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研究生:廖平浩
研究生(外文):Ping-HaoLiao
論文名稱:純氧燃燒中以爐石在高溫下去除二氧化碳之研究
論文名稱(外文):Sorption of carbon dioxide from oxy-fuel combustion at high temperatures by slag
指導教授:朱信朱信引用關係
指導教授(外文):Hsin Chu
學位類別:碩士
校院名稱:國立成功大學
系所名稱:環境工程學系碩博士班
學門:工程學門
學類:環境工程學類
論文種類:學術論文
論文出版年:2012
畢業學年度:100
語文別:中文
論文頁數:129
中文關鍵詞:二氧化碳金屬廢棄物碳酸化爐石
外文關鍵詞:carbon dioxidemetal wastescarbonationslag
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工業革命後,隨著人口快速成長、科技突飛猛進,導致化石燃料的大量使用,使溫室氣體中的二氧化碳過量排放,而造成溫度升高、海平面上升等全球氣候異常變遷,因此如何降低煙道氣中二氧化碳的排放刻不容緩。二氧化碳分離與回收技術中,以低溫濕式化學溶劑吸收法最廣泛使用,但其用水量大,使熱效率降低,可降低發電及環保成本之高溫乾式淨化系統將是未來趨勢。例如在高溫下於氣化爐及燃燒爐後添加鈣系、鎂系之吸收劑,使其與二氧化碳於高溫下反應形成金屬碳酸鹽。然而,吸收劑成本亦是技術開發中之重要考量。
因此,本研究以含鈣之金屬廢棄物(水淬高爐石、轉爐石及集塵灰)做為高溫吸收劑來處理二氧化碳之研究,操作條件及研究成果分為下列幾點說明:
1.由ICP和XRD分析結果顯示,水淬高爐石及轉爐石的Ca含量明顯高於集塵灰,且水淬高爐石中的Ca以Ca(OH)2形式存在,有利於碳酸化之反應。
2.在不同的操作溫度對於水淬高爐石及轉爐石去除CO2之實驗可以發現,最佳的操作溫度應為500°C左右。
3.在其它操作參數對於水淬高爐石除二氧化碳效能之影響方面,發現水氣有助於碳酸化反應,當絕對溼度於10%效果最好,之後隨著絕對溼度的增加,利用率有下降趨勢,推測水氣濃度過高,會使系統不平衡而阻礙碳酸化反應發生;氯化氫氣體之添加會增加水淬高爐石及轉爐石的利用率,而越高濃度二氧化碳條件下,水淬高爐石利用率有下降之趨勢。
4.由動力研究發現,水淬高爐石之活化能Ea = 14.99 kJ/mol,碰撞因子A = 1.64 min-1,而轉爐石之活化能Ea = 5.87 kJ/mol,碰撞因子A = 0.19 min-1。

After industrial revolution, the increases of CO2 concentration in the atmosphere are resulted from the consumption of huge amounts of fossil fuels, hence causes global climate changes including temperature increasing and ocean level rising. Technologies on the mitigation of carbon dioxide emission have been developed, and CO2 removal from gas mixture by washing with solvent is one of the most widely practiced industrial gas-absorption processes. Wet scrubber requires large amount of water, resulting in decreasing the thermal efficiency of the system, hence the high temperature carbonation by dry techniques, such as adding sorbents of calcium and magnesium in the gasifier to react with carbon dioxide and form metal carbonate, is a trend for related fields. Therefore, reducing the cost of sorbents is of important in this technique. Consequently, three types of metal waste (ground granulated blast-furnace slag and basic oxygen furnace slag and electric arc furnace dust) are used to absorb carbon dioxide and identified their utilization under various conditions. Results of this study are described as follows:
1.According to the results of ICP and XRD analysis, the Ca content of ground granulated blast-furnace slag and basic oxygen furnace slag are higher than that of electric arc furnace dust. Furthermore, the Ca in ground granulated blast-furnace slag existing as the Ca(OH)2 type, hence has a great potential on the carbonation.
2.The optimal operating temperature is about 500°C for the CO2 removal with ground granulated blast-furnace slag and basic oxygen furnace slag.
3.The effect of several parameters on the removal of CO2 by ground granulated blast-furnace slag were studied. The results indicate that the absolute humidity can enhance the carbonated reaction and the optimal condition is 10%. However, the utilization decreases as the absolute humidity increases over 10%, resulting from blocking of carbonation by extreme absolute humidity. Additionally, the utilization increases with adding hydrogen chloride.
4.In the kinetic analysis, it can be found that the CO2 activation energy, Ea, is 14.99 kJ/mol and the frequency factor, A, is 1.64 min-1 in ground granulated blast-furnace slag. CO2 activation energy, Ea, is 5.87 kJ/mol and the frequency factor, A, is 0.19 min-1 in basic oxygen furnace slag.

摘要 I
Abstract III
圖目錄 X
表目錄 XV
第一章 前言 1
1-1 研究動機 1
1-2 研究內容與架構 4
第二章 文獻回顧 6
2-1 二氧化碳之特性 6
2-1.1 二氧化碳之來源 6
2-1.2 二氧化碳之性質 8
2-1.3 二氧化碳對環境之影響 10
2-2 二氧化碳之捕獲及封存技術 11
2-2.1 植物吸收 17
2-2.2 化學吸收 20
2-2.3 物理吸附 21
2-2.4 物理吸收 21
2-2.5 冷凝 22
2-2.6 薄膜 22
2-3 爐石的基本特性 24
2-3.1 爐石簡介 26
2-3.2 爐石物化性質 27
2-3.3 爐石利用概況 29
2-4 煤灰的基本特性 31
2-4.1 煤灰的生成與分類 31
2-4.2 煤灰的物化特性 33
2-4.3 煤灰利用概況 35
2-5 吸收劑活性衰退 36
2-6 二氧化碳轉化操作參數 37
2-6.1 吸收劑吸收效果 37
2-6.2 操作參數 38
2-7 二氧化碳轉化之機制 41
2-8 吸收劑反應動力探討 46
2-8.1 反應動力模式 46
2-8.2 Arrhenius表示式 48
第三章 研究方法與實驗器材 49
3-1 研究方法 49
3-2 實驗器材 51
3-2.1 實驗系統裝置 51
3-2.2 主要儀器原理簡介 56
3-2.3 實驗材料 66
3-3 預備實驗 67
3-3.1 系統測漏 67
3-3.2 金屬廢棄物吸收劑之前置處理 67
3-3.3 零點及全幅調整 68
3-4 實驗步驟與方法69
第四章 結果與討論 71
4-1 不同金屬氧化物/氫氧化物吸收劑之特性分析 73
4-1.1 不同金屬氧化物/氫氧化物之碳酸化性能比較 73
4-2 金屬廢棄物吸收劑之特性分析 76
4-2.1 熱重分析 76
4-2.2 XRD分析 79
4-2.3 ICP元素分析 81
4-3 操作參數對爐石去除CO2之影響 84
4-3.1 不同操作溫度對爐石去除CO2之影響 84
4-3.2 不同絕對溼度對爐石去除CO2之影響 87
4-3.3 不同氯化氫濃度對爐石去除CO2之影響 90
4-4 爐石碳酸化前後分析 93
4-4.1 XRD分析 93
4-4.2 FTIR分析 96
4-4.3 SEM分析 98
4-4.4 Mapping分析 105
4-4.5 EDS分析 112
4-5 碳酸化反應動力模擬 114
第五章 結論與建議 120
5-1 結論 120
5-2 建議 121
參考文獻 122

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