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研究生:詹晏權
研究生(外文):Yen-Chuan Chan
論文名稱:錳氧化物去除亞甲基藍之反應研究
論文名稱(外文):Removal of methylene blue using manganese oxide
指導教授:官文惠官文惠引用關係
指導教授(外文):Wen-Hui Kuan
口試委員:王明光張家銘鄒裕民王尚禮
口試委員(外文):Ming-Kuang WangChia-Ming ChangYu-Min TsouShang-Li Wang
口試日期:2011-01-12
學位類別:碩士
校院名稱:明志科技大學
系所名稱:生化工程研究所
學門:工程學門
學類:化學工程學類
論文種類:學術論文
論文出版年:2011
畢業學年度:99
語文別:中文
論文頁數:97
中文關鍵詞:陽離子染料亞甲基藍錳氧化物吸附氧化
外文關鍵詞:cation dyemethylene bluemanganese oxideadsorptionoxidation
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本研究探討不同溶氧濃度(開放容器、強制曝氮氣、強制曝氧氣)進行在不同pH值,錳氧化物去除亞甲基藍染料廢水之影響與可能機制。對藉由感應耦合電漿原子發射光譜分析儀進行溶出錳離子分析、紫外光/可見光分光光度計全波長分析及高效能液相層析儀串接質譜儀,針對反應後之中間與最終產物進一步做定性分析,根據此數據推測吸附之反應機制與錳氧化物所扮演之角色。
實驗結果顯示,經由感應耦合電漿原子發射光譜分析儀錳溶出分析在pH4下濃度最為高,並在UV-vis全波長掃描結果得知,錳氧化物對於亞甲基藍染料(MB)反應後在酸性條件下產生藍移現象並判斷為勞氏紫染料,在三種溶氧濃度系統反應中,也可推斷錳氧化物在pH4條件下主要作為氧化劑,然而在pH6條件下,全波長中不同溶氧濃度比較,曝氮氣系統裡吸收峰是隨著時間變長而增加,推斷錳氧化物初始是以吸附反應,最終進行氧化。
在鹼性條件下,反應後錳溶出濃度明顯降低許多,也在全波長得到不錯的色度去除效結果,其中以pH8與pH10針對亞甲基藍染料特定吸收峰665 nm有明顯下降之趨勢。同時再進一步利用高效能液相層析儀串接質譜儀分析,結果顯示當錳氧化物對於亞甲基藍染料反應後在pH6與pH8條件下,單獨只有生成一種中間產物勞氏紫染料(228),但在pH4與pH6條件下,有明顯多種中間產物之生成天青A、天青C與最終染料勞氏紫,並證實染料分子與錳氧化物產生電子轉移之現象。
由上述可推測,亞甲基藍染料可能之反應機制主要是:(1)吸附與助色團脫落階段,(2)中間產物進一步降解之階段。

This research is about methylene blue (MB) removal mechanism with manganese oxide at different oxygen concentrations (opened-container, nitrogen aeration, oxygen aeration) and pH values. Use inductively coupled plasma (ICP) to analysis dissolved manganese ion, and UV/Vis spectrometer all-wavelength analysis, high performance liquid chromatography-mass spectrometer (HPLC-MS) to analysis the reactive intermediates and final products qualitatively. Then, study the roles of adsorption mechanism and manganese oxide with data results.
As a result, the ICP data showed that pH4 had the highest dissolved manganese ion concentration, and the UV/Vis all-wavelength scan result indicated that after manganese oxide react with methylene blue, there was a blue-shift appears at the acidic environment, which was determined as thionin (Th). Furthermore, manganese oxide is the major oxidant at pH4 in all three different oxygen concentrations. However, compare the different oxygen concentrations with all-wavelength analysis in the nitrogen aeration of pH6 system, the adsorption peak increases with time, which was speculated that the initial state of manganese oxide was adsorbed and processed oxidation in the final state.
Under the alkaline condition, dissolved manganese ion concentration decreases after the reaction, and unable to find efficient color removal with the all-wavelength analysis. Particularly, the methylene blue specific absorbing peak is 665nm and had noticeable decrease trends at pH8 and pH10. In the meantime, the HPLC-MS analysis results showed that there is only one single reactive intermediate, thionin(228) in the environment of pH6 and pH 8 after manganese oxide react with methylene blue. However, there were many reactive intermediates, such as azure A, azure C and the final dye thionin in pH4 and pH6 environments that proved the electron transfer phenomenon between dye molecules and manganese oxide.
In summary, the main reaction mechanics of methylene blue are: (1) adsorption and the fall off stage of auxochrome, (2) further degradations of reactive intermediates.

