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研究生:劉彥良
研究生(外文):Yan-Liang Liu
論文名稱:水熱法製備奈米P型半導體Bi2-xSbxTe3 熱電材料暨熱電性質之探討
論文名稱(外文):Synthesis and Characterization of Nanostructured Thermoelecteric Material Bi2-xSbxTe3 using Hydrothermal Method
指導教授:劉嘉吉
指導教授(外文):Chia-Jyi Liu
學位類別:碩士
校院名稱:國立彰化師範大學
系所名稱:物理學系
學門:自然科學學門
學類:物理學類
論文種類:學術論文
論文出版年:2011
畢業學年度:99
語文別:中文
論文頁數:81
中文關鍵詞:水熱法製備奈米P型半導體Bi2-xSbxTe3 熱電材料暨熱電性質之探討
外文關鍵詞:Synthesis and Characterization of Nanostructured Thermoelecteric Material Bi2-xSbxTe3 using Hydrothermal Method
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摘 要

Bi2-x xSbxTe3是目前是溫下最佳的P型熱電材料,此結構有很高的電動勢和熱電優質且被廣泛的研究,。此外,根據Hicks和Dresselhaus (1993)的理論,若將熱電材料奈米化將可降低聲子的傳導而提高熱電優值。我們利用水熱合成法成功的製備出奈米Bi2-x SbxTe3粉體, 再利用減壓蒸餾法以及封管燒結降低樣品的含氧量。
本文裡我們先用減壓蒸餾法以及封管燒結法製作樣品,經過測量發現電阻率大幅的下降,透過霍爾效應的測量發現樣品的載子濃度大幅的增加以至於電阻的降低,不過也發現熱電力也因為載子濃度的增加也因此下降。
接著我們改變Bi2-x xSbxTe3的比例(x=1.45、1.46、1.48、1.52、1.54),並測量樣品的電性,發現越接近Bi0.46Sb1.54Te3的比例,其電阻率會越小,但熱電力也會變小
水熱法160℃ 36小時所製備的粉體,配合燒結340℃10小時的
製備過程,可得到最佳的熱電性質,其室溫熱電力、電阻率和熱導度分別為140μV/K、0.89mΩ-cmc和0.41W/K,ZT值可達1.7。

Abstract

Thermoelectric materials are characterized by the dimensionless figure of

merit ZT= α2T/ρκ, where ρ, α, and κ are the resistivity, thermopower, and

thermal conductivity, respectively. Bi2-xSbxTe3 shows the highest ZT

value at room temperature among the current state-of-the-art

thermoelectrics. The value of ZT in Bi2-xSbxTe3 has remained around 1

for more than 50 years. The p-type Bi0.45Sb1.55Te3 is synthesized using

hydrothermal methods and followed by cold pressing and evacuated

encapsulation. The resulting parallelepiped was sintered at various

temperatures. For one of our samples, we show that a peak ZT of 1.63 at

room temperature and 1.7 at 280K can be achieved in a p-type

Bi0.46Sb1.54Te3 bulk alloy. Electrical The value of ZT can be significantly

enhanced with the low thermal conductivity of nanostructured Bi2-xSbxTe3 In this paper, we report that hydrothermally prepared Bi2-xSbxTe3

nanobulk shows significant anisotropy of electrical resistivity on different

faces of the sample, where as the thermopower exhibits similar sizes. The

ZT value alsoshow anisotropy and can reach as high as 1.4 on face

parallel to the compaction direction due to its low thermal conductivity

arising from the nanograin nature. The ZT = 1.4 is significantly enhanced

compared to the conventional single crystal.

