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研究生:林昱伶
研究生(外文):Lin, Yu-Ling
論文名稱:生物色素太陽電池光電特性之量子化學計算與光譜量測
論文名稱(外文):Quantum Chemistry Simulations and Spectroscopic Measurements for Biological Pigment Solar Cells
指導教授:洪哲文洪哲文引用關係
指導教授(外文):Hong, Che-Wun
口試委員:謝曉星洪哲文吳宗信蔡明剛
口試日期:2011-7-1
學位類別:碩士
校院名稱:國立清華大學
系所名稱:動力機械工程學系
學門:工程學門
學類:機械工程學類
論文種類:學術論文
論文出版年:2011
畢業學年度:99
語文別:中文
論文頁數:76
中文關鍵詞:生物色素太陽電池
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植物體具有相當良好的光電轉換系統可以把光能百分百轉換並儲存。除了歸功於精確的分子與酵素間的作用,植物蘊含的色素分子對高光電效率也具有相當貢獻,亦相當便宜且隨處可得。有鑑於此,發展植物色素做為染料敏化太陽電池的替代昂貴釕染料是一個相當具有潛力的研究方向。
本研究內容即從微觀的角度分別探討天然色素,葉綠素a(chlorophyll a)及其衍生分子二氫卟吩(chlorin)、還有矢車菊花青素(cyanidin)。利用密度泛函理論(density functional theory, DFT)原理與方法,模擬計算葉綠素與花青素染料分子的結構特性與光電性質,並做進一步的探討以及預測分析。建立天然色素chlorophyll a、chlorin和cyanidin的原子模型後,利用此模型進行結構最佳化、分子間共振頻率、單點能量等一系列計算,最後分析模擬計算的結果即可得到分子能量(molecular energies)、熱化學分析(thermochemical properties)、分子軌域(molecular orbital)、能隙(band gap)、紫外線可見光譜(UV/VIS spectrum)等所需數據。此外,染料分子的溶劑效應以及pH值等影響也一併計算分析。
在實驗部分使用紫外可見光度計(UV/VIS spectrophotometer)量測由榕樹萃取出之葉綠素以及紫色甘藍菜萃取之花青素,與模擬計算的紫外可見吸收光譜圖比對後,其結果都是相符的。本論文進而利用計算量子化學分析葉綠素和花青素對於電極的吸附以及電子注入等輸送狀況,找出葉綠素與矢車菊花青素內部電子躍遷至光電極的路徑不連續,是造成生物色素太陽電池效能偏低之真正原因,並提出未來改進方式,達到高科技、低成本、高效率太陽電池目標。

摘要 I
Abstract II
致謝 III
目錄 IV
圖目錄 VIII
表目錄 IX
第一章 緒論 1
1.1 前言 1
1.2 研究動機與目的 2
1.3 生物色素太陽電池簡介 4
1.4 文獻回顧 6
1.4.1 染料敏化太陽電池的發展 6
1.4.2 天然染料敏化劑的發展 7
第二章 理論計算原理與方法 9
2.1 前言 9
2.2 密度泛函理論(DFT) 10
2.2.1 Hohenberg-Kohn理論 10
2.2.2 Kohn-Sham方法 13
2.2.3 自洽場(Self-Consistent Field)計算 14
2.3 與時間相關泛函密度理論(TD-DFT) 16
2.3.1 The Roung-Gross Theorem 16
2.3.2 Time-dependent Kohn-Sham System 17
2.3.3 Linear Response TDDFT 18
2.4 B3LYP交換相關泛函理論 20
2.5 6-31G基底函數組理論 20
第三章 模型建構與模擬方法 23
3.1 模擬與實驗流程 23
3.2 模擬模型建立 24
3.3密度泛函理論模擬 26
3.3.1 模擬設定 26
3.3.2 溶劑效應(Solvent Effect) 27
3.3.3 熱化學分析(Thermochemical Properties) 28
3.4 實驗量測 29
第四章 結果與討論 30
4.1 最佳化之葉綠素與二氫卟吩結構 30
4.2 葉綠素結構之光學性質 33
4.3 Chlorin質子親和力 (Proton Affinity) 39
4.4 Chlorin能隙(Energy Gap)與分子軌域(Molecular Orbital) 41
4.5 最佳化之矢車菊花青素結構 46
4.6 矢車菊花青素結構之光學性質 47
4.7 Cyanidin之質子親和力 (Proton Affinity) 49
4.8 Cyanidin能隙(Energy Gap)分子軌域(Molecular Orbital) 51
4.9 Cyanidin之酸鹼值(pH)溶劑效應 55
4.10 葉綠素a與矢車菊花青素光學特性量測 58
第五章 結論與未來建議 62
5.1 結論 62
5.2 未來建議 64
參考文獻 65
附錄A 70

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