(54.236.58.220) 您好!臺灣時間:2021/02/27 17:28
字體大小: 字級放大   字級縮小   預設字形  
回查詢結果

詳目顯示:::

我願授權國圖
: 
twitterline
研究生:林宏財
研究生(外文):Hong-Cai Lin
論文名稱:以微波及傳統熱處理法製備二氧化鉿之鑑定與其光致螢光性質
論文名稱(外文):Photoluminescence Properties and Characterization of HfO2 Powders Prepared by Different Thermal Treatments
指導教授:莊琇惠莊琇惠引用關係
指導教授(外文):Shiow-Huey Chuang
學位類別:碩士
校院名稱:國立高雄大學
系所名稱:應用化學系碩士班
學門:自然科學學門
學類:化學學類
論文種類:學術論文
論文出版年:2011
畢業學年度:100
語文別:中文
論文頁數:74
中文關鍵詞:二氧化鉿、溶膠凝膠法、微波熱處理法、高介電材料、光致螢光
外文關鍵詞:HfO2sol-gel methodmicrowavehigh-kphotoluminescence
相關次數:
  • 被引用被引用:0
  • 點閱點閱:117
  • 評分評分:系統版面圖檔系統版面圖檔系統版面圖檔系統版面圖檔系統版面圖檔
  • 下載下載:0
  • 收藏至我的研究室書目清單書目收藏:0
二氧化鉿 (Hafnium dioxide:HfO2)其具有高介電常數性質、高熱穩定性及與矽
基材有良好的接觸性,故可有效解決傳統IC 元件中二氧化矽 (Silicon oxide:SiO2) 閘
極氧化層厚度太薄而造成穿遂電流的問題。另其具有高折射率和極高的熔點,亦可作
為光學鍍膜材料與絕緣、耐火材料。在熱處理方式使用微波加熱迅速、均勻的特性,
取代傳統熱處理,使其能有效降低熱能的使用。
在本研究中,以 hafnium ethoxide 為起始物,isopropanol 為溶劑,acetylacetone
為穩定劑藉由溶膠凝膠法配製前驅液,並經傳統或微波熱處理製備HfO2 粉末與薄膜。
由X 光繞射儀、微拉曼/光致螢光光譜儀、傅利葉轉換紅外線光譜儀、紫外光-可見光
光譜儀、掃描式電子顯微鏡和能量散射光譜儀、化學分析電子儀等分析比較可知:單
斜晶相 HfO2 粉末的製備,傳統熱處理溫度需 450°C,而微波熱處理可將溫度降低至
350°C。HfO2 薄膜的製備,傳統熱處理溫度需 550°C 才可得具晶相的HfO2 薄膜,
以微波熱處理可將溫度降低至 350°C,大幅降低熱能的使用。在光致螢光分析中得
知缺氧的環境中,較高的熱處理溫度,易使結構中形成氧空缺,因而會放出較強的光
致螢光訊號。當熱處理過程中通入空氣,則可減少氧空缺並降低光致螢光訊號。
The high dielectric constant and high thermal stability of HfO2, in addition to its favorable contact with silicon substrates. To replace SiO2 with a physically thicker layer can to solve the tunneling currents problem. The high refractive index and extremely high melting point enables it to be used as optical coating, insulation, or fireproofing material.
Microwave heating by virtue of its rapid and even heating may be used to replace traditional heat treatment.
In this study we use hafnium ethoxide as the starting material, isopropanol as the solvent, and acetylacetone as the stabilizer to formulate the precursor solution using the sol-gel method. HfO2 powders and thin films are prepared by microwave or conventional heat treatments. The temperature required for monoclinic HfO2 powder preparation is demonstrated to be reduced from the 450 °C via conventional heat treatment, to 350 °C via microwave heat treatment, through the following analysis: X-ray diffraction, micro-Raman/photoluminescence spectroscopy, Fourier transform infrared spectroscopy,
UV-visible spectroscopy, scanning electron microscopy, energy dispersive spectroscopy, and electron spectroscopy for chemical analysis. Crystalline HfO2 thin film requires 550°C in conventional heat treatment; whereas using microwave heat treatment lowers the required temperature to 350 °C, drastically reducing thermal energy use. If heat treatment is performed in oxygen-deficient environments, HfO2 products form more oxygen
vacancies at higher heat treatment temperatures, generating stronger photoluminescence signals. If heat treatment is performed in air, oxygen vacancies may be reduced for lower photoluminescence signals.
