(3.226.72.118) 您好!臺灣時間:2021/05/13 08:11
字體大小: 字級放大   字級縮小   預設字形  
回查詢結果

詳目顯示:::

: 
twitterline
研究生:黃清盛
研究生(外文):Huang, Cing-Cheng
論文名稱:低熱膨脹堇青石之蜂巢狀基材的製備及特性研究
論文名稱(外文):Preparation and Characterization of Honeycombed Cordierite Substrates with Low Thermal Expansion
指導教授:陳智成陳智成引用關係
指導教授(外文):Chen, Chih-Cheng
口試委員:楊希文向性一朱清俊
口試委員(外文):Yang, Shi-WenHsiang, Hsing-IChu, Ching-Jiung
口試日期:2011-07-22
學位類別:碩士
校院名稱:遠東科技大學
系所名稱:機械工程研究所
學門:工程學門
學類:機械工程學類
論文種類:學術論文
論文出版年:2011
畢業學年度:99
語文別:中文
論文頁數:77
中文關鍵詞:堇青石蜂巢陶瓷擠出成形熱膨脹係數晶粒排列
外文關鍵詞:cordieritehoneycombextrusionthermal expansiongrain orientation
相關次數:
  • 被引用被引用:0
  • 點閱點閱:534
  • 評分評分:系統版面圖檔系統版面圖檔系統版面圖檔系統版面圖檔系統版面圖檔
  • 下載下載:22
  • 收藏至我的研究室書目清單書目收藏:0
本研究採用富鋁滑石與高嶺土製作蜂巢狀堇青石基材,不需額外添加氧化鋁。結果顯示,以預煅燒處理的富鋁滑石取代氧化鋁,可降低堇青石的生成溫度,並能明顯地降低熱膨脹係數。擠出成形(extrusion)會使片狀原料產生方向性排列,燒結後可獲得晶粒呈定向排列之堇青石蜂巢陶瓷,進而降低蜂巢陶瓷之熱膨脹係數。本研究並探討添加堇青石熟料對蜂巢陶瓷性質之影響。實驗結果發現,添加熟料會影響堇青石晶粒之定向排列,熟料比例為50 wt.%時,堇青石晶粒之定向排列會明顯減少,定向指數分析也判別為無定向排列,其熱膨脹係數也會明顯降低。因此,添加熟料雖可減少燒成品之收縮率,減少裂損,提高良品率,但必須適量添加,才會具有堇青石晶粒呈定向排列之低熱膨脹係數的效果。
The study examines the solid-phase synthesis of two raw materials, Al-rich talc and kaolin to produce a honeycombed cordierite substrate, with out the addition of alumina. Instead, the process uses a calcining treatment of Al-rich talc as a replacement for alumina. This production process reduces the synthesized temperature of cordierite, and increases the preferred orientation of the cordierite grains. The resulting cordierite has a significantly reduced thermal expansion coefficient. The cordierite material with preferred crystal orientation was synthesized by uniaxial extrusion. In addition, the effects of calcined cordierite of honeycombed cordierite substrate were investigated. The addition of calcined cordierite into the raw materials can reduce the sintering shrinkage and the extent of crack damage and thus improves yield rate. Moreover, the addition of clinker will affect the orientation of cordierite grain. The addition of calcined cordierite at the level of 50wt%, meant that the extent of preferred orientation significantly decreased based on the results of the orientation index analysis, and hence the thermal expansion coefficient was significantly reduced.
