(35.175.212.130) 您好!臺灣時間:2021/05/15 10:45
字體大小: 字級放大   字級縮小   預設字形  
回查詢結果

詳目顯示:::

我願授權國圖
: 
twitterline
研究生:林允達
研究生(外文):Yun-Da Lin
論文名稱:發展微乳化電層析方法檢測環境水樣中的磺胺類藥物
論文名稱(外文):Development of microemulsion electrokinetic chromatographic method for sulfonamide analyses in environmental water
指導教授:黃悉雅
指導教授(外文):Hsi-Ya Huang
學位類別:碩士
校院名稱:中原大學
系所名稱:化學研究所
學門:自然科學學門
學類:化學學類
論文種類:學術論文
論文出版年:2009
畢業學年度:97
語文別:中文
論文頁數:127
中文關鍵詞:發展微乳化電層析方法檢測環境水樣中的磺胺類藥物
外文關鍵詞:Development of microemulsion electrokinetic chromatogra
相關次數:
  • 被引用被引用:0
  • 點閱點閱:130
  • 評分評分:
  • 下載下載:0
  • 收藏至我的研究室書目清單書目收藏:0
本論文是以微乳化電層析(microemulsion electrokinetic chromatography, MEEKC)技術進行磺胺類藥物(sulfonamides)分離的研究,在尋找最好的分離條件後,為達到更好的偵測感度,進行線上樣品濃縮(on-line sample concentration)方法的開發。研究發現磺胺類藥物隨著溶液pH值轉變,可以陰離子、中性或陽離子存在,在低pH值條件下以陽離子選擇徹底注射 (cation-selective exhaustive injection and sweeping, CSEI-Sweeping) 方式放大磺胺類藥物的訊號效果不佳。接下來嘗試在較高pH值條件下,以陰離子選擇徹底注射(anion-selective exhaustive injection and sweeping, ASEI-Sweeping)方式進行其線上濃縮,效果明顯提升,但其中SPD分析物無法檢測到。最後結合陰離子選擇注射與陽離子選擇注射(anion-cation-selective exhaustive and sweeping, ACSEI-Sweeping)兩步驟進行線上濃縮,發現可以檢測所有磺胺類分析物,且其檢測感度接近單獨ASEI-Sweeping方式。
論文另一部分嘗試以反向遷移微胞堆積-陰離子注射(stacking with reversed migration micelles - anion selective exhanstive injection﹐SRMM-ASEI)方式進行磺胺類藥物線上濃縮。探討樣品基質pH值與電壓注射秒數等因素對於放大效果之影響。最後比較SRMM-ASEI與ACSEI-Sweeping兩種方法效果,並且討論應用於環境中水樣(地下水、魚塭水與養殖廢水)檢測磺胺類藥物的可行性。
In this thesis, sensitive and selective on-line concentration method coupled with microemulsion electrokinetic chromatography (MEEKC) technology has been mainly developed to detect and separate sulfonamide compounds. After optimal the separation condition, several on-line sample concentration methods were examined to find the better method for improving detection sensitivity of sulfonamides. All sulfonamides are able to be converted to anionic, neutral or cationic forms. A cation-selective exhaustive injection and sweeping (CSEI-sweeping) method was first used to enhance the sulfonamide signals under a sample matrix of low pH condition. The result indicated that it’s not good for sulfonamide concentration. Next, an anion-selective exhaustive injection and sweeping (ASEI-sweeping) method under a sample matrix of high pH was evaluated. The ASEI-sweeping method enhanced significantly their signals, but sulfapyridine (SPD) could not be detected. Consequently, a combination of ASEI- and CSEI-sweeping method (anion-cation-selective exhaustive and sweeping, ACSEI-sweeping) was utilized to stack the sulfonamides. All the sulfonamides could be detected by this ACSEI-sweeping method, and a relatively good detection sensitivity that was close to ASEI-sweeping method, was acquired.
The other part of this thesis attempted to process the on-line sample concentration of sulfonamides by stacking with reversed migration micelles-anion selective exhaustive injection (SRMM-ASEI) method. The effect of sample matrix’s pH and electrokinetic injection time on the stacking ability of sulfonamides were examined. The concentration ability between the ACSEI-sweeping and SRMM-ASEI methods was also compared. Finally, the feasibility of the two on-line concentration methods that were applied to the determination of sulfonamides in environmental water sample (ground water and aquaculture water), was also evaluated.
