臺灣博碩士論文加值系統

本研究利用顆粒狀石墨電極對2,4-二氯酚進行電化學電解。改變施加電流強度或系統流速，探討電化學氧化還原反應對2,4-二氯酚分解速率的影響，並評估此方法之可行性。
當系統流速為5 mL/min時改變電流強度為30 mA、100 mA及150 mA，2,4-二氯酚經24小時的氧化處理，效率皆可達98 %以上。石墨對2,4-二氯酚分解的反應速率 會隨電流強度增加而增快，其值由5.05×10-14 1/ms2增加至9.51×10-14 1/ms2。當系統流速為5 mL/min、30 mL/min及50 mL/min，電流強度為100 mA，2,4-二氯酚經12小時氧化處理，5 mL/min的處理效率可達80 %以上，30 mL/min及50 mL/min的處理效率可達95 %。質量傳導係數 會隨系統流速增加而增快，其值由7.83×10-4 kg/m2s增加至2.98×10-3 kg/m2s。石墨對2,4-二氯酚分解的反應速率 隨系統流速增加而增快，其值由4.72×10-14 1/ms2增加至1.45×10-13 1/ms2。可知2,4-二氯酚氧化效率決定於反應速率 及質量傳導係數 。
在不同電流強度及不同系統流速下，由氯離子平衡結果得知2,4-二氯酚完全脫氯，而2,4-二氯酚氧化過程中仍有中間產物生成，顯示2,4-二氯酚並無完全氧化形成無機物。
以顆粒狀石墨電極直接對於含氯酚類有機污染物進行電化學還原法的降解作用，經過18小時的還原處理，其效率最高只有20 %，顯示電化學還原對於2,4-二氯酚之分解效率並不佳。
電化學氧化反應中除了使2,4-二氯酚降解之外，亦會讓2,4-二氯酚完全脫氯。由石墨脫附結果顯示在電解反應進行中石墨會將吸附的有機物質釋出，並同時將物質進行分解反應，石墨所吸附之2,4-二氯酚大多數皆被電流氧化分解，也証明了顆粒狀石墨電極在應用上的可行性及能力。整體而言，顆粒狀石墨電極用於含有氯酚類污染處理上是可行的，使用操作上容易且設置的費用不高，對於未來在地下水污染整治之應用具有相當大的潛力。

Electrochemical degradation of 2,4-dichlorophenol using granular graphite electrodes technology was studied in this research. The feasibility as well as the degradation efficiency were studied as functions of applied current and flow rate.
When the flow rate of the electrochemical reaction system was 5 mL/min, the degradation efficiency of 2,4-dichlorophenol under the current of 30 mA, 100 mA and 150 mA reached as high as 98% after 24 hours of oxidation process. The degradation rate constants, , increased from 5.05×10-14 1/ms2 to 9.51×10-14 1/ms2 with increasing current intensity. When the flow rate was 5 mL/min, the degradation efficiency reached 80% after 12 hours of oxidation process where the current intensity was 100mA, and it reached 95% when the flow rates were 30 mL/min and 50 mL/min under the same current intensity and oxidation time. The mass transfer rate, gm1, increased from 7.83×10-4 kg/m2s to 2.98×10-3 kg/m2s and from 4.72×10-14 1/ms2 to 1.45×10-13 1/ms2 by increasing the flow rate. The oxidation efficiency of 2,4-dichlorophenol has a positive correlation with reaction rate and mass transfer rate gm1.
This research revealed that 2,4-dichlorophenol did not degrade into inorganic matters because there were intermediate products in the oxidation process.
The efficiency of electrochemical reducing degradation of 2,4-dichlorophenol using granular graphite electrodes technology after 18 hours was only 20%. The reducing degradation technology does not nearly as good results as the oxidation process.
In the oxidation of electrochemical reaction, the mass balance of Cl- in the dechlorination process showed that 2,4-dichlorophenol had degraded. An experiment graphite desorption on 2,4-dichlorophenol after the completion of electrochemical reaction indicated that the organic matter was liberated from the surface of graphite and degraded during the oxidation process.
In conclusion, it is feasible to use granular graphite electrodes technology to degrade organic pollutants. The electrochemical reaction system of this study is relatively inexpensive and is easy to operate. It has a high potential for the remediation of groundwater contamination.

目 錄
致謝
摘要 i
Abstract iii
目錄 v
圖目錄 vii
表目錄 viii

第一章 前言 1
第二章 文獻回顧 4
2.1氯酚類化合物 4
2.1.1氯酚類化合物之來源與用途 4
2.1.2氯酚類化合物之物化特性 9
2.1.3氯酚類化合物之毒理特性及危害性 12
2.1.4環境當中的氯酚類化合物 17
2.1.5氯酚類化合物污染場址及相關法規標準 20
2.1.6氯酚類化合物在土壤中的吸附、釋出反應 24
2.2氯酚類化合物污染整治技術 26
2.2.1生物處理 27
2.2.2物理化學處理 35
2.2.3電化學法 50
2.3顆粒狀石墨電極 60
2.3.1氧化還原反應 60
2.3.2石墨特性及其吸附 63
2.4反應槽之傳輸現象 65
第三章 實驗材料及方法 67
3.1實驗設計流程 68
3.1.1石墨吸附實驗 70
3.1.2電化學氧化還原實驗 72
3.1.3石墨脫附實驗 75
3.2實驗藥品及設備 76
第四章 結果與討論 79
4.1石墨吸附實驗 79
4.1.1石墨靜態吸附實驗 79
4.1.2石墨動態吸附實驗 88
4.2顆粒狀石墨電極電化學氧化 91
4.2.1電化學氧化分解2,4-二氯酚效率 91
4.2.2氧化分解2,4-二氯酚之氯離子平衡 108
4.2.3石墨脫附實驗 111
4.2.4氧化分解2,4-二氯酚分析圖譜 112
4.3顆粒狀石墨電極電化學還原 130
第五章 結論與建議 134
5.1結論 134
5.2建議 137
參考文獻 138
英文文獻 138
中文文獻 145