目錄
誌謝 i
摘要 ii
Abstract iii
目錄 iv
表目錄 viii
圖目錄 ix
第一章 緒論 1
1-1 研究背景 1
1-2 研究動機 3
1-3 研究目的 4
第二章 理論基礎與文獻回顧 5
2-1 堇青石陶瓷之特性 5
2-1-1 堇青石之基本性質 5
2-1-2 堇青石蜂巢陶瓷的低熱膨脹機制與定向排列特性 6
2-2 堇青石蜂巢陶瓷之主要特性與合成方法 7
2-2-1 蜂巢陶瓷之主要特性 7
2-2-2 堇青石之合成方法 8
2-3 堇青石蜂巢陶瓷之應用領域 9
2-4 影響堇青石熱膨脹係數的因素 9
2-4-1 原料化學組成的影響 9
2-4-2 原料雜質的影響 10
2-4-3 燒成條件的影響 10
2-5 堇青石蜂巢陶瓷擠出成形技術 11
2-5-1 擠出成形之泥料可塑性 12
2-5-2 擠出成形之有機添加劑 13
2-5-3 影響陶瓷坯體擠出成形的因素 15
第三章 實驗方法 22
3-1 實驗材料製備及分析 22
3-1-1 原料前處理 22
3-1-2 原料外形分析 22
3-1-3 原料化學成份分析 23
3-2 實驗設計 23
3-3 堇青石蜂巢陶瓷之製備流程 23
3-4 性質分析與檢測 24
3-4-1 熱差/熱重分析 (DTA/TG) 24
3-4-2 顯微結構觀察 (SEM) 24
3-4-3 化學成分分析 (EDS) 25
3-4-4 相鑑定 (XRD) 25
3-4-5 熱膨脹儀分析 (DIL) 25
3-4-6 蜂巢狀陶瓷之抗壓強度測試 25
3-4-7 密度量測 (Archimedes) 26
第四章 結果與討論 37
4-1 添加氧化鋁對堇青石性質之影響 37
4-1-1 不同氧化鋁添加量之材料配方的設計 37
4-1-2 不同氧化鋁添加量對堇青石相轉換的影響 37
4-1-3 不同氧化鋁添加量對晶粒方向性排列的影響 38
4-1-4 不同氧化鋁添加量對熱膨脹係數的影響 38
4-1-5 不同氧化鋁添加量對燒結體密度的影響 39
4-2 煅燒富鋁滑石對堇青石性質之影響 40
4-2-1 富鋁滑石之DTA/TG分析 40
4-2-2 堇青石晶粒的方向性排列與定向指數分析 41
4-2-3 不同燒成溫度的影響 42
4-3 添加熟料對堇青石性質的影響 43
4-3-1 擠出成形用堇青石泥料的製備 43
4-3-2 添加熟料對擠出成形的影響 44
4-3-3 不同熟料添加量對收縮率的影響 44
4-3-4 堇青石蜂巢陶瓷燒結體性質分析 45
4-3-4.a 顯微結構觀察 45
4-3-4.b 熱膨脹係數量測 45
4-3-4.c 抗壓強度測試 46
第五章 結論 68
參考文獻 69
自述 77


表目錄
表3-1 原料燒失量 27
表3-2 未煅燒富鋁滑石(TN)之成份分析 27
表3-3 煅燒富鋁滑石(TY)之成份分析 27
表3-4 高嶺土(K)之成份分析 28
表3-5 XRD操作條件 28
表4-1 不同氧化鋁添加量之材料配方 47
表4-2 煅燒富鋁滑石對堇青石蜂巢陶瓷熱膨脹係數的影響 47
表4-3 樣品TNK與TYK燒結體(1350℃,2h)之定向指數分析 47
表4-4 不同熟料添加量之堇青石泥料 48
表4-5 不同熟料添加量之堇青石蜂巢陶瓷的定向指數分析 48
表4-6 不同熟料添加量之堇青石蜂巢陶瓷的熱膨脹係數 48


圖目錄
圖2-1 MgO-Al2O3-SiO2系統相圖 16
圖2-2 堇青石各方向晶面與軸向平均熱膨脹係數示意圖 17
圖2-3 堇青石單晶之a、c軸方向的熱膨脹特性 17
圖2-4 堇青石晶粒在蜂巢陶瓷中的方向性排列示意圖 18
圖2-5 片狀原料經擠出成形在蜂巢陶瓷中之理想排列示意圖 18
圖2-6 蜂巢陶瓷示意圖 19
圖2-7 典型之汽車觸媒轉換器示意圖 19
圖2-8 化學組成與熱膨脹係數之關係圖 20