目錄
摘要
ABSTRACT
謝誌
目錄
圖目錄
表目錄
第一章 緒論
1-1. 磺胺類藥物介紹
1-2. 磺胺類藥物的作用原理
1-2-1. 磺胺藥物的抗菌範圍
1-2-2. 磺胺類藥物的抗藥性
1-3. 磺胺類藥物的解離
1-4. 相關法規
1-5. 毛細管電泳在磺胺類藥物的研究
1-5-1. 磺胺類藥物於毛細管電泳研究概況
1-5-2. 微胞電層析研究磺胺類藥物概況
1-5-3. 磺胺類藥物與線上濃縮技術研究概況
1-6. 研究動機
第二章 毛細管電泳簡介
2-1. 毛細管電泳概論
2-2. 毛細管電泳系統
2-3. 毛細管電泳的原理
2-3-1. 電滲流(electroosmotic flow﹐EOF)
2-4. 毛細管微乳化電層析
2-4-1. 微乳化溶液
2-4-2. 微乳化電層析分離機制
2-4-3. 微乳化電層析常用變因
第三章 線上樣品濃縮
3-1. 線上樣品濃縮簡介
3-2. 線上樣品濃縮相關方程式
3-3. 線上樣品濃縮技術介紹
1.正常堆積模式(Normal Stacking Mode, NSM)
2.大體積樣品堆積(Large-Volume Sample Stacking,LVSS)
3.場放大樣品注射法(Field-Amplified Sample Stacking,FASS)
4.等速電泳法(Isotachophoresis,ITP)
5.酸鹼環境堆積(pH-Mediated stacking,pH-MS)
6.掃略式堆積模式(SWEEPING)
7.反向電極極性堆積模式(Reverse Electrode Polarity Stacking Mode, REPSM)
8.反向遷移微胞堆積(Stacking with Reverse Migration Micelles, SRMM)
9.反向遷移微胞與水之堆積(Stacking using Reverse Migration Micelles and Water Plug, SRW)
10.場放大樣品注射法(Field-Enhanced Sample Injection, FESI)
11.反向遷移微胞之場放大樣品注射法(Field-Enhanced Sample Injection with Reverse Migration Micelles, FESI-RMM)
12.Acetonitrile-Stacking
13.陽離子選擇性徹底注射(Cation-Selective Exhaustive Injection and Sweeping,CSEI-SWEEPING)
14.陰離子選擇性徹底注射(Anion-Selective Exhaustive Injection and Sweeping,ASEI-SWEEPING)
15.連續陰陽離子選擇性注射(anion-/cation-selective injection, SACSI)
第四章 實驗介紹
4-1. 儀器
4-2. 實驗藥品
4-3. 磺胺類用陰陽離子注射法之條件
4-3-1. 毛細管處理條件
4-3-2. 微乳化溶液之配製(最佳化條件)
4-3-3. 磺胺類標準品配製
4-3-4. CSEI-Sweeping最佳化條件
4-3-5. ASEI-Sweeping最佳化條件
4-3-6. ACSEI-Sweeping最佳化條件
4-3-7. SRMM-ASEI最佳化條件
4-3-8. 自動毛細管電泳儀參數設定
第五章 結果與討論
5-1. 微乳化電層析分離磺胺類方法之最佳化
5-1-1. 不同共界面活性劑對磺胺類分離的影響
5-1-2. 油相對磺胺類藥物分離的影響
5-1-3. 樣品基質與背景電解液比例對磺胺類分離的影響
5-1-4. 管柱溫度對磺胺類分離的影響
5-1-5. 最佳化的微乳化電層析條件
5-2. 陽離子選擇性徹底注射-掃略式-微乳電層析(CSEI-SWEEPING-MEEKC)
5-2-1. 改變樣品基質濃度
5-2-2. 改變酸段注射秒數
5-2-3. 水段注射秒數變化
5-2-4. 改變酸段離子濃度
5-2-5. 添加ACN於樣品基質
5-3. 陰離子選擇性徹底注射-掃略式-微乳電層析(ASEI-SWEEPING-MEEKC)
5-3-1. 酸段秒數變化
5-3-2. 水段秒數變化
5-3-3. 樣品基質pH值變化
5-3-4. 樣品基質離子濃度變化
5-3-5. 電壓注射秒數影響
5-4. 陰/陽離子連續注射法(ANION/CATION SUCCESSIVE INJECTION)
5-4-1. 改變標準品配製溶液
5-4-3. 酸段離子濃度改變
5-4-4. 酸段水段秒數變化
5-5. 反向遷移微胞堆積-陰離子注射
5-5-1. 反向遷移微胞堆積 (Stacking with Reverse Migration Micelles, SRMM)
5-5-2. 反向遷移微胞堆積-陰離子注射(SRMM-ASEI)
5-5-3. 改變樣品基質pH值
5-5-4. 陰離子注射-改變電壓堆積秒數
5-6. 比較ACSEI-SWEEPING與SRMM-ASEI
5-7. 實際樣品
5-8. 結論
參考文獻



圖目錄
圖1-1. 磺胺類分子主要結構
圖1-2. 磺胺類藥物作用原理
圖1-3 磺胺類藥物的解離示意圖
圖2-1. 毛細管電泳簡圖
圖2-2. 電雙層示意圖