圖 目 錄
圖2.1.1 氯酚類化合物在環境中的宿命 8
圖2.2.1 酚之中間產物 54
圖2.3.1 4-氯酚電化學氧化降解機制 62
圖2.3.2 石墨結構示意圖 64
圖2.4.1 觸媒反應槽示意圖 65
圖3.1.1 實驗流程圖 69
圖3.1.2 電化學反應槽 73
圖3.1.3 電化學實驗系統設置 73
圖4.1.1 等量石墨對相同濃度2,4-二氯酚的吸附 81
圖4.1.2 石墨對2,4-二氯酚吸附效率曲線圖 84
圖4.1.3 Freundlich Equation所求之吸附常數 86
圖4.1.4 Langmuir Equation所求之吸附常數 87
圖4.1.5 石墨對2,4-二氯酚之動態吸附 90
圖4.2.1 不同電流強度電化學氧化效率比較 94
圖4.2.2 電流強度與ORP關係圖 96
圖4.2.3 不同電流強度下pH值變化 98
圖4.2.4 不同電流強度反應速率示意圖 100
圖4.2.5 電流強度150 mA二階反應示意圖 102
圖4.2.6 不同系統流速下2,4-二氯酚去除效率 105
圖4.2.7 不同系統流速反應效率示意圖 107
圖4.2.8 不同電流強度氧化24小時氯離子平衡 109
圖4.2.9 不同系統流速最終氧化氯離子平衡 110
圖4.2.10 2,4-二氯酚圖譜 114
圖4.2.11 施加30 mA，5 mL/min下2,4-二氯酚圖譜 115
圖4.2.12 施加100 mA，5 mL/min下2,4-二氯酚圖譜 116
圖4.2.13 施加150 mA，5 mL/min下2,4-二氯酚圖譜 117
圖4.2.14 中間產物生成與2,4-二氯酚降解關係圖 119
圖4.2.15 中間產物生成與2,4-二氯酚降解關係圖 120
圖4.2.16 2,4-二氯酚圖譜 123
圖4.2.17 施加30 mL/min，100 mA下2,4-二氯酚圖譜 124
圖4.2.18 施加50 mL/min，100 mA下2,4-二氯酚圖譜 125
圖4.2.19 中間產物生成與2,4-二氯酚降解關係圖 127
圖4.2.20 中間產物生成與2,4-二氯酚降解關係圖 128
圖4.2.21 酚經高效能液相層析儀分析所產生的圖譜 129
圖4.3.1 不同電流強度電化學還原效率比較 133
圖4.3.2 不同電流強度還原24小時氯離子平衡 133

表 目 錄
表2.1.1 各種工業廢水之酚含量報告 5
表2.1.2 常用氯酚類化合物及其用途 6
表2.1.3 氯酚類化合物之物理化學特性 9
表2.1.4 美國環保署優先列表管理之物質 11
表2.1.5 直接接觸液態2,4-二氯酚毒性研究 14
表2.1.6 氯酚類化合物生物急毒性測試 16
表2.1.7 全國土壤及地下水場址統計表 21
表2.1.8 氯酚化合物污染場址 22
表2.1.9 氯酚類化合物管制標準 24
表2.2.1 氯酚脫氯轉化的中間產物 29
表2.2.2 國內外應用生物處理程序於氯酚廢水 33
表2.2.2 國內外應用生物處理程序於氯酚廢水(續) 34
表2.2.3 國內外應用光催化處理程序於氯酚廢水 41
表2.2.3 國內外應用光催化處理程序於氯酚廢水(續) 42
表2.2.4 國內外應用化學氧化處理於氯酚廢水 47
表2.2.4 國內外應用化學氧化處理於氯酚廢水(續) 48
表2.2.5 不同高級氧化程序及其優缺點 49
表2.2.6 國內外應用電解處理於氯酚廢水 57
表2.2.6 國內外應用電解處理於氯酚廢水(續1) 58
表2.2.6 國內外應用電解處理於氯酚廢水(續2) 59
表4.1.1 石墨於24小時對不同濃度2,4-二氯酚的吸附 83
表4.2.1 施加30 mA電化學氧化實驗分析結果 93
表4.2.2 施加100 mA電化學氧化實驗分析結果 93
表4.2.3 施加150 mA電化學氧化實驗分析結果 93
表4.2.4 不同電流強度下，反應動力各項參數 101
表4.2.5 流速Q=5 mL/min電化學氧化實驗分析結果 104
表4.2.6 流速Q=30 mL/min電化學氧化實驗分析結果 104
表4.2.7 流速Q=50 mL/min電化學氧化實驗分析結果 104
表4.2.8 不同系統流速下，反應動力各項參數 107
表4.2.9 不同電流強度氧化下副產物面積值 118
表4.2.10 不同系統流速氧化下副產物面積值 126
表4.3.1 施加50 mA電化學還原實驗分析結果 132
表4.3.2 施加100 mA電化學還原實驗分析結果 132

參考文獻
英文文獻
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