圖2-9 水平式螺旋擠出機(本校環保材料中心設備) 20
圖2-10垂直式油壓擠出機(本校環保材料中心設備) 21
圖2-11甲基纖維素水溶液的粘度與溫度之關係圖 21
圖3-1 二元原料合成法示意圖 29
圖3-2 未煅燒富鋁滑石(TN)之SEM微觀影像 29
圖3-3 煅燒富鋁滑石(TY)之SEM微觀影像 30
圖3-4 高嶺土(K)之SEM微觀影像 30
圖3-5 氧化鋁之SEM微觀影像 31
圖3-6 堇青石熟料之SEM微觀影像 31
圖3-7 實驗流程 32
圖3-8 快速混合機(本校環保材料中心設備) 33
圖3-9 Z型混練機(本校環保材料中心設備) 33
圖3-10 實驗型垂直式油壓擠出機(本校環保材料中心設備) 34
圖3-11 自動化微波乾燥系統(本校環保材料中心設備) 34
圖3-12 堇青石蜂巢陶瓷之抗壓強度測試樣品
(A)抗壓強度示意圖 (B)A、B、C軸測試用之樣品 35
圖3-13 蜂巢狀陶瓷之抗壓強度測試設備(本校環保材料中心設備)
(A)萬能試驗機 (B)測試前完整之樣品 (C)測試後破裂之樣品 36
圖4-1 不同氧化鋁添加量合成之堇青石蜂巢陶瓷的DTA/TG分析 49
圖4-2 不同氧化鋁添加量合成之堇青石蜂巢陶瓷的XRD礦物相分析 50
圖4-3 不同氧化鋁添加量合成之堇青石蜂巢陶瓷的SEM微觀影像
(A) 0 wt.% (B) 2 wt.% (C) 6 wt.% (D) 10 wt.% 51
圖4-4 不同氧化鋁添加量對堇青石蜂巢陶瓷顏色的影響 52
圖4-5 不同氧化鋁添加量對堇青石蜂巢陶瓷熱膨脹係數的影響 53
圖4-6 不同氧化鋁添加量對堇青石蜂巢陶瓷密度的影響 54
圖4-7 富鋁滑石之DTA / TG分析 55
圖4-8 富鋁滑石採用不同溫度熱處理之XRD礦物相分析 56
圖4-9 樣品TNK之堇青石蜂巢陶瓷表面的SEM微觀影像 57
圖4-10 樣品TYK之堇青石蜂巢陶瓷表面的SEM微觀影像 57
圖4-11 樣品TYK與樣品TNK之XRD礦物相分析 58
圖4-12 不同燒成溫度對採用煅燒富鋁滑石合成之堇青石蜂巢陶瓷熱膨脹係數的影響 59
圖4-13 不同燒成溫度對採用煅燒富鋁滑石合成堇青石蜂巢陶瓷之晶粒方向性排列的影響
(A)1250℃,2h (B) 1300℃,2h (C) 1350℃,2h (D) 1400,2h 60
圖4-14 不同燒成溫度對採用煅燒富鋁滑石合成堇青石蜂巢陶瓷之XRD礦物相的影響 61
圖4-15 混練後之堇青石泥料 62
圖4-16 堇青石蜂巢坯體擠出成形之照片 62
圖4-17 不同熟料添加量合成之堇青石蜂巢坯體的乾燥收縮率分析 63
圖4-18 不同熟料添加量合成之堇青石蜂巢坯體的燒結收縮率分析 64
圖4-19 不同熟料添加量合成之堇青石蜂巢陶瓷的SEM微觀影像
(A)0 wt.% (B)10 wt.% (C)30 wt.% (D)50 wt.% 65
圖4-20 不同熟料添加量合成之堇青石蜂巢陶瓷的熱膨脹係數 66
圖4-21 不同熟料添加量合成之堇青石蜂巢陶瓷的抗壓強度測試 67



[1] U. Lassi, “Deactivation Correlations of Pd/Rh Three-way Catalysts Designed for Euro IV Emission Limits”,
Department of Process and Environmental Engineering. Ph.D Dissertation:University of Oulu,(2003).
[2] E. Rogemond, N. Essayem, R. Fret, V. Perrichon, M. Primet, M. Chevrier, C. Gauthier and F.
