跳到主要內容

臺灣博碩士論文加值系統

(3.235.227.117) 您好!臺灣時間:2021/07/28 01:40
字體大小: 字級放大   字級縮小   預設字形  
回查詢結果 :::

詳目顯示

我願授權國圖
: 
twitterline
研究生:吳佩瑾
研究生(外文):Wu, Pei-Chin
論文名稱:Ce0.9Gd0.1O1.95複合La0.6Sr0.4CoxCu1-xO3-δ為電化學觸媒電池陰極進行模擬廢氣中氮氧化物分解之研究
論文名稱(外文):Study of La0.6Sr0.4CoxCu1-xO3-δ and Ce0.9Gd0.1O1.95 Composite as Cathode of Electrochemical-Catalytic Cell on Decomposition of Nitric Oxide in Simulated Exhaust
指導教授:黃大仁黃大仁引用關係
指導教授(外文):Huang, Ta-Jen
學位類別:碩士
校院名稱:國立清華大學
系所名稱:化學工程學系
學門:工程學門
學類:化學工程學類
論文種類:學術論文
論文出版年:2012
畢業學年度:100
語文別:中文
論文頁數:81
中文關鍵詞:電觸媒固態氧化物燃料電池氮氧化物富氧燃燒引擎
相關次數:
  • 被引用被引用:0
  • 點閱點閱:108
  • 評分評分:
  • 下載下載:0
  • 收藏至我的研究室書目清單書目收藏:0
富氧燃燒引擎(lean-burn engines)雖可提高燃料使用率,但所排放之廢氣成分中的氮氧化物處理是一大難題。為了發展更有效處理氮氧化物技術,本研究使用鈣鈦礦結構材料La0.6Sr0.4CoxCu1-x (LSCCu),複合具有導氧離子性質之材料氧化釓參雜氧化鈰(Ce0.9Gd0.1O2-x, GDC)作為電化學觸媒電池(electrochemical-catalytic cell)之陰極材料來進行模擬廢氣中氮氧化物分解之研究。
本研究所使用之電觸媒分兩種型式,其中鈕扣型電觸媒操作溫度為400 oC,目的探討不同氮氧化物濃度、氣體流速、氧氣濃度以及陰極材料摻混GDC與否對氮氧化物分解之影響。管型電觸媒操作溫度為30 oC,探討陽極氣體流動與停滯、不同種類氣體對於氮氧化物分解的影響。陰極所通入模擬富氧燃燒引擎廢氣組成為氮氧化物(NOx)、氧氣(O2)、二氧化碳(CO2)、水氣(H2O)、二氧化硫(SO2)。
實驗結果顯示於陰極材料中摻混GDC時對於氮氧化物分解有助益,且當模擬廢氣中氧氣含量越高時,也可提升電觸媒效果。並且陽極氣體為H2且流速為停滯時所能處理氮氧化物的效果也較佳,這對於未來發展電觸媒以去除富氧燃燒引擎所排放廢氣之氮氧化物是具有相當大的幫助。

Although lean-burn engines can improve fuel utilization, there is a problem on the exhaust of nitrogen oxide (NOx). In order to solve this problem, this study used perovskite structure materials La0.6Sr0.4Co x Cu1-x (LSCCu) and Ce0.9Gd0.1O2-x (GDC) composite as cathode material for electrochemical-catalytic cell (ECC) on the decomposition of nitrogen oxides in simulation of exhausted gas.
There are two types ECC in this study: button type ECC and tubular type ECC. This study have experiments on button type ECC to find the impact on different NOx concentration, gas flow rate and the influence of oxygen concentration to decomposition NOx when composite different ratio of GDC in cathode. The experiment was operating under 400oC. Tubular type ECC was experimented for understand anode gas flow or stagnant and different types of gases while NOx was decomposed. The operating temperature was 30oC. The simulation of lean-burn combustion engine exhausted gas was composed with NOx, oxygen, carbon dioxide, water vapor and sulfur dioxide.
The results show that mixing GDC in the cathode material for the decomposition of NOx is useful, and with more oxygen in the simulated exhausted gas are also improve NOx decomposition. When the anode gas was H2 and flow rate is stagnant, it also improves NOx decomposition. This results are a considerable help for future development of ECC to remove lean-burn combustion engine exhaust emissions of nitrogen oxides.

