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臺灣博碩士論文加值系統

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研究生:林書寬
研究生(外文):Shu-KuanLin
論文名稱:3-氯丙醇/Ni(111)和C6-xNx(x=0-3)/Cu(100)表面研究
論文名稱(外文):Surface Studies of 3-Chloro-1-propanol/Ni(111) and C6-xNx(x=0-3)/Cu(100)
指導教授:林榮良
指導教授(外文):Jong-Liang Lin
學位類別:碩士
校院名稱:國立成功大學
系所名稱:化學系碩博士班
學門:自然科學學門
學類:化學學類
論文種類:學術論文
論文出版年:2012
畢業學年度:100
語文別:中文
論文頁數:88
中文關鍵詞:程序溫控反應/脫附X-光光電子能譜3-氯丙醇理論計算
外文關鍵詞:TPR/DXPS3-chloro-1-propanoltheoretical calculations
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3-氯丙醇在Ni(111)表面上的熱反應
本研究之實驗部份是以程序溫控反應/脫附(temperature- programmed reaction/desorption, TPR/D)和X-光光電子能譜(X-ray photoelectron spectroscopy, XPS)探討超高真空系統中,ClCH2CH2CH2OH 在Ni(111)表面上的熱化學。ClCH2CH2CH2OH吸附於100 K的Ni(111)表面時,已有部份分子斷C-Cl與O-H鍵。低覆蓋率時,主要反應是在140 K前產生丙烷、丙烯、環丙烷等碳氫化合物。高覆蓋率時,低溫之碳氫化合物並沒有產生,而是於較高溫度產生丙酮、3-氯丙烯、乙烯。大於300 K,除了H2和CO之外,沒有其他產物的脫附。

理論計算C6-xNx(x=0-3)/Cu(100)的吸附結構及生成能
本研究的第二部份是以理論計算預測C6-xNx團簇在Cu(100)上的吸附結構及生成能。對於同一種C6-xNx團簇而言,線型吸附結構比環型結構穩定許多,而線型尾端的碳原子傾向吸附在表面空洞位,因為分子具有定域化的π電子系統,線型團簇的六個原子都位在同一平面上。一般來說,團簇中含氮原子的比例越高,生成能也越高。本研究也計算了線-環型的結構轉變所需能量。

Thermal chemistry of 3-chloro-1-propanol on Ni(111)
Temperature-programmed reaction/desorption and X-ray photoelectron spectroscopy have been employed to investigate the thermal reactions of ClCH2CH2CH2OH on Ni(111) in an ultra-high vacuum system. At 100 K, a part of adsorbed ClCH2CH2CH2OH molecules decompose by breaking the C-Cl and O-H bonds. At a low coverage, decomposition of ClCH2CH2CH2OH leads to the formation propane、propene and cyclopropane below 140 K. At higher coverages, no hydrocarbon products are found, instead, acetone、3-chloropropene and ethene are the reaction products below 300 K. In addition, H2 and CO desorb above 300 K.

Theoretical studies of C6-xNx(x=0-3)/Cu(100):adsorption structure and formation energy
Theoretical calculations for the structures and formation energies of C6-xNx clusters on Cu (100) have been performed. For a specific cluster, linear-chain structure is more stable than ring form. Terminal carbon atoms of linear chains are perferentially bounded at hollow sites. The six atoms in the chain tends to be located in a plane normal to the surface, due to the formation of delocalized π system. N-substitution results in a decrease of chain stability. Activation energies of the transformation between linear and cyclic structures are also obtained in this study.

摘要 Ⅰ
Abstract Ⅱ
第一章 緒論 1
1.1表面化學的發展 1
1.2表面的定義及Ni(111)、Cu(100)表面 2
1.3計算化學 4
1.4研究動機 6
第二章 密度泛函理論介紹 9
2.1密度泛函理論(Density Functional Theory) 9
2.1.1局部密度近似法(LDA) 11
2.1.2廣義梯度近似法(GGA) 12
2.2搜尋過渡態與反應路徑的理論與方法 15
2.2.1搜尋過渡態 15
2.2.2反應路徑 17
2.3 DMol3基本介紹 19
2.3.1泛函數(Functional) 20
2.3.2內層電子的處理(Core treatment) 21
2.3.3基組(Basis) 22
第三章 實驗系統與理論計算方法 23
3.1超高真空系統 23
3.2表面分析技術 25
3.3單晶表面清潔與藥品處理 29
3.4理論計算方法 30
3.4.1幾何最佳化計算 32
3.4.2搜尋過渡態計算 33
3.4.3反應路徑計算 34
第四章 結果與討論 35
4.1前言 35
4.2 ClCH2CH2CH2OH在Ni(111)上的程序控溫反應/脫附研究 37
4.3 ClCH2CH2CH2OH在Ni(111)上的X光光電子能譜研究 49
4.4 C6團簇在Cu(100)表面上的吸附結構及生成能 54
4.5 C5N1團簇在Cu(100)表面上的吸附結構及生成能 59
4.6 C4N2團簇在Cu(100)表面上的吸附結構及生成能 65
4.7 C3N3團簇在Cu(100)表面上的吸附結構及生成能 72
第五章 結論 80
參考文獻 84

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