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研究生:武永鈞
研究生(外文):Yung-chun Wu
論文名稱:影響顆粒狀石墨電極電解4-氯酚因子之研究
論文名稱(外文):Evaluation of Factors Affecting Electrochemical Degradation of 4-chlorophenol with Granular Graphite Electrodes
指導教授:陳建隆陳建隆引用關係
學位類別:碩士
校院名稱:逢甲大學
系所名稱:環境工程與科學所
學門:工程學門
學類:環境工程學類
論文種類:學術論文
論文出版年:2010
畢業學年度:99
語文別:中文
論文頁數:110
中文關鍵詞:顆粒狀石墨電極電化學4-氯酚水力停留時間pH
外文關鍵詞:hydraulic retention time(HRT)4-chlorophenolpHElectrochemicalGranular graphite electrodes
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本研究主要是利用顆粒狀石墨電極對4-氯酚進行電化學電解反應,利用穩定電流探討電化學氧化反應對4-氯酚分解之最佳條件。藉由改變施加電流強度、pH、水力停留時間及初始濃度等條件做改變,探討電化學氧化反應對4-氯酚分解速率的影響。
結果顯示單一因子對於表面反應速率k”之影響程度為pH>水力停留時間>電流強度>初始濃度。pH與水力停留時間與k”呈現負相關性,即pH與水力停留時間越低,則k”越高;電流強度與初始濃度對於k”則較影響。當pH控制在2時,利用顆粒狀石墨電極對4-氯酚進行電氧化降解時具有良好的效果。控制pH為2時,無論以何種的電流強度氧化處理4-氯酚12小時後的分解效率皆可達95%以上,經過24小時反應分解率達99%以上。控制pH為11時,12小時後的分解效率皆可達90%以上,經過24小時反應分解率達97%以上。pH控制在酸性條件下其處理效果較好,其原因可能為4-氯酚解離態之不同。亦即在pH=2時,4-氯酚未解離,較易被氧化。
另外當水力停留時間減少,4-氯酚分解速率也會增加。其原因為在相同的電流強度條件下,溶液與顆粒狀石墨接觸的頻率增加會造成對質量傳輸之提升。實驗設計法分析結果顯示, pH、水力停留時間、初始濃度以及電流強度四個因子中,pH與水力停留時間為電化學氧化4-氯酚實驗中,具有影響力之因子(?0.05),其中pH與水力停留時間之交互影響亦同樣顯著。在氯離子釋出的觀察中發現,電化學氧化反應中除了使4-氯酚降解之外,亦會讓4-氯酚完全脫氯。
實驗設計法分析之最佳操作條件為控制在酸性(pH=2)、低水力停留時間(2.36 min)及低電流強度(30 mA),可針對低濃度(50 ppm)之4-氯酚作最有效之降解。本研究之結果顯示,未來電化學分解4-氯酚之最佳化考量,仍須考慮其因子間之交互影響。
Electrochemical degradation of 4-chlorophenol with granular graphite electrodes were investigated as a function of the following factors: pH, applied current, hydraulic retention time (HRT), and initial concentration. The surface reaction rate constant, k”, was used as an indicator of the degradation rate of 4-chlorophenol. The experiments were conducted using a reactor with two electrode compartments separated with a Nafion 117 membrane. The effects of single factor on the degradation rate were characterized with the t-test, whereas the interactions among factors were characterized with the ANOVA analysis. A design of experiment (DOE) scheme (4 factors with 2 levels) was used for evaluating the interactions between the factors.
The results showed that pH values had the most significant effect on the k” value followed by HRT, applied current, and initial concentration. The k” value was negatively related to the pH value as well as the HRT. At a pH value of 2, the reduction of 4-chlorophenol reached 95% after 12 h of processing and more than 99% after 24 h regardless of the applied current, HRT, and initial concentration. When the pH value was maintained at 11, the reduction of 4-chlorophenol was 90% after 12 h and 97% after 24 h of processing.
The DOE analysis showed that only the pH value and HRT were significant based on ANOVA analysis and a ?value of 0.05. The DOE analysis also showed the interaction between pH value and HRT to be the only significant interaction (?=0.05). Chloride balance calculation indicated that 4-chlorophenol was almost completely dechlorinated after 24 h of processing. According to the results of this research, the optimal operating conditions for electrochemical degradation of 4-chlorophenol is at pH = 2, HRT = 2.36 min, applied current = 30 mA, and initial concentration = 50 mg/L. The results also suggest interaction between the factors should be considered when optimizing the process used in this research.
摘要 I
Abstract III
目錄 V
表目錄 VII
圖目錄 VIII