Mathis, “Characterization of Model Three-Way Catalysts: III. Infrared Study of the Surface Composition of
Platinum-Rhodium Ceria-Alumina Catalysts”, Jourmal of Catalysis, Vol.186, No.414, p.414-422, (1999).
[3] Z. Hu, F. M. Allen, C. Z. Wan, R. M. Heck, J. J. Steger, R. E. Lakis and C. E. Lyman, “Performance and Structure
of Pt-Rh Three-Way Catalysts:Mechanism for Pt/Rh Synergism”, Journal of Catalysis, Vol.174, p.13-21, (1998).
[4] H. N. Rabinowitz, S. T. Tauster and R. M. Heck, “The Effects of Sulfur & Ceria on the Activity of Automotive
Pd/Rh Catalysts”, Applied Catalysis A: General, Vol.212, p.215-222, (2001).
[5] J. Kaspar, P. fomasiero, M. Graziani, “Use of CeO2 Based Oxides in the Three-way Catalysis”, Catalysis Today,
No.50, p.285-298, (1999).
[6] P. Forzatti, D. Ballardini, L. Sighicelli, “Preparation and Characterization of Extruded Monolithic”, Catalysis
Today, Vol.41, No.1-3, p.87-94,(1998).
[7] C. S. Hong, P. Ravindranathan, D. K. Agarwal, R. Roy, “Synthesis and Sintering of Amorphous Cordierite Powders
by a Combustion Method”, Jourmal of Materials Science Letters, Vol.13, p.1361-1363,(1994).
[8] D. M. Beall, E. M. Dehiso, L. Donald, J. Martagh, “Fabrication of Cordierite Bodies”, US Patent:5,114,644.
(1992).
[9] D. L. Hickman, “Compositions for Cordierite Ceramics”, US Patent:5,332,703. (1994).
[10]Y. Miura, K. Tokuda, M. Nisimuea, “Cordierite Honeycomb Structure and Process for Producing the Same”, US
Patent:5,849,391. (1998).
[11]K. Schulz, M. Durst, “Advantages of an Integrated System for Hot Gas Filtration Using Rigid Ceramic Elements”,
Filtration & Separation, Vol.31,No.1, p.25-28, (1994).
[12]J. Bridgwater, “Ceramic Forming the Effect of Material Components and Processing on Properties”, Materials &
Design, Vol.14. No.1, p.15-18. (1993).
[13]M. C. Willam, W. L. Peter, “Monolithic Ceramics and Heterogeneous Catalysts:Honeycombs and Foams”, Current
Opinion in Solid State and Materials Science, Vol.1, No.1, p.88-95, (1996).
[14]陳智成, 劉育佐, 黃清盛, “堇青石晶粒定向排列對熱膨脹係數之影響”, 2008中國材料科學學會年會暨學會四十週年慶, 台灣, 台北科
技大學, Nov.21~22, 論文編號:P06-078, P-205, (2008).
[15]陳智成, 劉育佐, “汽車觸媒轉化器用低熱膨脹堇青石陶瓷之合成”, 陶業, 第27卷, 第一期, p.29-34, (2008).
[16]C. C. Chuang, M. J. Chen, H. I. Hsiang, F. S. Yen, C. C. Chen, “Effect of Ba2+ Addition on Phase Separation and
Oxygen Storage Capacity of Ce0.5Zr0.5O2 Powder”, Journal of the American Ceramic Society, Vol.94, No.3, p.895-
901, (2011).
[17]劉育佐, “低熱膨脹堇青石材料之製備及特性研究”, 遠東科技大學碩士論文, p.5-13, (2008).
[18]陳智成, 陳俊良, 劉育佐, 黃清盛, 廖健宏, “片狀原料對堇青石熱膨脹係數的影響”, 中華民國陶業研究學會, F08, 台灣, 台北, 台灣科
技大學, (2009).
[19]陳智成, 劉育佐, 黃清盛, 陳柏州,“熱處理條件對堇青石相變化與晶粒排列之影響”, 2009中國材料科學學會, 台灣, 花蓮, 東華大學,
(2009).
