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研究生:吳晉翰
研究生(外文):Jin-HanWu
論文名稱:電子注入層對於高分子發光二極體之磁電導與磁電激發光響應
論文名稱(外文):The effects of electron injection layers on magnetoconductance and magnetoelectroluminescent in polymer light emitting diodes
指導教授:溫添進
指導教授(外文):Ten-Chin Wen
學位類別:碩士
校院名稱:國立成功大學
系所名稱:化學工程學系碩博士班
學門:工程學門
學類:化學工程學類
論文種類:學術論文
論文出版年:2012
畢業學年度:100
語文別:中文
論文頁數:95
中文關鍵詞:磁電導磁電激發光高分子發光二極體
外文關鍵詞:magnetoconductancemagnetoelectroluminescentpolymer light emitting diode
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本論文研究主要著重於電子注入層對於高分子發光二極體(Polymer Light-Emitting Diodes,PLEDs)之磁電導(magnetoconductance,MC)與磁電激發光(magnetoelectroluminescent,MEL)之影響,藉由元件在磁場下的電性的改變推斷磁場對於激子(exciton)與載子(carrier)之影響,進一步探討各電子注入層之作用機制。
實驗中分別以四辛基溴化銨、氟化鋰與硼氫化鈉為電子注入層,與無電子注入層之元件比較,實驗結果顯示電子注入層的確具有增進電流密度之能力並且提升元件外部量子效率,為探討各電子注入層之注
入機制,將元件放入磁場進行磁場響應量測,在此實驗中發現電流與亮度皆受到磁場影響,且不同的電子注入層對於磁場量測圖形之形狀亦有不同的影響,為探討這些形狀所代表之意義,使用方程式模擬的方法將所有圖形數據化並利用在不同電壓下參數的改變推斷其所代表之可能物理現象。
從模擬結果推斷,主要影響磁電導與磁電激發光的主要原因有三個:第一個為激子間的橫向傳輸能力;第二個為激子-載子交互作用力;第三個為缺陷-載子交互作用力,最後由這三個現象的改變判斷各電子注入層對於元件內部載子行為之影響。
In this thesis, the study is focus on effects of electron injection layers on magnetoconductance (MC) and magnetoelectroluminescent (MEL) in polymer light emitting diodes. By the change of electrical properties, we could infer the effect on exciton and carrier in the devices with magnetic field. Further, we could investigate the mechanism of electron injection layers.
In the experiment, we used tetraoctylammonium bromide, lithium fluoride and sodium borohydride as electron injection layers to fabricate devices. We compared electrical properties between devices with electron injection layers and without electron injection layers. The results show that electron injection layers do enhance the current density of devices and increasing the external quantum efficiency. To study the mechanism of electron injection layers, we put devices on magnetic field measuring electrical properties. This result demonstrated that current and brightness of device are dependent on magnetic field and the curves are different with electron injection layers. To unravel the meaning of curves, we used fitting method to simulate curves of MC and MEL at different bias than deducing the physics phenomenon from the result of simulation.