第一章 前言 1

第二章 文獻回顧 4
2.1 氯酚類化合物 4
2.1.1 酚與氯酚類化合物之來源與用途 4
2.1.2 氯酚類化合物之物化特性 6
2.1.3 氯酚類化合物之毒理特性及管制標準 9
2.1.4 環境當中的氯酚類化合物 14
2.1.5 氯酚類化合物吸附、釋出反應之相關研究 17
2.2 氯酚類化合物污染整治技術 19
2.2.1 生物法 19
2.2.2 物化法 22
2.2.3 電化學法 32
2.3 顆粒狀石墨電極 37

2.3.1 反應槽中氧化還原反應 37
2.3.2 石墨特性及其吸附 38


第三章 實驗材料及方法 42
3.1 實驗設計流程 43
3.1.1 電化學氧化實驗 45
3.1.2 實驗因子統計分析 48
3.2 實驗藥品及設備 50
3.2.1 實驗設備 50
3.2.2 實驗藥品及材料 52

第四章 結果與討論 54
4.1 探討單一因子之影響 58
4.1.1 pH 58
4.1.2 電流強度 63
4.1.3 水力停留時間 66
4.1.4 初始濃度 69
4.1.5 探討單一因子對k”及吸附量之影響 73
4.2 實驗因子統計分析 78
4.2.1 因子之顯著性與交互影響 78
4.2.2 最佳化建議 85
4.3 氧化分解4-氯酚之氯離子平衡 86
4.4 氧化分解4-氯酚中間產物之探討 89

第五章 結論與建議 95
5.1 結論 95
5.2 建議 97

參考文獻 98





表目錄
表2.1.1 常用氯酚類化合物之用途 5
表2.1.2 常見氯酚類化合物之物理化學特性 7
表2.1.3 氯酚類化合物之物理化學特性 8
表2.1.4 美國環保署優先列表管理之物質 9
表2.1.5 氯酚化合物之生物毒性 13
表2.1.6 氯酚類化合物生物急毒性測試 13
表2.2.1 國內外應用生物處理程序於氯酚廢水處理 22
表2.2.2 國內外學者應用光催化處理程序於氯酚廢水處理 27
表2.2.3 不同高級氧化程序及其優缺點 30
表4.1.1 pH控制在酸性條件下之分析結果 56
表4.1.2 pH控制在鹼性條件下之分析結果 57
表4.1.3 探討pH在不同因子對k”及吸附量之相關性 74
表4.1.4 探討電流強度在不同因子對k”及吸附量之相關性 75
表4.1.5 探討水力停留時間在不同因子對k”及吸附量之相關性 76
表4.1.6 探討初始濃度在不同因子對k”及吸附量之相關性 77
表4.2.1 反應速率k”值之ANOVA分析 80
表4.2.2 吸附量之ANOVA分析 83