[20]陳智成, 黃清盛, 劉育佐, 陳柏州,“添加熟料對堇青石熱膨脹係數的影響”, 2009中國材料科學學會, 台灣, 花蓮, 東華大學, (2009).
[21]陳智成, 陳俊良, 黃清盛, 陳柏州, “汽車觸媒轉換器之堇青石基材的 研製”, 中華民國陶業研究學會, F05, P99, 台灣, 南投, 中興大學附
惠蓀林場, (2010).
[22]陳俊良, 陳智成, 黃清盛, 陳柏州, “煅燒溫度對堇青石性質之影響”, 2010中國材料科學學會, 台灣, 高雄, 義守大學, (2010).
[23]陳俊良, 陳智成, 黃清盛, 陳柏州, 楊士賢, 林凱翔, “蜂巢狀堇青石基材應用於汽車觸媒轉換器之研究”, 2011年中華民國陶業研究學會,
台北, 大同大學, 發表場次:綠色環保陶瓷, (2011).
[24]陳智成, 陳俊良, 黃清盛, 陳柏州, 蔡政琨, 黃亞峯, “低熱膨脹堇青石蜂巢狀基材之製備及特性研究”, 第一屆兩岸/第五屆資源工程研
討會, 台南, 國立成功大學, 發表場次:岩石礦物及材料利用, 投稿編號:RM02, D9, pp.92, (2011).
[25]F. A. Hummel, H. W. Reid, “ Thermal Expansion of Some Glasses in the System MgO-Al2O3-SiO2”, Journal of the
American Ceramic Society-Hummel and Reid, Vol.34, No.10, p.319-321, (1951).
[26]Cally Hall, “寶石圖鑑”, 貓頭鷹出版社, p.112, (1996).
[27]坂野久夫, “新陶瓷學”, 復文書局, 第九章, p.119-123, (1992).
[28]I. M. Lachman, R. D. Bagley, R. M. Lewis, “Thermal Expansion of Extruded Cordierite Ceramic”, Ceramic Bulletin.,
Vol.60, No.2, p.202-205, (1981).
[29]D. K. Agrawal, V. S. Stubican, “Germanium-Modified Cordierite Ceramics with Low Thermal Expansion”, Journal of
the American Ceramic Society , Vol.69, No.12, p.847-851, (1986).
[30]潘忠祥, “粉末燒結堇青石玻璃陶瓷晶相及性質之研究”, 國立成功大學礦冶及材料科學研究所碩士論文, p.2-6, (1992).
[31]I. M. Lachman, R. M. Lewis, “Anisotropicn Cordierite Monolith”, US Patent:3,885,977. (1975).
[32]D. M. Beall, G. A. Merbel, “Fabrication of Ultra Low ThermalExpansion Cordierite Structure”, US Patent:
6,284,693. (2002).
[33]白佳海, “堇青石蜂窩陶瓷的研究”, 南京工業大學博士學位論文, p.6-10, (2004).
[34]H. Suzuki, K. Ota, H. Saito, “Mechanical Properties of Alkoxy-DerivedCordierite Ceramics”, Journal of Materials
Science , Vol.23, No.5, p.1534-1538, (1988).
[35]N. N. Sampathkumar. “Synthesis of α-Cordierite (Indialite) from Flyash”, Material research bulletin, Vol.30,
No.9, p.1107-1114, (1995).
[36]M. Tadaaki, S. Shigeo, “Cordierite ceramic”, US Patent:4,280,845.(1981).
[37]陳皇鈞, “陶瓷材料概論(上冊)”, 曉園出版社, p.292-293, (1987).
[38]沈強, “堇青石的特性及其合成和應用”, 第八屆全國耐火材料青年學會報告會, p.90-94, (2001).
[39]J. Kaspar, P. Fornasiero, N. Hickey, “Automotive Catalytic Converters: Current Status and Some Perspectives”,
Catalysis Today, Vol.77, No.4,p.419-449, (2003).
[40]劉永杰, 孫杰璟, 王英姿, “堇青石材料的應用”, 山東冶金, 第24卷, 第3期, p.34-36, (2002).
[41]杜永娟, 李萍, “降低蜂窩狀堇青石陶瓷載體熱膨脹的途徑”, 耐火材料, 第33卷, 第6期, p.351-354, (1999).