圖3-2. 場放大樣品注射法(FASS)流程示意圖
圖3-3. 等速電泳堆積(ITP)流程示意圖
圖3-4. 酸鹼環境堆積(PH-MEDIATED STACKING,PH-MS)
圖3-5. 掃略式堆積模式(SWEEPING)
圖3-6. 反向遷移微胞堆積(SRMM)流程示意圖
圖3-7. 陰離子選擇性徹底注射(ASEI)流程示意圖
圖4-1. 解離常數分布圖
圖5-1. 不同共界面活性劑對磺胺類分離
圖5-2. 油相種類對磺胺類藥物分離
圖5-3. 樣品中甲醇與PH2溶液之比例對磺胺類藥物分離
圖5-4. 管柱溫度對磺胺類藥物分離影響
圖5-5. 最佳MEEKC分離條件
圖5-6. CSEI-SWEEPING-MEEKC的流程示意圖
圖5-7. 改變樣品基質濃度對CSEI-SWEEPING方法的影響
圖5-8. 改變酸段注射秒數對CSEI-SWEEPING方法的影響
圖5-9. 水段注射秒數變化對CSEI-SWEEPING方法的影響
圖5-10. 改變酸段離子濃度對CSEI-SWEEPING方法的影響
圖5-11. 添加ACN於樣品基質對CSEI-SWEEPING方法的影響
圖5-12. ASEI-SWEEPING-MEEKC示意圖
圖5-13. 酸段秒數變化對ASEI-SWEEPING影響
圖5-14. 水段秒數變化對ASEI-SWEEPING影響
圖5-15. SPD之PKA分布圖
圖5-16. 樣品基質PH值變化對ASEI-SWEEPING影響
圖5-17. 樣品基質離子濃度變化對ASEI-SWEEPING影響
圖5-18. 電壓注射秒數提升對ASEI-SWEEPING影響
圖5-19. 先注射陰離子再注射陽離子
圖5-20. 先注射陽離子再注射陰離子
圖5-21. 先注射陰離子接著酸水段再注射陽離子
圖5-22. 三種注射方式放大結果比較
圖5-23. 陽離子選擇性注射法中ACN與METHANOL為樣品基質之影響
圖5-24. 陰離子擇性注射法中ACN與METHANOL為樣品基質之影響
圖5-25. 陰離子水段秒數改變對陰/陽離子連續注射法影響
圖5-26. 陽離子酸段離子濃度改變對陰/陽離子連續注射法影響
圖5-27. 陽離子酸段秒數變化對陰/陽離子連續注射法影響
圖5-29. 陽離子水段秒數變化對陰/陽離子連續注射法影響
圖5-29. 用陰/陽離子連續注射法個別注射陽離子與陰離子
圖5-30. 反向遷移微胞堆積-陰離子注射
圖5-31. 反向遷移微胞堆積
圖5-32. 樣品基質離子濃度對反向遷移微胞堆積影響
圖5-33. 反向遷移微胞堆積-陰離子注射比較
圖5-34. 反向遷移微胞堆積示意圖
圖5-35. 樣品注滿毛細管示意圖
圖5-36. 反向遷移微胞堆積-陰離子注射示意圖
圖5-37. 改變樣品基質PH值對SRMM-ASEI影響
圖5-38. 改變電壓堆積秒數對SRMM-ASEI影響
圖5-39. 比較ACSEI-SWEEPING與SRMM-ASEI最佳化
圖5-40. 實際樣品(地下水與魚塭水樣)



表目錄
表1-1. WHO規定食品中磺胺類抗生素最大殘留容許量(MRL)
表1-2. 我國食品中之動物用藥殘留量
表1-4. MEKC近年文獻整理
表1-3. CZE近年文獻整理
表1-3. CZE近年文獻整理(續)
表1-5. 線上濃縮技術歷年文獻整理
表1-6. 目前歷年最佳CE與LC方法整理
表1-6. 目前最佳CE與LC方法整理(續)
表4-1. 儀器設備名稱與規格
表4-2. 本實驗所使用之藥品名稱及廠牌介紹
表4-3. 本實驗使用的九種磺胺類藥物介紹
表4-4. 自動毛細管電泳儀參數設定
表5-1. 最佳MEEKC分離條件之LOD值
表5-2. 比較CSEI、ASEI、ACSEI與SRMM-ASEI的LOD比較
表5-3. 實際樣品地下水與魚塭水樣回收率
1.R. Hoff, T. B. L. Kist, J.Sep.Sci.2009,32,854
2.邱傳松,林玉淳,彭紫君;最新藥物學;匯華圖書出版
3.C.-E. Lin, C.-C. Chang, W.-C. Lin, J. Chromatography A 1997, 759, 203
4.Establishment of Maximum Residues Levels of Veterinary Medical Products in Foodstuffs of Animal Origin. European Community Council Regulation 2377/90. Off. J. Eur. Commun.1990, L224, 1.
5.C. L. Ng, H. K. Lee, S. F. Y. Li, J. Chromatogr. 1992, 598, 133
6.C.-E. Lin, W.-C. Lin, Y.-C. Chen, S.-W. Wang, J. Chromatography A 1997, 792, 37
7.C.-E. Lin, C.-C. Chang, W.-C. Lin, J. Chromatography A 1997, 768, 105
8.R. F. Cross, J. Cao, J. Chromatography A 1997, 786, 17