From the result of simulation, there are main effects on MC and MEL curves. First one is intersystem crossing between excitons. Second one is exciton-charge interaction. The last one is trap –charge interaction. In the final, we determined the effects of device with different electron injection layers from the three mechanisms.
中文摘要 I
Abstract II
誌謝 III
目錄 VI
圖目錄 X
表目錄 XVI
符號 XVII
縮寫 XVIII

第一章 緒論 1
1-1前言 1
1-2 電子自旋理論 2
1-2-1 氫原子模型之基本量子效應 2
1-2-2 自旋軌道偶合作用(Spin-orbital coupling) 3
1-2-3 超精細結構(Hyperfine interaction) 6
1-2-4 交換偶合作用力(Exchange interaction) 7
1-2-5 激發態之磁場效應 9
1-2-6 分子內與分子間激發態 10
1-2-7 橫向傳輸能力 11
1-2-8 電子、電洞對分離能力 14
1-2-9 三重態激發子與載子交互作用 15
1-3 有機/高分子半導體元件的磁場響應 18
1-3-1 有機自旋閥 19
1-3-2 有機/高分子發光二極體之磁場響應 19
1-4 有機/高分子發光二極體之電子注入層 20
1-4-1電子注入層之作用機制與特性 20
1-4-2常見的電子注入層現今存在之問題 22
1-5 研究動機與大綱 23
第二章 實驗與分析 31
2-1前言 31
2-2 透明陽極基板的製備 32
2-2-1 黃光微影 33
2-2-1-a 基板切割 33
2-2-1-b 基板清洗 33
2-2-1-c 黃光顯影(Photolithography) 33
2-2-2 基板清洗 35
2-3 有機/高分子半導體製程 36
2-3-1 電洞傳輸層之製程 37
2-3-2 主動層之製程 38
2-3-3 電子注入層之製程 38
2-3-3-a四辛基溴化銨(tetraoctylammoniium bromide, TOAB) 38
2-3-3-b硼氫化鈉(sodium borohydride, NaBH4) 39
2-3-3-c氟化鋰(lithium fluoride, LiF) 39
2-3-4 陰極之製程 40
2-3-4-a鈣(Ca) 40
2-3-4-b鋁(Al) 40
2-3-5 元件之封裝 41
2-4 元件之量測與分析 42
2-4-1 元件之光電特性量測 42
2-4-2 元件之磁場特性量測 43
2-4-2-a元件的架設 43
2-4-2-b外加偏壓下磁場特性曲線的取得與數據處理 43
第三章 結果與討論 53
3-1 前言 53
3-2 元件之光電數據分析 54
3-2-1 電子注入層對於元件電性之響應 54
3-2-2 電子注入層對於電激發光光譜之影響 56
3-3 元件之磁場數據分析 57
3-3-1 磁場對元件電流之影響 57
3-3-2 磁場對元件發光之影響 59
3-4 磁光電於元件內之交互作用 61
3-4-1 元件電性對於磁電激發光之影響 63
3-4-2 元件電性對於磁電導之影響 64
3-4-3 磁電流與磁電激發光之數據解析 65
3-5 結論 68
第四章 總結與建議 89
4-1 總結 89
4-2 建議 90
參考文獻 92
自述 95

圖目錄
圖1-1 氫原子中電子繞質子運轉與相對於質子繞電子運轉產生之電流示意圖。 26
圖1-2 材料內部的自旋電子受內部磁場超精細結構交互力的作用進動示意圖。 26
圖1-3 單重態與三重態自旋進動的示意圖。 26
圖1-4 電子電洞對之間距離與能量關係示意圖。在有機半導體中,激發態隨電子、電洞間距離拉開,有不同的庫倫作用與自旋交互作用,在長距離形成分子間激發態,即極化子對;短距離為分子內激發態,即激子。 27
圖1-5 外加磁場下,三重態激子其能量劈裂大小與自旋交互作用能量大小。 27
圖1-6 (a)單重態與三重態電子電洞對間能量差距較大,三重態劈裂能量相對較小,外加磁場不易改變橫向傳輸能力。(b)單重態與三重態電子電洞對間能量差距較小,三重態劈裂能量相對較大,外加磁場易改變橫向傳輸能力。(c)極化子對與激子單重態與三重態相對能量示意圖。 28
圖1-7 (a)未加與(b)外加磁場下,根據雙極化子模型載子的跳躍傳輸過程。 28
圖1-8 元件LSMO/Alq3/Co在溫度11K下,(a)外加磁場下其磁阻變化,(b)變Alq3厚度其磁阻變化,(c)LSMO與Co的磁滯曲線。 29
圖1-9 照光下,激發態的生成與能量轉移示意圖。其中外加磁場可以調變,單重態與三重態之間電子電洞對的橫向傳輸能力,藉此改變其磁電導變化。 29
圖1-10 (a)Alq3分子結構;(b)Alq3元件其電激發光磁效應與磁電導變化;(c)Alq3元件結構與儀器架設示意圖;(d)雙載子注入激發態生成與能量轉換示意圖。 30
圖1-11 穿隧效應(tunneling effect)的作用機制圖 30
圖2-1 (a) PEDOT:PSS(polyethylene dioxythiophene doped with polystyrene-sulfonic acid)結構式(b) polyfluorene衍伸物結構式(c)四辛基溴化銨(tetraoctylammoniium bromide, TOAB)結構式。 46
