相催化……………………………………………………….11
2.3 電場效應…………………………………………………………...14
2.4 球型微粒電極…………………………………………………..…..17
2.5 低離子強度………………………………………………...21
2.6 選擇性氧化………………………………………………………...26
2.7 一氧化碳觸媒氧化………………………………………………..28
2.7-1 白金觸媒…………………………………...………………...28
2.7-2 金觸媒…………………….………………………..………...29
第三章 電動力學反應器之實驗設計與方法………………………....31
3.1實驗裝置與材料……………………………………………………34
3.1-1 實驗裝置設計及反應器組裝………………………………..34
3.1-2 實驗選用藥品及材料………………………………………..36
3.2 量測與分析系統………………………………………………….38
3.2-1產出氣體組成分析…………………………………………...38
3.2-2檢量線………………………………………………………...40
3.3 實驗條件及選用觸媒……………………………………………...44
第四章 結果與討論……………………………………………………45
4.1 100% Pt觸媒在電場效應下對一氧化碳的影響………………….45
4.2 10% Pt/C 觸媒在電場效應下對一氧化碳的影響………………..49
4.3 20 % Au/C 觸媒在電場效應下對於一氧化碳的影響……………51
4.4 反應器中一氧化碳下降濃度……………………………………...53
第五章 結論……………………………………………………………54
參考文獻………………………………………………………………..55













圖目錄
圖1-1微重組型燃料電池系統結構圖…………………………………5
圖1-2 甲醇氧化反應路徑………………………………………………6
圖2-1電雙層外緣之電滲透流的示意圖………………………………9
圖2-2 流動電位之產生示意圖…………………………………………9
圖2-3 帶電粒子之電泳與電雙層外緣之電滲透流的示意圖………..10
圖2-4 沈降電位之產生示意圖………………………………………..11
圖2-5 Zeolite - modified electrode …………………………….12
圖2-6 Zeolite - supported ultramicroelectrodes…………….12
圖2-7 Dr. Rolison 電動力學反應器示意圖…………………………13
圖2-8 參考Dr. Rolison 其反應器系統主要的特性………………...14
圖2-9 電場對催化反應的影響………………………………………..15
圖2-10 不同熱通量下,電場與熱傳係數的關係……………………15
圖2-11 等效電場對酯交換反應的影響………………………..……16
圖2-12 加入白金簇粒而增加法拉第電流……………………..……18
圖2-13 使用不同Pt particles的載體的比較………………………...19
圖2-14 電解純水與加入RuO2 – NaY 觸媒 I-V curve 比較.........20
圖2-15 比較高阻抗純水 V.S 加入NaOH…………………………...25
圖3-1 Dr. Rolison 反應器專利設計圖………………………………..31
圖3-2實驗反應器裝置示意圖…………………………………………34
圖3-3反應器組裝與實驗流程圖………………………………………35
圖3-4氣相層析儀器設備示意圖………………………………………39
圖3-5檢量線流程圖……………………………………………………40
圖3-6不同濃度下CO 檢量線 (面積 V.S 體積百分濃度)…………42
圖3-7不同濃度下CO2 檢量線 (面積 V.S 體積百分濃度)……….43
圖4-1 CO 與100% Pt觸媒在電場效應下 (時間V.S CO2 濃度)…..47
圖4-2 CO與100 % Pt觸媒在電場效應下(長時間V.S CO2 濃度)…48
圖4-3 CO與10 % Pt/C觸媒電場效應下(長時間V.S CO2 濃度)…...50
圖4-4 CO與20% Au/C觸媒電場下 (時間V.S CO2 濃度)…………52
圖4-5 反應器中一氧化碳下降濃度變化……………………………..53















表目錄
表1-1 RMFC、PEMFC 及DMFC 之比較…………………………….4
表2-1電解 (苯 + 純水) 的溶液,不同分散式電極的電流值……….20
表2-2丙烯的選擇性氧化,在電場異相催化的反應及控制的條件...27
表3-1 Dr. Rolison的反應器 VS 自身設計反應器比較….……........32
表3-2 Dr. Rolison 1994 三篇專利主要做的實驗條件……………….33
表3-3實驗藥品及材料……………………………………………….36
表3-4 實驗儀器及設備……………………………………………….37
表3-5 GC 實驗條件設定……………………………………………39
表3-6 等比例氣體配置不同的CO 濃度…………………………….41
表3-7 GC 徵測不同CO濃度下的面積…………………………….41
表3-8 等比例氣體配置不同的CO2 濃度……………………………42
表3-9 GC 徵測不同CO2濃度下的面積……………………………43
表3-10 實驗條件及選用觸媒…………………………………………44
參考文獻
[1] 詹前歆, ” 燃料電池用之甲醇重組器冷起動過程之產氫特性研究 ”,崑山科技大學,碩士論文 ( 2005 )
[2] 李邦哲, ” 新能源的明日之星 - 燃料電池 ”,台灣綜合展望, ( 2002 ) 131
[3] D. Cao, G. –Q. Lu, A. Wieckowski, S. A. Wasileki, M. Neurock, “ Mechanisms of Methanol Decomposition on Platimun : A Combined Experimental and ab Inito Approach ”, J. Phys. Chem. B 109 ( 2005 ) 11622
[4] 劉永彰、葛煥彰, ” 電動力現象的基本理論 “ , 化工, 45 ( 1998 ) 77
[5] M. P. Hughes, “ AC Electrokinetics:Applications for Nanotechnology ”, 7th. Foresight conference on molecular nanotechnology. ( 2002 )
[6] M. W. J. Prins , W. J. Welters, J. W. Weekamp, “ Fluid Control in Multichannel Structures by Electrocapillary Pressure ”, Science. 291 ( 2001 ) 277
[7] D. Lastochkin, R. Zhou, P. Wang, Y. Ben, H. Chang, “ Electrokinetic micropump and micromixer design based on ac faradaic polarization ”, J. Appl. Phys. 96 ( 2004 ) 1730
[8] D. R. Meldrum and M. R. Holl, “ Microscale Bioanalytical Systems ”, Science. 297 ( 2002 ) 1197

