跳到主要內容

臺灣博碩士論文加值系統

(3.235.120.150) 您好!臺灣時間:2021/07/31 15:26
字體大小: 字級放大   字級縮小   預設字形  
回查詢結果 :::

詳目顯示

我願授權國圖
: 
twitterline
研究生:張人權
研究生(外文):Jen-ChuanChang
論文名稱:以硫酸化焙燒處理含鎳廢觸媒(藍泥)資源化回收之研究
論文名稱(外文):Extraction of Nickel from Solid Residus (Blue Sludge) Obtained from Processed Spent Hydrodesulfurization Catalyst by Sulphtization Roasting
指導教授:申永輝申永輝引用關係
指導教授(外文):Yun-Hwei Shen
學位類別:碩士
校院名稱:國立成功大學
系所名稱:資源工程學系碩博士班
學門:工程學門
學類:材料工程學類
論文種類:學術論文
論文出版年:2012
畢業學年度:100
語文別:中文
論文頁數:71
中文關鍵詞:含鎳廢觸媒(藍泥)硫酸化焙燒動力學
外文關鍵詞:Nickel-containing waste catalyst residueSulphtization roastingKinetics
相關次數:
  • 被引用被引用:1
  • 點閱點閱:408
  • 評分評分:
  • 下載下載:0
  • 收藏至我的研究室書目清單書目收藏:1
含鎳廢觸媒渣(藍泥),是由加氫脫硫廢觸媒經鹼焙燒處理後所得之殘渣,目前國內目前藍泥產量年約7000噸,因相關業者現行技術及設備尚無法處理,目前均採掩埋方式處理或運至中國大陸作為提煉鎳之原料。本研究以硫酸化焙燒之方式將藍泥內鈷、鎳等有價金屬有效回收,利用 KHSO4(s)、NaHSO4(aq)、Na2S2O7(s)作為助熔劑,探討不同助熔劑之最佳焙燒條件,另一部分,蒸餾水作為浸漬液,探討硫酸化藍泥之最佳浸漬條件,並將溶出率帶入動力學公式,計算出活化能。結果顯示:藍泥與KHSO4以1:10(重量比)配比下均勻混合後,於焙燒溫度為600 ℃,焙燒時間為1 hr時,為最佳回收鎳之條件,其回收率為94.3 %;藍泥與NaHSO4(aq)以1:10配比下均勻混合後,於焙燒溫度為600 ℃,焙燒時間為2 hr時,為最佳回收鎳之條件,其回收率為98 %;藍泥與Na2S2O7(s)以1:7.5配比下均勻混合後,於焙燒溫度為600 ℃,焙燒時間為2 hr時,為最佳回收鎳之條件,其回收率為90 %;硫酸化藍泥以蒸餾水浸漬,固液比為0.044 g/ml,浸漬溫度為90 ℃,於浸漬時間30 min,其鎳回收率可達到97 %,此為最佳浸漬條件;將硫酸化藍泥的溶出率帶入動力學公式,計算出活化能為為7.57 kcal/mol,而上述溶解所需活化能接近5 kcal/mol,此反應可由攪拌速度及浸漬溫度皆能提升溶解速率,其為界面控制反應的特徵。
The nickel-containing waste catalyst residue (Blue Sludge) obtained from processed spent hydrodesulfurization catalyst. At present, about 7000 tons per year for nickel-containing waste catalyst residue arising from the hydroesulfurization of spent catalyst resources process. Existing technology and equipment of the domestic industry is still unable to handle the nickel-containing waste catalyst residue, were collected disposed of by burial or shipped to China as raw material for refined nickel.
In this study, Extraction of nickel from nickel-containing waste catalyst residue by sulphtization roasting . The route is based on fusion of sample with KHSO4,NaHSO¬4, Na2S2O7.The optimized experimental parameters were:Blue sludge/ KHSO4 mass ratio,1/10;temperature, 600℃; time,2h;Ni extraction 98 %; Blue sludge/Na2S2O7 mass ratio,1/7.5;temperature,600℃;time,2h;Ni extraction 90%;water leaching for 30 min at 90℃ with liquid/solid ratio of 62.5:11.
Plot of 1-(1-X)1/2 versus reaction time giving linear relationship indicationg that a liquid film diffusion is the rate-determining step. The apparent activation energy was measured to be 7.57 kcal/mol.
摘要 I
Abstract II
誌謝 III
目錄 IV
圖目錄 VII
表目錄 IX
第一章 緒論 1
1.1 研究背景 1
1.2 研究目的 4
第二章 理論基礎與前人研究 5
2.1 冶煉法 5
2.2 濕法冶煉(14) 5
2.2.1 焙燒 6
2.2.2 硫酸化焙燒 7
2.2.3 硫酸化焙燒破壞尖晶石結構 8
2.3 動力學探討 9
2.3.1 反應速率方程式 15
2.3.2 樣品形狀模式討論(24) 16
2.3.3 活化能與溫度關係 18
2.3.4 化學反應速率控制 19
2.3.4.1 化學反應控制的特徵(26) 21
2.3.4.2 化學反應控制時,提高浸出率的方法 22
2.3.4.3 擴散反應速率控制 22
2.4 前人研究 30
第三章 實驗方法與步驟 34
