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研究生:戴妤娟
研究生(外文):Yu-JyuanDai
論文名稱:以微波溶熱法製備奈米級二氧化鈦及其光催化性質研究
論文名稱(外文):Synthesis of anatase nanoparticles by microwave-assisted solvothermal processes and their photocatalytic performances
指導教授:吳毓純
指導教授(外文):Yu-Chun Wu
學位類別:碩士
校院名稱:國立成功大學
系所名稱:資源工程學系碩博士班
學門:工程學門
學類:材料工程學類
論文種類:學術論文
論文出版年:2012
畢業學年度:100
語文別:中文
論文頁數:95
中文關鍵詞:二氧化鈦溶膠凝膠微波溶熱法
外文關鍵詞:anatasesol-gelmicrowavesolvothermal reaction
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以微波溶熱法可使溶膠凝膠法獲得的非晶質二氧化鈦在反應溫度220℃下,僅需三十分鐘即可合成奈米尺寸分散性良好的銳鈦礦相二氧化鈦。當溫度過低時,晶粒結晶性較差;而持溫時間的延長和溶熱壓力的增加對於晶粒大小並無助益。另外,隨著水解速率的增高,二氧化鈦的晶粒大小有變小的情形,但水解速率過低則無結晶相產生;當前驅物起始濃度變高對二氧化鈦的大小形體無差異,但可增加二氧化鈦的產率,若起始濃度過低則使二氧化鈦結晶性變差。改變不同的溶劑導致立體阻隔效應不同,進而控制了晶粒大小,另外發現二氧化鈦的形狀可經由簡單的置換不同溶劑進行改變。另外,本研究利用醋酸作為螯合劑控制晶粒形狀可生成棒狀二氧化鈦晶粒。
  最後,將合成的銳鈦礦相二氧化鈦進行光催化活性的測試後,發現以正丙醇作為溶劑合成之樣品因具有結晶性良好、高比表面積、可見光吸收面積大和{001}氧化反應位置較多,故表現出最佳的光催化效能。

In this study, a novel and facile method is developed to synthesizeTiO2nanocrystals via microwave-assisted solvothermal reaction route. Sol-gel processusing titanium isopropoxide as precursorsprepared with different solvents and hydrolysis rates are adapted to controlled the particle size and shape of TiO2nanocrystals. Well dispersed TiO2nanoparticlesin anatase phase can be obtained using the current method under 220ºC in 30 minutes. Severalexperimental parameters are found to influence the properties of nanoparticles. First-of-all, the temperature over 220 ºC is necessary to induce the crystallization of anatasenanocrystals under microwave-assisted solvothermal reaction;however the pressure (between 180 to 250 psi)and reaction time(over 15 minutes)do not show obvious effect on the variation of crystal morphology or size. In addition, a higher hydrolysis rate (H2O/Ti = 6.6) to the precursor solution generally results in smaller nanoparticles in comparison with that obtained from a lower hydrolysis rate (H2O/Ti = 3.3). Nevertheless, a crystallization is not carried out if the hydrolysis rate is too low (H2O/Ti = 1.6). The increaseof the concentration of the precursor solution does not change the resulting nanoparticlessize; however is advantageous to increase yield of product. In parallel, the solvothermal reaction undergo with different solvents allows to control not only the size but also the crystal shape due to the steric hindrance effect from the solvent. Finally,using acetic acid as chelating agent to thetitanium isopropoxide induces an anisotropic crystal growth and finally leads to rod-like anatase nanoparticles.
The photocatalytic performances of the anatase nanoparticles synthesized in the current work, that all exhibit different crystal shapes and sizes, are examined by observing the degradation rate of methylene blue in water under the radiation of Xeon lamp. It is found that the anatase nanoparticles obtained by using n-propanol as solvent, showa best photocatalytic activity because of its well crystalline, high specific surface area and its wide optical range in visible light. Moreover, its preferred development of crystalline shape in {001} facet also provides more oxidization sites and is beneficial to enhance the photocatalytic activity.

中文摘要 I
Abstract II
致謝 IV
圖目錄 VIII
表目錄 XII
第一章 緒論 1
1.1 前言 1
1.2 研究動機與目的 1
第二章 文獻回顧與理論基礎 3
2.1 奈米粒子特性 3
2.2 二氧化鈦晶體結構 6
2.3 二氧化鈦合成方法 9
2.3.1 溶膠凝膠法 9
2.3.2 溶熱法 14
2.4 二氧化鈦晶粒成核成長機制 15
2.5 微波合成技術 20
2.5.1 微波加熱原理 20
2.5.2 微波加熱應用 23
2.5.3 實驗裝置 24
2.6 二氧化鈦光觸媒反應 25
2.6.1 光催化反應機制 26
2.6.2 亞甲基藍光降解反應 29
第三章 實驗方法與步驟 31
3.1 實驗藥品 31
3.2 實驗流程 32
3.2.1 製備TiO2起始溶液 32
3.2.2 微波溶熱製備 TiO2粉末 32
3.2 特性分析 34
3.3.1 X-ray 粉末繞射分析 34
3.3.2 晶粒粒徑分析 35
3.3.3 穿透式電子顯微鏡 36
3.3.4 紫外-可見光光譜儀 36
3.3.5 傅立葉轉換紅外線光譜儀分析 37
3.3.6 比表面積測定 38
3.4 光催化活性測試 39
3.4.1 背景實驗步驟 39
第四章 結果與討論 41
4.1 微波溶熱參數設定 41
4.1.1 溫度之影響 41
4.1.2 持溫時間之影響 45
4.1.3 不同填充量產生的壓力之影響 47
4.2 製程參數對微波合成二氧化鈦粒子之影響 50
4.2.1 水解速率之影響 50
4.2.2 前驅物起始濃度之影響 53
4.2.3 不同溶劑之影響 57
4.2.3.1 一級醇類溶劑 57
4.2.3.2 二級醇類溶劑 61
4.2.3.3 結構異構物醇類溶劑 64
4.2.3.4 溶劑影響討論 66
4.2.3.5 不同形狀形成 70
4.2.4 醋酸的添加於二氧化鈦形貌之影響討論 73
4.3 光催化反應活性測試 80
4.3.1 背景實驗 80
4.3.2 二氧化鈦結晶性與晶粒大小對於光催化活性之影響 83
4.3.3 二氧化鈦晶體形貌對於光催化活性之影響 87
第五章 結論 91
參考文獻 93

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