[42]C. W. Fritsch, J. Dushore, S. J. Buljan, “Low Thermal Expansion Coefficient Synthetic Cordierite-Containing
Ceramic Bodies and Method for Producing Same”, US Patent:3,979,216. (1976).
[43]汪建民主編, “陶瓷技術手冊(上)、(下)”, 中華民國粉末冶金協會, p.75-81, (1999).
[44]J. Kriengesman, “Sintering Phenomena of Recrystallized, Pressureless Sintered, Hot-Pressed and Hot-Isostatic
Pressed of Silicon Carbide”, Ceram. Forum Int, Vol.64, No.8-9, p.301-303, (1987).
[45]李媛, 高積強, “陶瓷材料擠出成型工藝與理論研究進展”, 耐火材料, 第38期, p.277-280, (2004).
[46]Yanhai. Du, N. M. Semmes, G. A. Tompsett, “Optimisation Parameters For the Extrusion of Thin YSZ Tubes For SOFC
Electrolytes”. Journal of the European Ceramic Society, Vol.20, No.7, p.959-965, (2000).
[47]S. Piiiol, V. Gomis, F. Sandiumenge, N. Vilalta, B. Martinez, X.Obradors, A. J. Salinans, M. Vallet-Regi, J. San
Roman, & J. M. Gonzalez-Calvet. “Shaping of YBa2Cu3O7-Y2BaCuO5 BulkUper-Conducting Composites”, Journal of the
European Ceramic Society, Vol.17, No.2-3, p.393-396, (1997).
[48]K. Park, J. H. Seo, D. C. Cho, B. H. Choi, C. H. Lee. “Thermoelectric Properties of p-type Te Doped Bi0.5Sb1.5Te3
Fabricated by PowderExtrusion”, Materials Science and Engineering, Vol.88, No.1,
p.103-106, (2002).
[49]程道腴, 鄭武輝, “工業陶瓷”, 徐氏基金會出版, p.71-111, (1998).
[50]曹世璞, “泥料的塑性”, 磚瓦, 第九期, p.62-64, (2008).
[51]曹世璞, “泥料的塑性”, 磚瓦世界, 第十期, p.54-56, (2008).
[52] A.Hendry, “Processing of Engineering Ceramic”, Powder Metallurgy, Vol.31, No.1, p.20-22, (1988).
[53]蔡祖光, “真空擠出成型機的擠泥裝置及其對坯體質量的影響”, 佛山陶瓷, 第10期, p.28-32, (2001).
[54]蔡祖光, “陶瓷輥棒的螺旋擠出成型模具及應用”, 佛山陶瓷, 第1期, p.25-28, (2002).
[55]梅心濤, “擠出成型製備重結晶碳化矽熱端材料的研究”, 武漢理工大學碩士學位論文, p.10-16, (2007).
[56]J. E. Schuetz, “Methylcellulose Polymers as Binder for Extrusion of Ceramics”, Ceramic Bullerin, Vol.65, No.12,
p.1556-1559, (1986).
[57]Dow Chemical Company, “How to Prepare a Solution of Methocel Cellulose Ethers”, Methocel Cellulose Ethers -Bodies
and Properties Aids for Ceramics, U.S.A. (1988).
[58]蔡大翔, 方滄澤, “乾燥、脫脂過程及燒結理論”, 中華民國粉末冶金協會, p.89-109, (1994).
[59]蔡祖光, “塑性泥料螺旋擠出成形壓力的選定”, 磚瓦, 第5期, p.24-27, (2006).
[60]程小軍, “蜂窩陶瓷塑性液壓擠出成形機”, 全國性建材科技期刊- 《陶瓷》, 第4期, p.46-47, (2002).
[61]段滿珍, “低熱膨脹堇青石材料的研究”, 河北理工碩士學位論文, p.11-13, (2002).





QRCODE
 
 
 
 
 
                                                                                                                                                                                                                                                                                                                                                                                                               
第一頁 上一頁 下一頁 最後一頁 top
系統版面圖檔 系統版面圖檔