3.1 實驗材料及設備 34
3.1.1 實驗材料 34
3.1.2 實驗藥品 36
3.1.3 實驗設備 36
3.2 實驗方法及步驟 37
3.2.1 樣品前處理 37
3.2.2 助熔劑合成及前處理 39
3.2.3 藍泥浸漬實驗 39
3.2.4 硫酸化焙燒實驗 39
3.2.5 固液比實驗 40
3.2.6 浸漬動力學實驗 40
3.3 分析方法 41
第四章 結果與討論 43
4.1 藍泥浸漬實驗 43
4.1.1 藍泥浸漬實驗 43
4.2 不同助熔劑硫酸化焙燒之實驗 45
4.2.1 藍泥與KHSO4(s)於不同焙燒時間對鎳回收率之影響 45
4.2.2 藍泥與KHSO4(s)於不同焙燒溫度對鎳回收率之影響 47
4.2.3 藍泥與KHSO4(s)於不同配比下對鎳回收率之影響 49
4.2.4 藍泥與NaHSO4(aq)於不同焙燒時間對鎳回收率之影響 51
4.2.5 藍泥與NaHSO4(aq)於不同焙燒溫度對鎳回收率之影響 53
4.2.6 藍泥與NaHSO4(aq)於不同配比下對鎳回收率之影響 55
4.2.7 藍泥與Na2S2O7(s)於不同焙燒時間對鎳回收率之影響 57
4.2.8 藍泥與Na2S2O7(s)於不同焙燒溫度對鎳回收率之影響 59
4.2.9 藍泥與Na2S2O7(s)於不同配比下對鎳回收率之影響 61
4.3 硫酸化藍泥以蒸餾水進行浸漬溶出實驗 63
4.3.1 固液比 63
4.3.2 浸漬溫度 63
4.4 溶解硫酸化藍泥浸漬動力學實驗 65
第五章 結論 67
參考文獻 68
1.張國慶,“廢觸媒資源化技術與福誼公司資源化成果環保產業雙月刊,第31期,pp.35-38,2005。
2.蔡尚林,“廢觸媒回收處理案例介紹環保工程月刊,十月號,pp.128-137,2001。
3.陳陵援等,“專題報導生活中的神燈──觸媒科學發展,370期,10月2003年。
4.林凱隆,陳烱力,吳貞瑩,蘇宏仁,章凱婷,林依杏,“廢觸媒再利用作為延遲性膠結材料之研究,產業環保工程實務研討會,台北,2006。
5.I. Wernick, N.J. Themelis, Recycling metals for the environment, Annu.Rev. Energy Environ. 23 ,pp465–477,1998
6.M.Marafi,A.Stanislaus, “Qptions and processes for spent catalyst handling and utilization, Journal of Hazatdous Materizls,B101,pp123-132,2003.
7.M. Marafi, A. Stanislaus, “Spent catalyst waste management: a review. Part I.Developments in hydroprocessing catalyst waste reduction and use, Resour.Conserv. Recy. 52 (2008) 859–873.
8.M. Marafi, A. Stanislaus, Spent hydroprocessing catalyst management: a review.Part II. Advances in metal recovery and safe disposal methods, Resour. Conserv.Recy.53, pp1-26,(2008).
9.林凱隆,鄭堡元,游國政,郭子航,陳永慶,“廢觸媒燒製紅磚之資材化探討,第八屆資源與環境學術研討會,花蓮,2006。
10.Furimsky, E., “Spent refinery catalysts: environment, safety and utilization.Catalysis Today 30, pp223–286, 1996.
11.P.Zhang, K.Inoue ,K.Yoshizuka,H.Tsuyama,“Extraction and selective strippong of molybdenum(VI) and vanadium(IV),cobalt(III),nickel(II)and iron(III) by LIX63 in Exxsol D80Hydrometallurgy,41 pp45~53,1996.
12.T.N.Angelidis,E.Tourasanidis,E.Marinou,G.A.Stalisis, “Selective dissolution of critical metals from diesel ad naptha spent hydrodesulphurization catalysts ,Resources conservation and recycling 13, pp269~282,1995年。
13.蘇英源、郭金國編著,“冶金學全華科技圖書股份有限公司,pp.2-11~2-16,pp.4-1~4-9,2001。
14.Jeanette N,Roelofsen,Ronald C,Peterson, “Structural variation in nickel aluminate spinel (NiAl2O3), American Mineralogist, Volume 77, pp 522-528, 1992.
15.牟應蓉、王曉京等人,“鎳催化劑中鎳鋁尖晶石生成條件考察,天然氣化工,第三期,pp26-30,1990年。
16.M. Mohammadpour Amini, L. Torkian,“Preparation of nickel aluminate spinel by microwave heating, Materials Letters 57,pp639– 642,2002.
17.K.J.De Vries and P.J.Gellings,“The thermal decomposition of potassium and sodium-pyrosulfate,J.inorg.nucl.Chem., Vol.31.pp1307-1313,1969.
18.I.A. Piskunova, A.A. Lysenko, O.V. Astashkina, M.O. Basok ,“Derivatographic studies of the thermal behavior of some salts, Fibre Chem., pp.168–171, 2003.
