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研究生:鄭瑋昇
研究生(外文):Cheng, Wei-Sheng
論文名稱:鹼土金屬與過渡金屬摻雜孔性金屬-有機配位聚合物之儲氫效能研究
論文名稱(外文):Alkaline-earth Metal Cations and Transition Metal Cations Doped Metal-organic Framworks(MOFs) Effects on Hydrogen Adsorption
指導教授:陳建瑞陳建瑞引用關係
指導教授(外文):Chen, Jiann-Ruey
口試委員:洪茂峰陳伯宜
口試日期:2011-7-2
學位類別:碩士
校院名稱:國立清華大學
系所名稱:材料科學工程學系
學門:工程學門
學類:材料工程學類
論文種類:學術論文
論文出版年:2011
畢業學年度:99
語文別:中文
論文頁數:88
中文關鍵詞:儲氫材料金屬–有機配位聚合物多孔性材料吸附行為
外文關鍵詞:Hydrogen storageMetal-organic frameworksPorous materialsMOF-5
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金屬有機骨架化合物,尤其是MOF-5,作為一種新型的孔洞材料,被視為是極具有潛力的儲氫材料。MOF-5在氣體的吸附與儲存上具有極大的潛力,主要是因為它具有很大的比表面積、很大的孔洞量以及很好的熱穩定性。在本實驗中,我們以二價鹼土金屬陽離子(Mg2+, Ca2+) 以及過渡金屬陽離子(Cu2+) 摻雜改質MOF-5儲氫基材,並研究其儲氫性質。
從實驗結果我們發現,當少量摻雜Mg2+離子時,其可以些微的增加氫氣吸附量至3.0wt%,而當過量摻雜Mg2+離子時則會降低MOF-5的氫氣吸附量。另外,摻雜Ca2+ 或 Cu2+離子時皆會使得MOF-5的氫氣吸附量降低。
我們認為,當摻雜Mg2+或Ca2+離子時,其會與MOF-5骨架金屬節點中的Zn2+發生置換,而這樣的置換會些微的破壞MOF-5結構,而導致其比表面積降低,使得其氫氣吸附量也降低。然而,Mg2+離子的置換可以增加MOF-5骨架與氫氣間的交互作用力;而其輕金屬中心的效應也有助於直接提升MOF-5的氫氣吸附量。
另外,Cu2+離子並不能與MOF-5骨架金屬節點中的Zn2+離子發生置換,而是以Cu(CH3COO)2 或是 CuO等形式卡在MOF-5的孔洞骨架之中。因而導致其比表面積降低,使得其氫氣吸附量也降低。

摘要 I
Abstract II
誌謝 III
目錄 IV
圖目錄 VI
表目錄 IX
1.前言 1
1-1 氫能源 1
1-2 氫氣的儲存 2
2.理論基礎與文獻回顧 4
2-1 儲氫材料 4
2-1-1合金儲氫材料 5
2-1-2 碳系儲氫材料 8
2-2 氫氣儲存機制 18
2-2-1孔洞大小對氫氣儲存的影響 18
2-3 BET比表面積測定法 21
2-3-1 BET理論 21
2-3-2 孔徑(孔隙度)分布測定 22
2-3-4 等溫氣體物理吸附形態 23
2-3-5 等溫氣體物理吸附 24
3.研究方法 27
3-1 實驗流程 27
3-2 MOF-5的製備 28
3-2-1 化學試藥 28
3-2-2 實驗設備 29
3-2-3 實驗步驟 29
3-3 Mg2+摻雜改質MOF-5的製備 31
3-3-1 化學試藥 31
3-3-2 實驗設備 31
3-3-3 實驗步驟 32
3-4 Ca2+摻雜改質MOF-5的製備 33
3-4-1 化學試藥 33
3-4-2 實驗設備 34
3-4-3 實驗步驟 34
3-5 Cu2+摻雜改質MOF-5的製備 36
3-5-1 化學試藥 36
3-5-2 實驗設備 36
3-5-3 實驗步驟 37
3-6 儀器設備分析 38
3-6-1 P-C-T量測 38
3-6-2 X光繞射分析(XRD) 40
3-6-3 掃描式電子顯微鏡分析(SEM)與能量散佈分析儀(EDS) 40
3-6-4 氮氣分子吸附分析儀(BET) 41
4.結果與討論 42
4-1 Mg2+摻雜改質MOF-5 42
4-1-1 X光繞射分析(XRD) 42
4-1-2 掃描式電子顯微鏡分析(SEM)與能量散佈分析儀(EDS) 45
4-1-3 氮氣分子吸附分析儀(BET) 50
4-1-4 P-C-T量測 54
4-1-5 Mg-MOF-5與Na- MOF-5 59
4-2 Ca2+摻雜改質MOF-5 63
4-2-1 X光繞射分析(XRD) 63
4-2-2 掃描式電子顯微鏡分析(SEM)與能量散佈分析儀(EDS) 65
4-2-3 氮氣分子吸附分析儀(BET) 67
4-2-4 P-C-T量測 70
4-3 Cu2+摻雜改質MOF-5 73
4-3-1 X光繞射分析(XRD) 73
4-3-2 掃描式電子顯微鏡分析(SEM)與能量散佈分析儀(EDS) 75
4-3-3 氮氣分子吸附分析儀(BET) 78
4-3-4 P-C-T量測 82
5.結論 85
參考文獻 86


能源局2007年能源科技發展白皮書
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