摘要………………………………………………………………………I
Abstact…………………………………………………………………II
目錄……………………………………………………………………III
圖目錄…………………………………………………………………VI
表目錄…………………………………………………………………IX
第一章 緒論………………………………………………………………1
第二章 原理及文獻回顧…………………………………………………3
2-1 氮氧化物(NOx)簡介…………………………………………………3
2-2 車輛廢氣之組成……………………………………………………5
2-3 NOx之處理技術………………………………………………………8
2-3-1 直接分解氮氧化物(NOx decomposition)………………………8
2-3-2 選擇性觸媒還原法(selective catalytic reduction, SCR)…10
2-3-3 氮氧化物儲存還原法(NOx storage & reduction, NSR)………11
2-3-4 外加電壓分解氮氧化物……………………………………………12
2-4 電化學促進 (Electrochemical Promotion)………………………14
2-5 以SOFC方式處理NOx……………………………………………………16
2-6 固態氧化物燃料電池材料……………………………………………22
2-6-1 電解質材料…………………………………………………………22
2-6-2 陽極材料……………………………………………………………23
2-6-3 陰極材料……………………………………………………………24
第三章 研究構想……………………………………………………………28
第四章 實驗材料與方法……………………………………………………31
4-1 實驗藥品………………………………………………………………31
4-2 實驗及分析儀器………………………………………………………32
4-3 製備方法………………………………………………………………34
4-3-1 La0.6Sr0.4Co(x)Cu(1-x)O3-δ (LSCCu)…………………………34
4-3-2 陽極支撐鈕扣型半電池材料………………………………………35
4-3-3 電解質支撐管型電觸媒材料………………………………………36
4-3-4 LSCCu-GDC複合陰極材料之製備……………………………………36
4-3-5 陰極漿料之製備……………………………………………………37
4-3-6 Ni-YSZ陽極材料與漿料之製備……………………………………37
4-4 實驗方法………………………………………………………………39
4-4-1 觸媒裝置……………………………………………………………39
4-4-2 程溫還原(Temperature Programmed Reduction, TPR)…………40
4-4-2 鈕扣型電觸媒單元製備……………………………………………40
4-4-3 鈕扣型電觸媒反應器製作…………………………………………42
4-4-4 管型電觸媒單元製備………………………………………………43
4-4-5 管型電觸媒反應器製作……………………………………………44
第五章 結果與討論…………………………………………………………47
5-1 陰極材料之粉體結構分析……………………………………………47
5-2 不同GDC比例材料之觸媒實驗…………………………………………49
5-2-1 氫氣程溫還原實驗(H2-TPR)………………………………………49
5-2-2 一氧化碳程溫還原實驗(CO-TPR)…………………………………51
5-3 氣體流速之影響………………………………………………………53
5-4 不同GDC比例材料處理氮氧化物………………………………………54
5-4-1 觸媒與電觸媒於不同NOx進料濃度影響……………………………54
5-4-2 電觸媒於不同氧氣濃度影響………………………………………64
5-5 不同GDC比例材料電觸媒之陰極表面微結構…………………………66
5-6 管型電觸媒處理氮氧化物……………………………………………72
5-6-1 陽極氣體流動與停滯對不同NOx濃度之影響………………………72
5-6-2 氫氣或氦氣作為陽極氣體對不同NOx濃度之影響…………………75
第六章 結論…………………………………………………………………77
第七章 參考文獻……………………………………………………………79