19.Roberto Giovanini Busnardo, Nat´alia Giovanini Busnardo,Gustavo Nascimento Salvato, J´ulio Carlos Afonso, “Processing of spent NiMo and CoMo/Al2O3 catalystsvia fusion with KHSO4 ,Journal of Hazardous Materials, B139, pp391–398,2007.
20.Sebastiao Guedes Batista Junior, Julio Carlos Afonso, “Processing of spent platinum-based catalysts via fusion with potassium hydrogenosulfate, Journal of Hazardous Materials, 184, pp717–723,2010.
21.Levenspiel, O, Chemical reaction engineering,2nd edn, John Wiley&Sons, New York, 1972。
22.Yagi, S. and Kunii, D, 5th Symposium(international) on Combustion, Reinhold,New York,1955,p.231;Chem. Eng.(Japan), 19 ,500(1995)。
23.林俊一,化學反應工程第三版,p.3,1990。
24.KNona C. Liddell, Shrinking core models in hydrometallurgy: What students are not being told about the pseudo-steady approximation,Hydrometallurgy,pp62– 68,2005
25.Thomas Engel, Philip Reid,“Physical Chemistry, pp567-576,2005.
26.李洪桂等,濕法冶金學,中南大學出版社,p.78,12月1998年。
27.Edward I.,Luther R.,Ranko,“Cyclic process for recovering metal values and alumina from spent catalysts ,United States Patent 4670229, May 9, 1986.
28.David E. Hyatt,“ Value recovery from spent alumina-base catalyst,United States Patent 4657745, Apr 14, 1987.
29.David E. Sherwood, Jr., Johnnie R. Hardee, Jr.,“ Method for the reactivation of spent alumina-supported hydrotreating catalysts,United States Patent 5254513, Oct 19, 1993.
30.Zhao Youcai, R.Stanforth, “Technical note extracton of zinc from zinc ferrites by fusion with caustic soda, Minerals Engineering, Vol.13,No.13,pp1417-1421,2000.
31.B.B. Kar, Y. V.Swamy,“ Technical note some aspects of nickel extraction from chromitiferous overburden by sulphatization roasting, Minerals Engineering,Vol.13,No.14-15,pp1635-1640
2000.
32.廢棄物資源化技術資訊手冊,“廢觸媒資源化技術篇-鈷鉬系廢觸媒資源化技術,經濟部工業局,p124,12月2003年。
33.Yun Chen , Qiming Feng, Yanhai Shao, Guofan Zhang, Leming Ou,Yiping Lu,“Technical note Research on the recycling of valuable metals in spent Al2O3-based catalyst, Minerals Engineering Vol,19 pp94-97,2006.
34.Christopher D. Zangmeister1,Jeanne E. Pemberton,“Phase transition between two anhydrous modifications of NaHSO4 mediated by heat and water, Journal of Solid State Chemistry ,pp1826–1831,2007.
連結至畢業學校之論文網頁點我開啟連結
註: 此連結為研究生畢業學校所提供,不一定有電子全文可供下載,若連結有誤,請點選上方之〝勘誤回報〞功能,我們會盡快修正,謝謝!
QRCODE
 
 
 
 
 
                                                                                                                                                                                                                                                                                                                                                                                                               
第一頁 上一頁 下一頁 最後一頁 top