[9] D. R. Rolison, “ Zeolite-Modified Electrodes and Electrode-Modified Zeolites ”, Chem. Rev. 90( 1990 ) 867.
[10] D. R. Rolison, E. A. Hayes, W. E. Rudzinski, “ Electrode-Modified
Zeolites : Electrode Microstructures Contained in and on a
Heterogeneous Catalyst ”, J. Phys. Chem. 93 ( 1989 ) 5524
[11] D. R. Rolison, C. A. Bessel, “ Electrocatalysis and Charge – Transfer
Reactions at Redox – Modified Zeolites ”, Acc. Chem. Res. 33
( 2000 ) 737
[12] D. R. Rolison, J. Z. Stemplet, “ Electrified Microheterogeneous Catalysis in Low ionic Strength Media ”, J. Chem. Soc., chem. Commun. ( 1993 ) 25
[13] C. A. Bessel, D. R. Rolison, “ Microheterogeneous dispersion electrolysis with nanoscale electrode – modified zeolites ”, J. Electroanal. Chem 439 ( 1997 ) 97
[14] 盧冠忠,“ 電場對催化作用的影響 ” ,石油化工,23 ( 1994 )
[15] 王友剛,李瑞陽,“ 電場強化乙醚自然對流和池沸騰換熱 ”,化工學報,56 ( 2005 )
[16] 歐光南,何碧姻,曹學功,“ 電場增強催化作用 ”,催化學報,22 ( 2001 )
[17] Henglein, “ Electrochemical reactions of some organic free radicals at colloidal silver in aqueous solution ”, J. Phys. Chem. 84 ( 1980 ) 3461
[18] M. Graetzel, “ Artificial Phosynthesis Water Cleavage into Hydrogen and Oxygen by Visible light ”, Acc. Chem. Res. 14 ( 1981 ) 376
[19] P.A. Jacobs, N. I. Jaeger, P. Jiru, G. Schulz-Ekloff, “ Metal Microstructures in Zeolites ”, Elsevier Scientific, Amsterdam. ( 1982 )
[20] M. Fleischmann, J. Ghoroghchian, S. Pons, “ Electrochemical Behavior of Dispersion of Spherical Ultramicroelectrodes. 1. Theoretical Considerations ”, J. Phys. Chem. 89 ( 1985 ) 5530
[21] M. Fleischmann, J. Ghoroghchian, D. R. Rolison, “ Electrochemical Behavior of Dispersion of Spherical Ultramicroelectrodes ”, J. Phys. Chem. 90 ( 1986 ) 6392
[22] 田福助,“ 電化學基本原理與應用 ” ,五洲出版社 ( 1999 )
[23] J. Zhang and R. Datta, “ Sustained Potential Oscillation in proton Exchange membrane Fuel Cells with Pt-Ru as Anode Catalyst ”, J. Electrochem Soc. 149 ( 2002 ) 1423
[24] M. J. Kahlich, H. A. Gasteiger,R. J. Behm, “ Kinetics of the Selective CO Oxidation in H2 – Rich Gas on Pt/Al2O3 ”, J. Catal. 171 ( 1997 ) 93
[25] A. Manasilp, E. Gulari, “ Selective CO oxidation over Pt/alumina catalysts for fuel cell applications ” , Appl. Catal. B. 37 ( 2002 ) 17
[26] M. Haruta, T. Kobayashi, H. Sano and N. Yamada, Novel Gold
Catalysts for the Oxidation of Carbon Monoxide at a Temperature
far below 00C ” , Chem lett, ( 1987 ) 405
[27] 董慕愷,陳郁文,“ 奈米金觸媒 ”,科學發展 ( 2005 )
[28] D. R. Rolison, J. Z. Stemple, “ Electrified Microheterogeneous
Catalysis ”, U.S. Patent 5,288,371. ( 1994 )
[29] D. R. Rolison, J. Z. Stemple, “ Oxidation of Organic Materials by Electrified Microheterogeneous Catalysis ”, U.S. Patent 5,296,106. ( 1994 )
[30] D. R. Rolison, J. Z. Stemple, “ Decomposition of Halogenated and Polyhalogenated Organic Materials by Electrified Microheterogeneous Catalysis ”, U.S. Patent 5,282,936. ( 1994 )
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