9.R. F. Cross, J. Cao, J. Chromatography A 1998, 809, 159
10.R. F. Cross, J. Cao, J. Chromatography A 1998, 818, 217
11.R. F. Cross, J. Cao, J. Chromatography A 1999, 849, 575
12.R. F. Cross, A. M. Smairl, J. Chromatography A 2001, 929, 113
13.M.-R. S. Fuh, S.-Y. Chu, Analytica Chimica Acta 2003, 499 ,215
14.S.-C. J. Jorge, G.-C. M. Ana, G.-G. Laura, Electrophoresis 2007, 28, 4164
15.G. Font, J.-G. Ana, J. Chromatography A 2007, 1159, 233
16.M. Ma, H.-S. Zhang, L.-Y. Xiao, L. Xiao, P. Wang, H.-R. Cui, H. Wang, Electrophoresis 2007, 28, 4091
17.P. B. Wright, J. G. Dorsey, Anal. Chem. 1996, 68, 415
18.J. J. B. Nevado, G. C. Penalvo, Journal of Liquid Chromatography 1999,22 , 1975
19.J. J. B. Nevado, G. C. Penalvo, J. Sep. Sci. 2005, 28, 543
20.S.Lamba, S. K. Sanghi, A. Asthana, M. Shelke, Anal. Chim. Acta 2005, 552, 110
21.M. E. P. Hows, D. Perrett, J. Kay, J. Chromatography A1997,768,97
22.M. T. Ackermans, J. L. Beckers, F. M. Everaerts, H. Hoogland, M. J. H.Tomassen, J. Chromatogr. 1992, 596, 101
23.C. L. Ng, H. K. Lee, S. F. Y. Li, J. Chromatogr. 1993, 632
24.T. You, X. Yang, E. Wang, Analyst, 1998, 123, 2357

25.J. R. Veraart, C. Gooijer, H. Lingeman, J. High Resol. Chromatogr. 1999, 22, 183
26.A. Wang, F. Gong, H. Li, Y. Fang, Analytica Chimica Acta 1999, 386, 265
27.E. Minnoor, Y. Liu, D. J. Pietrzyk, Journal of Chromatography A 2000, 884, 297
28.M. Jalali-Heravi, Z. Garkani-Nejad, Journal of Chromatography A 2001, 927, 211
29.J. J. B. Nevado, G. C. Penalvo , Journal of Chromatography A 2001, 918, 205
30.A. Jouyban a, B. H. Yousefi, Computational Biology and Chemistry 2003, 27, 297
31.B. Santos, A. Lista, , B. M. Simonet, A. Rios, M. Valcarcel, Electrophoresis 2005, 26, 1567
32.L. Fan, L. Liu, H. Chen, X. Chen, Z. Hu, Journal of Chromatography A 2005, 1062, 133
33.J. S.-C. Jorge, M. G.-C. Ana, G.-G. Laura, C.-B. Carmen, Electrophoresis 2006, 27, 4060
34.M. Ma, H.-S. Zhang, L.-Y. Xiao, L. Xiao, P. Wang, H.-R. Cui, H. Wang, Electrophoresis 2007, 28, 4091
35.T. Li, Z.-G. Shi, M.-M. Zheng, Y.-Q. Feng, Journal of Chromatography A 2008, 1205,163
36.A. K. BISWAS, G. S. RAO, N. KONDAIAH, A. S. R. ANJANEYULU, J. K. MALIK, J. Agric. Food Chem. 2007, 55, 8845
37.K.-H Lu, C.-Y. Chen, M.-R. Lee, K.-H. Lu et al. / Talanta 2007, 72, 1082