總 目 錄
中文摘要………………………………………………………………………… I
英文摘要…………………………………………………………………………II
總目錄……………………………………………………………………………IV
圗目錄……………………………………………………………………………VI
表目錄…………………………………………………………………………VIII

第一章 簡介 1
1.1前言 1
1.2 研究動機與目的 5
1.3 Bi2-xSbxTe3材料特徵 7

第二章 實驗基本原理 10
2.1 X光繞射(X-ray diffraction) 10
2.2電阻率(Resistivity) 19
2.3熱電力 (Thermopower or Seebeck Coefficient) 21
2.4 熱導度 (Thermal Conductivity) 24
2.5霍爾效應(Hall Effect) 27

第三章 實驗方法 28
3.1粉末的製備 28
3.1.1水熱法製備Bi2-xSbxTe3粉末(奈米六角型結構) 28
3.2 塊材的製備 31
3.3熱電性質的量測 33
3.3.1電阻率的量測 33
3.3.2熱電力量測 35
3.3.3熱導度量測 36
3.3.4霍爾效應量測 41

第四章 實驗結果與分析 42
4.1水熱法製備Bi2-x SbxTe3系列樣品 42
4.1.1 Bi2-xSbxTe3系列結構分析 42
4.1.2 Bi2-xSbxTe3的電性分析 56
4.1.3 Bi2-xSbxTe3的熱電力分析 61
4.1.4 BixSb2-xTe3功率因子的分析 65
4.2探討Bi0.45Sb1.55Te3立方體之結構電性異向性 69
4.2.1 Bi2-xSbxTe3結構分析 69
4.2.2 Bi0.45Sb1.55Te3的立方體電性分析 71
4.2.3 Bi0.45Sb1.55Te3的立方體熱電力分析 73
4.2.4 Bi0.45Sb1.55Te3的立方體功率因子的分析 75
第五章 結論 79
參考文獻 80

圖 目 錄
圖1.1.1 熱電力、電阻率、熱導度與載子濃度的互相關係 3
圖1.1.2 目前具有高ZT之熱電材料概觀 4
圖1.3.1 Bi2Te3晶體結構示意圖 9
圖2.1.1 X光管內部構造圖 12
圖2.1.2 X光特徵光譜 12
圖2.1.3 電子由高能階躍遷至低能階,放射出特徵X光 15
圖3.1.1.1 水熱法製備Bi2-xSbxTe3粉末樣品的升溫過程,從室溫以
2℃/min速度升溫至160℃,在160℃維持36小時,自然降溫冷卻至室溫29
圖3.1.1.2 水熱法製備Bi2-xSbxTe3粉末的製備流程圖 30
圖3.2.1 塊材製備流程圖 32
圖3.3.1 各類dquoGustafsson&rdquo 探頭 37
圖3.3.2 Hot disk 熱傳導參數及其關係式 38
圖3.3.3 Hot disk 熱傳系統的程式介面 39
圖3.3.4 Hot disk 接觸熱阻示意圖 40
圖4.1.1 水熱法合成Bi2-xSbxTe3粉末XRD圖 43
圖4.1.2 Bi2-xSbxTe3冷壓燒結塊材XRD圖 44
圖4.1.3 水熱法製備Bi0.45Sb1.55Te3的SEM圖與EDX 45
圖4.1.4 水熱法製備Bi0.46Sb1.54Te3的SEM圖與EDX 46
圖4.1.5 水熱法製備Bi0.48Sb1.52Te3的SEM圖與EDX 47
圖4.1.6 水熱法製備Bi0.52Sb1.48Te3的SEM圖與EDX 48
圖4.1.7 水熱法製備Bi0.54Sb1.46Te3的SEM圖與EDX 49
圖4.1.8 Bi2-xSbxTe3不同比例電阻率與溫度關係圖 58
圖4.1.9 Bi2-xSbxTe3燒結不同比例室溫載子濃度關係圖 59
圖4.1.10 Bi2-xSbxTe3燒結不同比例室溫載子遷移率關係圖 60
圖4.1.11 Bi2-xSbxTe3不同比例熱電力與溫度關係圖 62
圖4.1.12 Bi2-xSbxTe3不同比例溫度室溫熱電力關係圖 63
圖4.1.13 Bi2-xSbxTe3不同比例載子濃度與室溫熱電力關係圖 64
圖4.1.14 Bi2-xSbxTe3不同比例功率因子對溫度關係圖 66
圖4.1.15 Bi2-xSbxTe3不同比例的熱導度對溫度關係圖 67
圖4.1.16 Bi2-xSbxTe3不同比例的的ZT值對溫度關係圖 68
圖4.2.1 立方體示意圖 69
圖4.2.2 Bi0.45Sb1.55Te3立方體之a、 b、 c三平面XRD圖 70
圖4.2.3 Bi0.45Sb1.55Te3之a、 b、 c三平面電阻率與溫度關係圖 72
圖4.2.4 Bi0.45Sb1.55Te3之a、 b、 c三平面熱電力與溫度關係圖 74
圖4.2.5 Bi0.45Sb1.55Te3之a、 b、 c三平面功率因子與溫度關係圖 76
圖4.2.6 Bi0.45Sb1.55Te3之a、 b、 c三平面熱導度與溫度關係圖 77
圖4.2.7 Bi0.45Sb1.55Te3之a、 b、 c三平面ZT值與溫度關係圖 78