明志科技大學碩士學位論文指導教授推薦書 i
明志科技大學碩士學位論文口試委員審定書 ii
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誌謝 iv
中文摘要 v
英文摘要 vi
目錄 vii
表目錄 x
圖目錄 xi
第一章 前言 1
1.1 研究緣起 1
1.2 研究目的 2
1.3 研究內容 2
第二章 文獻回顧 4
2.1 染整廢水 4
2.1.1 我國染整業污染來源 4
2.1.2 染整之污染現況 4
2.1.3 染料簡介 7
2.1.4 染料特性與種類 8
2.1.5 染料發色之原理 11
2.2 染整廢水之處理技術 14
2.2.1 簡介 14
2.2.2 國內外之處理技術 14
2.3 吸附理論 18
2.3.1 吸附基本原理 18
2.3.2 影響吸附能力之因子 20
2.4 錳氧化物 23
2.4.1 錳氧化物之種類與構造 23
2.4.2 錳氧化物之化學性質 25
2.4.3 錳氧化物之水化特性 26
2.4.4 錳之物理特性 28
2.4.5 錳氧化物之來源 29
2.4.6 錳氧化物之應用 30
2.4.7 錳氧化物之製備方法 31
2.5 亞甲基藍之特色 32
第三章 實驗材料與方法 35
3.1 實驗架構與流程 35
3.2 實驗方法 37
3.2.1五種染料(MB、AA、AB、AC、Th)與錳氧化物反應 37
3.2.2 不同溶氧濃度系統之錳氧化物實驗 37
3.2.3 LC-MS實驗分析 38
3.3 實驗材料與設備 39
3.3.1 實驗藥品 39
3.3.2 實驗設備 41
3.3.3 物化特性之分析儀器 43
3.3.4 定性定量分析儀器 44
3.4 儀器原理 46
3.4.1 紫外光/可見光分光光度計(UV/Vis) 46
3.4.2 高效能液相層析質譜儀 47
3.4.3 總有機碳分析儀(Total organic carbon,TOC) 47
3.4.4 感應耦合電漿原子發射光譜分析儀 48
第四章 結果與討論 50
4.1 錳氧化物之物性分析 50
4.1.1 錳氧化物之晶相結構 50
4.1.2 錳氧化物之界達電位 50
4.2 亞甲基藍之背景實驗 52
4.2.1 亞甲基藍染料之UV-vis全波長分析 52
4.2.2 亞甲基藍染料之LC-MS分析 53
4.3 不同溶氧濃度系統之影響 54
4.3.1 pH值與背景溶氧濃度變化 54
4.3.2 氧化還原電位 57
4.4 MB移除效率-以UV/Vis 665 nm吸光值判定 59
4.5 不同pH與溶氧濃度對反應中錳溶出之影響 62
4.6 UV/Vis全波長掃描 66
4.7 LC/MS分析 73
4.8 TOC分析 85
4.9不同初始pH值錳氧化物與四種染料(AB、AA、AC、Th)反應之UV-vis全波長掃描 88
第五章 結論與建議 92
5.1 結論 92
5.2 建議 93
第六章 參考文獻 94

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