38.丁望賢,劉學穎;國立中央大學化學研究所碩士論文, 九十二年六月
39.M. G. Khaledi, “High-performance capillary electrophoresis : theory, techniques, and application”: New York: Wiley(1998).
40.J. Xu, Z. Chen, J. C. Yu, C. Tang, J. Chromatography A 2002, 942, 289
41.W. Buchberger, K. Winna, J. Chromatography A1996, 739, 389
42.A. Weston, P. R. Brown, HPLC and CE:Principle and Practice,San Diego,1997
43.丁望賢,吳斯燻;國立中央大學化學研究所碩士論文, 九十四年六月
44.K. D. Altria, Journal of Chromatography A 2000, 892, 171
45.黃悉雅,黃意雲;中原大學化學系碩士論文, 九十一年七月
46.黃悉雅,連偉志;中原大學化學系碩士論文, 九十四年六月
47.Wolfgang W. Buchberger, Methods in Molecular Biology,vol.384
48.C. W. Klampfl, Electrophoresis 2003, 24, 1537
49.G. Li, Z. Chen, M. Liu, Z. Hu, Analyst 1998, 123, 1501
50.黃悉雅,魏麒修;中原大學化學系碩士論文,九十五年七月
51.K. D. Bartle, P. Myers, Capillary Electrochromatography,Royal Society of Chemistry,UK, 2001
52.R.-L. Chien, D. S. Burgi, Anal. Chem 1992, 64, 489A
53.Z. Liu, P. S. Sam, S. R. McClure, J.Chromatogr. A 1994,673 125
54.J. P. Quirino, S. Terabe, J.Chromatogr.A 2000, 902, 119
55.M. Damon, D. Osbourn, J. Weiss, C. E. Lunte, Electrophoresis 2000, 21, 2768
56.T. J. Thompson, F. Foret, P. Vouros, B. L. Karger, Anal.Chem 1993, 65, 697
57.J. P. Quirino, S. Terabe, J.Chromatogr.A. 2002, 965, 357
58.F.-K. Liu, J. Chromatogr. A. 2007, 1167, 231
59.J. P. Quirino, S. Terabe, Anal.Chem. 1998, 70, 149
60.J. P. Quirino, K. Otsuka, S. Terabe, J. Chromatogr.B. 1998, 714, 29
61.H.-B. Javier; G.-M. J. Francisco, Journal of Chromatography A 2005, 1100, 236
62.T. M. H. Choy, W.-H. Chan, A. W. M. Lee, Electrophoresis 2003, 24, 3116
63.S. K. Terence, S. L. Jia, C. W. Huie, Electrophoresis 2001, 22, 2159
64.Y.-H. Lin, J.-F. Chiang; M.-R. Lee, Electrophoresis 2008, 29, 2340
65.A. Macia, F. Burrull, C. Aguilar, Electrophoresis 2004, 25, 428
66.H.-Y. Huang, S.-H. Hsieh, Electrophoresis 2008, 29, 3905
QRCODE
 
 
 
 
 
                                                                                                                                                                                                                                                                                                                                                                                                               
第一頁 上一頁 下一頁 最後一頁 top