表 目 錄
表3.1.1.1 水熱法製備(Bi1-xSbx)2Te3粉末使用藥品配方表 29
表4.1.1 100倍率下Bi0.45Sb1.55Te3 EDX分析表 50
表4.1.2 10000倍率下Bi0.45Sb1.55Te3 EDX分析表 50
表4.1.3 100倍率下Bi0.46Sb1.54Te3 EDX分析表 51
表4.1.4 10000倍率下Bi0.46Sb1.54Te3 EDX分析表 51
表4.1.5 100倍率下Bi0.48Sb1.52Te3 EDX分析表 52
表4.1.6 10000倍率下Bi0.48Sb1.52Te3 EDX分析表 52
表4.1.7 100倍率下Bi0.52Sb1.48Te3 EDX分析表 53
表4.1.8 10000倍率下Bi0.52Sb1.48Te3 EDX分析表 53
表4.1.9 100倍率下Bi0.54Sb1.46Te3 EDX分析表 54
表4.1.10 10000倍率下Bi0.54Sb1.46Te3 EDX分析表 54
表4.1.11 不同比例ICP分析表 55
表4.1.12不同燒結溫度室溫熱電性質比較表 66

第一章
【1.1】朱旭山,“熱電材料與元件發展之應用”,工業材料雜誌 220
期,94年 2月,第93-103頁。
【1.2】 Venkatasubramanian, R., et al, Nature , 2001, vol. 413, p. 597
【1.3】 Smith, M.S., Knight, R. S., and Spencer, C. W., J.Appl. Phys., 33, 443, 1973.

第二章
【2.1】余樹楨,“晶體之結構與性質”,初版,民76年。
【2.2】許樹恩、吳泰伯,“X光繞射與材料結構分析”,修訂版,
民85年。
【2.3】A. B. Kaiser, and C. Uher,“Thermoelectricity of High
Temperature Superconductor”, edited by A. V. Narlikar, 1990.
【2.4】J. M. Ziman, Electrons and phonons, Oxford, 1960; R.
Berman, “Heat conductivity of non-matallic crystal”, Contemp.
Phys. 14, 101(1973)
【2.5】Roufosse, M. and Klemens, P. G., J. Geophys. Res., 79, 703,
1974.

【2.6】Slack, G.A.,“The thermal conductivity of nonmetallic crystals”,
in Solid States Physics,Turnbull, D. and Ehrenreich, H., Eds.,
Academic Press, New York,1979,34.

第三章
【3.1】Yuan Deng , Chang-Wei Cui , Ni-La Zhang , Tian-Hao Ji ,
Qing-Lin Yang , Lin Guo , Solid StateCommunications ,Vol 138 ,2006, PP.111–113
【3.2】Yuan Deng, Ce-Wen Nan, Lin Guo , Chemical Physics Letters,
Vol 383 , 2004, PP. 572–576
【3.3】B. S. Chandrasekhar(蔡信行譯),“Why Things Are The Way They Are(凝體Everything)”,第一版,民89年,第283頁。
【3.4】G. S. Nolas, J. Sharp, H. J.Goldsmid, “Thermoelectrics Basic Principles and New Materials Development”, New York : Springer, 2001.

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