1. Brunekreef, B. and S.T. Holgate, Air pollution and health. The Lancet, 2002. 360(9341): p. 1233-1242.
2. Roy, S., M.S. Hegde, and G. Madras, Catalysis for NOx abatement. Applied Energy, 2009. 86(11): p. 2283-2297.
3. Shin’ichi, M., Recent advances in automobile exhaust catalysts. Catalysis Today, 2004. 90(3-4): p. 183-190.
4. Kašpar, J., P. Fornasiero, and N. Hickey, Automotive catalytic converters: current status and some perspectives. Catalysis Today, 2003. 77(4): p. 419-449.
5. K, K., Electrochemical DeNOx in solid electrolyte cells—an overview. Applied Catalysis B: Environmental, 2005. 58(1-2): p. 33-39.
6. K. Kammer, H., Solid state electrochemical DeNOx—An overview. Applied Catalysis B: Environmental, 2010. 100(3-4): p. 427-432.
7. Bredikhin, S., et al., Electrochemical reactors for NO decomposition. Basic aspects and a future. Ionics, 2009. 15(3): p. 285-299.
8. Vayenas, C.G., S. Bebelis, and S. Neophytides, Non-Faradaic electrochemical modification of catalytic activity. The Journal of Physical Chemistry, 1988. 92(18): p. 5083-5085.
9. Vayenas, C.G., Non-Faradaic electrochemical activation of catalysis. J. Chem. Phys., 2008. 128(18): p. 182506.
10. Sossina M, H., Fuel cell materials and components. Acta Materialia, 2003. 51(19): p. 5981-6000.
11. Huang, T.-J., et al., Complete emissions control for highly fuel-efficient automobiles via a simulated stack of electrochemical-catalytic cells. Energy & Environmental Science, 2011. 4(10): p. 4061-4067.
12. 林育賢, 以固態氧化物燃料電池去除氮氧化物之電化學提升研究, 國立清華大學化工所 碩士論文, 民國一百年。
13. Huang, T.-J. and I.C. Hsiao, Nitric oxide removal from simulated lean-burn engine exhaust using a solid oxide fuel cell with V-added (LaSr)MnO3 cathode. Chemical Engineering Journal, 2010. 165(1): p. 234-239.
14. Huang, T.-J., C.-Y. Wu, and Y.-H. Lin, Electrochemical Enhancement of Nitric Oxide Removal from Simulated Lean-Burn Engine Exhaust via Solid Oxide Fuel Cells. Environmental Science & Technology, 2011. 45(13): p. 5683-5688.
15. Toops, T.J., A.B. Walters, and M.A. Vannice, The effect of CO2, H2O and SO2 on the kinetics of NO reduction by CH4 over La2O3. Applied Catalysis B: Environmental, 2002. 38(3): p. 183-199.
16. Smeets, P.J., et al., The catalytic performance of Cu-containing zeolites in N2O decomposition and the influence of O2, NO and H2O on recombination of oxygen. Journal of Catalysis, 2008. 256(2): p. 183-191.
17. Huang, T.-J., C.-Y. Wu, and C.-C. Wu, Effect of temperature and concentration on treating NO in simulated diesel exhaust via SOFCs with Cu-added (LaSr)MnO3 cathode. Chemical Engineering Journal, 2011. 168(2): p. 672-677.
18. Molenda, J., K. Świerczek, and W. Zając, Functional materials for the IT-SOFC. Journal of Power Sources, 2007. 173(2): p. 657-670.
19. Weber, A. and E. Ivers-Tiffée, Materials and concepts for solid oxide fuel cells (SOFCs) in stationary and mobile applications. Journal of Power Sources, 2004. 127(1-2): p. 273-283.
20. Inaba, H. and H. Tagawa, Ceria-based solid electrolytes. Solid State Ionics, 1996. 83(1-2): p. 1-16.
21. Zhu, W.Z. and S.C. Deevi, A review on the status of anode materials for solid oxide fuel cells. Materials Science and Engineering: A, 2003. 362(1-2): p. 228-239.
22. Mizusaki, J., et al., Preparation of Nickel Pattern Electrodes on YSZ and Their Electrochemical Properties in H2-H2O Atmospheres. Journal of The Electrochemical Society, 1994. 141(8): p. 2129-2134.
23. 周建良,以La0.58Sr0.4Co0.2Fe0.8O3-δ為固態氧化物燃料電池陰極材料之研究,國立清華大學化工所 博士論文,民國九十八年。
24. Zhu, J. and A. Thomas, Perovskite-type mixed oxides as catalytic material for NO removal. Applied Catalysis B: Environmental, 2009. 92(3-4): p. 225-233.
25. Teraoka, Y., T. Harada, and S. Kagawa, Reaction mechanism of direct decomposition of nitric oxide over Co- and Mn-based perovskite-type oxides. Journal of the Chemical Society, Faraday Transactions, 1998. 94(13): p. 1887-1891.
26. Zhang, R., et al., Reduction of NO by CO over nanoscale LaCo1−xCuxO3 and LaMn1−xCuxO3 perovskites. Journal of Molecular Catalysis A: Chemical, 2006. 258(1-2): p. 22-34.
27. Huang, T.-J., S.-H. Hsu, and C.-Y. Wu, Simultaneous NOx and Hydrocarbon Emissions Control for Lean-Burn Engines Using Low-Temperature Solid Oxide Fuel Cell at Open Circuit. Environmental Science & Technology, 2012. 46(4): p. 2324-2329.
28. Kim, S., et al., Oxygen permeation, electrical conductivity and stability of the perovskite oxide La0.2Sr0.8Cu0.4Co0.6O3−x. Solid State Ionics, 1997. 104(1-2): p. 57-65.
29. Lee, S.J., et al., Composite cathode for IT-SOFC: Sr-doped lanthanum cuprate and Gd-doped ceria. Electrochemistry Communications, 2010. 12(6): p. 808-811.