圖2-2 ITO 玻璃基板側邊剖面示意圖(塗佈光阻)。 47
圖2-3 ITO 玻璃基板側邊剖面示意圖(曝光過程圖)。 47
圖2-4 ITO 玻璃基板側邊剖面示意圖(顯影過程圖)。 48
圖2-5 ITO 玻璃基板側邊剖面示意圖(蝕刻完成圖)。 48
圖2-6 ITO 玻璃基板俯視正面示意圖(蝕刻完成圖)。 48
左圖:切割前(7.5cm×8cm);右圖:切割後(1.5cm×2cm)。 48
圖2-7 電極遮罩樣式示意圖。 49
圖2-8 物理氣相沉積鍍膜系統(Physical Vapor Deposition,PVD)示意圖。 49
圖2-9 元件製程流程示意。 50
圖2-10 元件封裝流程示意圖。 51
圖2-11磁場量測儀器架設示意圖。 51
圖2-12 元件ITO/PEDOT:PSS/Pentacene(120nm)/LiF/Al,外加偏壓2.3V,其尚未平均處理的外加磁場下電流變化,其中1234表示外加磁場量測路徑。 52
圖2-13 元件ITO/PEDOT:PSS/Pentacene(120nm)/LiF/Al外加偏壓2.3V下,平均處理後的外加磁場下電流變化比例,即磁電導變化與電流變化值,此方法也可以用於計算磁電激發光(MEL)的變化值。 52
圖3-1 PF/Al元件(○) & PF/Ca/Al元件(□) & PF/TOAB/Al元件((●) & PF/LiF/Al元件(▲) & PF/NaBH4/Al元件(◆)的(a).ILV特性曲線 (b). QE特性曲線。 70
圖3-2 (a).PF/Ca/Al元件 (b).PF/TOAB/Al元件 (c).PF/LiF/Al元件 (d).PF/NaBH4/Al元件 之logI-logV 與QE特性曲線 72
圖 3-3 PF/Al元件(○) & PF/Ca/Al元件(□) & PF/TOAB/Al元件((●) & PF/LiF/Al元件(▲) & PF/NaBH4/Al元件(◆)的電激發光光譜 73
圖 3-4 PF/Ca/Al元件在不同電壓下的磁電導圖形(○) 2.8V (□)3.4V (●)3.7V (▲) 4.0V (◆) 4.6V 73
圖 3-5 PF/TOAB/Al元件在不同電壓下的磁電導圖形(○) 3.0V (□)3.9V (●)4.5V (▲) 5.1V (◆) 5.7V。 74
圖 3-6 PF/LiF/Al元件在不同電壓下的磁電導圖形(○) 3.3V (□)4.2V (◇)4.8V (●) 6.0V。 74
圖 3-7 PF/NaBH4/Al元件在不同電壓下的磁電導圖形(○) 3.0V (□)3.6V (◇)4.5V (●) 5.1V。 75
圖 3-8 PF/Ca/Al元件在不同電壓下的磁電激發光圖形(○) 2.8V (□)3.4V (●)3.7V (▲) 4.0V (◆) 4.6V。 75
圖 3-9 PF/TOAB/Al元件在不同電壓下的磁電激發光圖形(○) 3.0V (□)3.9V (●)4.5V (▲) 5.1V (◆) 5.7V。 76
圖 3-10 PF/LiF/Al元件在不同電壓下的磁電激發光圖形(○) 3.3V (□)4.2V (◇)4.8V (●) 6.0V。 76
圖 3-11 PF/NaBH4/Al元件在不同電壓下的磁電激發光圖形(○) 3.0V (□)3.6V (◇)4.5V (●) 5.1V。 77
圖3-12 PF/TOAB/Al元件在3.0V電壓下之磁電激發光圖型數據模擬(○)為原始實驗數據,實線為MFE1模擬方程式。 77
圖3-13 PF/TOAB/Al元件在4.8V電壓下之磁電激發光圖型數據模擬(●)MFE1模擬方程式(▓)MFE2模擬方程式(○)為原始實驗數據,實線為MFE1+MFE2之模擬方程式。 78
圖3-14 PF/TOAB/Al元件在3.0V電壓下之磁電導圖型數據模擬(●)MFE1模擬方程式(▓)MFE3模擬方程式(○)為原始實驗數據,實線為MFE1+MFE3之模擬方程式。 78
圖3-15 PF/TOAB/Al元件在4.8V電壓下之磁電導圖型數據模擬(●)MFE1模擬方程式(▓)MFE2模擬方程式(◆)MFE3模擬方程式(○)為原始實驗數據,實線為MFE1+MFE2+MFE3之模擬方程式。 79
圖3-16 PF/Ca/Al元件之磁電導與磁電激發光圖型數據模擬(●)MFE1模擬參數(▓)MFE2模擬參數(◆)為MFE3模擬參數。 80
圖3-17 PF/TOAB/Al元件之磁電導與磁電激發光圖型數據模擬(●)MFE1模擬參數(▓)MFE2模擬參數(◆)為MFE3模擬參數。 82
圖3-18 PF/LiF/Al元件之磁電導與磁電激發光圖型數據模擬(●)MFE1模擬參數(▓)MFE2模擬參數(◆)為MFE3模擬參數。 83
圖3-19 PF/NaBH4/Al元件之磁電導與磁電激發光圖型數據模擬(●)MFE1模擬參數(▓)MFE2模擬參數(◆)為MFE3模擬參數。 85
圖 3-20 PF/TOAB/Al元件在不同電壓下的電激發光圖形(○) 3.0V (□)4.0V (●)5.0V (▓) 6.0V。 86
圖3-21 Electromer 模型機制。 86
圖3-22 激子與載子間交互作用力(a).在無外加磁場作用下,電子可以自由移動且有機會回到基態放出電磁波(b).有外加磁場下,電子移動受阻解無法進行再結合,故磁場抑制了電流與放光。 87

表目錄
表3-1 各電子注入層之電性數值 88
表3-2 各電子注入層之電性數值與模擬方程式之關係 88
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