圖目錄
圖2.1.1 氯酚類化合物在環境中的宿命 6
圖2.2.1 2,4-二氯酚之副產物 35
圖2.3.1 4-氯酚之電化學反應 38
圖2.3.2 石墨結構示意圖 39
圖2.3.3 六方晶系的石墨晶體結構圖 40
圖3.1.1 實驗流程圖 44
圖3.1.2 電化學反應槽 46
圖3.1.3 電化學實驗系統設置 46
圖4.1.1 pH與時間之關係圖 58
圖4.1.2 不同pH之下,4-氯酚C/C0與時間之關係圖 59
圖4.1.3 不同pH之下,ln(C/C0)與時間之關係圖 59
圖4.1.4 不同pH之下,ln(C/C0)與時間之關係圖 59
圖4.1.5 不同pH之下,ln(C/C0)與時間之關係圖 61
圖4.1.6 不同pH之下,ln(C/C0)與時間之關係圖 62
圖4.1.7 不同pH之下,ln(C/C0)與時間之關係圖 62
圖4.1.8 不同電流強度下,4-氯酚(C/C0)與時間之關係圖 63
圖4.1.9 不同電流強度下,ln(C/C0)與時間之關係圖 64
圖4.1.10 不同電流強度下,ln(C/C0)與時間之關係圖 65
圖4.1.11 不同電流強度下,ln(C/C0)與時間之關係圖 65
圖4.1.12 不同水力停留時間下,4-氯酚(C/C0)與時間之關係圖 67
圖4.1.13 不同水力停留時間下,ln(C/C0)與時間之關係圖 67
圖4.1.14 不同水力停留時間下,ln(C/C0)與時間之關係圖 68
圖4.1.15 不同水力停留時間下,ln(C/C0)與時間之關係圖 68
圖4.1.16 不同水力停留時間下,ln(C/C0)與時間之關係圖 69
圖4.1.17 不同初始濃度下,4-氯酚(C/C0)與時間之關係圖 71
圖4.1.18 不同初始濃度下,ln(C/C0)與時間之關係圖 71
圖4.1.19 不同初始濃度下,ln(C/C0)與時間之關係圖 72
圖4.1.20 不同初始濃度下,ln(C/C0)與時間之關係圖 72
圖4.2.1 Design Expert之程式輸入設定 78
圖4.2.2 反應速率k”值之Final Equation 79
圖4.2.3 pH與水力停留時間因子交互影響之等高線圖 81
圖4.2.4 pH與電流強度因子交互影響之等高線圖 82
圖4.2.5 水力停留時間與電流強度因子交互影響之等高線圖 82
圖4.2.6 pH與水力停留時間因子交互影響之等高線圖 84
圖4.2.7 水力停留時間與初始濃度因子交互影響之等高線圖 84
圖4.2.8 DOE分析之最佳操作條件 85
圖4.3.1 在酸性條件下,4-氯酚(50 ppm)理論與實測氯離子之比較 87
圖4.3.2 在酸性條件下,4-氯酚(200 ppm)理論與實測氯離子之比較 87
圖4.3.3 在鹼性條件下,4-氯酚(50 ppm)理論與實測氯離子之比較 88
圖4.3.4 在鹼性條件下,4-氯酚(200 ppm)理論與實測氯離子之比較 89
圖4.4.1 酸性條件下,50 ppm之4-氯酚圖譜 90
圖4.4.2 反丁烯二酸標準品分析之圖譜 90
圖4.4.3 酸性條件下,氧化分解4-氯酚4小時之圖譜 91
圖4.4.4 酸性條件下,氧化分解4-氯酚8小時之圖譜 91
圖4.4.5 酸性條件下,氧化分解4-氯酚12小時之圖譜 91
圖4.4.6 酸性條件下,氧化分解4-氯酚24小時之圖譜 92
圖4.4.7 LC-8管柱定性示意圖 92
圖4.4.8 ZEBRA管柱定性示意圖 92
圖4.4.9 鹼性條件下,200 ppm之4-氯酚圖譜 93
圖4.4.10 鹼性條件下,氧化分解4-氯酚24小時之圖譜 93
圖4.4.11 鹼性條件下,氧化分解4-氯酚24小時之圖譜 94
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