連結至畢業學校之論文網頁點我開啟連結
註: 此連結為研究生畢業學校所提供,不一定有電子全文可供下載,若連結有誤,請點選上方之〝勘誤回報〞功能,我們會盡快修正,謝謝!
QRCODE
 
 
 
 
 
                                                                                                                                                                                                                                                                                                                                                                                                               
第一頁 上一頁 下一頁 最後一頁 top
1. 王逸慧、游振鵬(2006)。「幽默」概念及其在課程教學實務應用之探究。當代教育研究,14(2),53-80。
2. 王慶中(2005b)。幽默的研究問題。應用心理研究,26,57-71。
3. 余民寧(1994)。壓抑變項及其對資料分析的影響(上)。教育研究,40,39-44。
4. 余民寧(1995)。壓抑變項及其對資料分析的影響(下)。教育研究,41,42-54。
5. 余民寧(2006)。影響學習成就因素的探討。教育資料與研究雙月刊,73,11-24。
6. 何茉如、林世華(2000)。國中生幽默感對於生活壓力、身心健康之調節作用。教育心理學報,32(1),123-156。
7. 周玉慧、楊文山、莊義利(1998)。晚年生活壓力、社會支持與老人身心健康。人文及社會科學集刊,10(2),227-265。
8. 孫旻儀、蔡明學(2007)。社經地位和學生學業成就關係之後設分析。國教學報,19,199-222。
9. 許崇憲(2002)。家庭背景因素與子女學業成就之相關:台灣樣本的後設分析。中正教育研究,1(2),25-62。
10. 黃德祥、魏麗敏(2001)。國中與高中學生家庭環境、學習投入狀況與自我調節學習及成就之研究。中華輔導學報,10,63-118。
11. 劉明松、張韶霞(2001)。國小學童家庭結構及父母教養方式與學業成就關係之研究。樹德科技大學學報,3(1):61-78。
12. 鄭建良(2002)。國民小學六年級學童數學科教師期望、成就動機、學業成就與成敗歸因關係之研究。國民教育研究學報,9,47-77。
13. 謝孟穎(2003)。家長社經背景與學生學業成就關聯性之研究。教育研究集刊,49(2),255-287。
14. 簡茂發(1978)。父母教養態度與小學兒童生活適應之關係。教育心理學報,11,63-86。