目錄 II
表目錄 IV
圖目錄 V
中文摘要 1
英文摘要 2
第一章 緒論 3
1.1 前言 3
1.2 二氧化鉿之性質 6
1.3 二氧化鉿之製備 7
1.4 基本理論 11
1.4.1 溶膠-凝膠 (sol-gel method) 11
1.4.2 微波加熱原理 14
1.4.2.1 偶極轉動 (dipole rotation) 16
1.4.2.2 離子導電 (ionic conductance) 16
1.4.3 微波灰化系統裝置圖 17
1.4.4 光致螢光 (Photoluminescence, PL) 18
第二章 材料與方法 19
2.1 實驗藥品及儀器設備 19
2.1.1 一般敘述 19
2.1.2 實驗藥品 19
2.1.3 實驗儀器設備 19
2.1.4 儀器分析條件 21
2.2 HfO2 合成步驟 24
2.2.1 實驗流程圖 24
2.2.2 HfO2 合成步驟 25
2.2.2.1 HfO2 前驅液的製備 25
2.2.2.2 HfO2 粉末的製備 25
2.2.2.3 HfO2 薄膜的製備 26
2.2.2.4 SiO2/Si晶片基材的清洗 27
第三章 結果與討論 28
3.1 HfO2 粉末之鑑定分析 29
3.1.1不同熱處理條件所得 HfO2 粉末之 X-ray 繞射分析 29
3.1.2 不同熱處理條件所得 HfO2粉末之Raman 分析 34
3.1.3 不同熱處理條件所得 HfO2粉末之FT-IR 分析 37
3.1.4 不同熱處理條件所得 HfO2 粉末之掃描式電子顯微鏡(SEM)圖 39
3.1.5 不同熱處理條件所得 HfO2 粉末之UV-Vis 分析 43
3.1.6 不同熱處理條件所得 HfO2 粉末之PL 分析 45
3.2 HfO2薄膜之鑑定分析 54
3.2.1不同熱處理條件所得 HfO2 薄膜之 X-ray 繞射分析 54
第四章 結論 59
第五章 參考文獻 61
1. Robertson, J. Rep. Prog. Phys. 2006, 69, 327-396.
2. Chin, A.; Liao, C. C.; Lu, C. H.; Chen, W. J.; Tsal, C. Symp. VLSI Technol. Dig. Tech. Papers 1999, 135-136.
3. Chin, A.; Chen, S. B.; Chan, K. T.; Hsieh, J. C.; Chang, M. H.; Lin, C. C.; Liu, J.; Chen, K. M. Proc. Int. Workshopon Gate Insulato , Tokyo 2001, 62-63.
4. Lee, B. H.; Choi, R.; Kang, L.; Gopalan, S.; Nieh, R.; Onishi, K.; Jeon, Y.; Qi , Wen-Jie; Kang, C.; Lee, J.C. IEDM Technical Digest 2000, 39-42.
5. Lee, S. J.; Luan, H. F.; Lee, C. H.; Jeon, T. S.; Bai, W. P.; Senzaki, Y.; Roberts, D.; Kwong, D. L. Symp. VLSI Technol. Dig. Tech. Papers 2001, 133-134.
6. Miki, H.; Kunitomo, M.; Furukawa, R.; Tamaru, T.; Goto, H.; Iijima, S.; Ohji, Y.; Yamamoto, H.; Kuroda, J.; Kisu, T.; Asano, I. Symp. VLSI Technol. Dig. Tech. Papers 1999, 99-100.
7. Fazan, P. C.; Mathews, V. K.; Sandler, N.; Lo, G. Q.; Kwong, D. L. IEDM Tech. Dig. 1992, 263-266.
8. Lo, G. Q.; Kwong, D. L.; Fazan, P. C.; Mathews, V. K.; Sandler, N. IEEE Electron Device Lett. 1993, 216-218.
9. Kwon, K.W.; Park, I.-S.; Han, D. H.; Kim, E. S.; Ahn, S. T.; Lee, M. Y. IEDM Tech. Dig. 1994, 835-838.
10. Guo, X.; Ma, T. P.; Tamagawa, T.; Halpern, B. L. IEDM Tech. Dig. 1998, 377-380.
11. Thomas, R.; Dube, D. C.; Kamalasanan, M. N.; Chandra, S.; Bhalla, A.S. J. Appl. Phys. 1997, 82, 4484-4488.
12. Cheng, B.; Cao, M.; Voorde, P. V.; Greene, W.; Stork, H.; Yu, Z.; Woo, J. C. S. IEEE Trans. Electr. Dev. 1999, 46, 261-262.
13. Robertson, J. Eur. Phys. J. Appl. Phys. 2004, 28, 265-91.
14. Cheng, B.; Cao, M.; Rao, R.; Inani, A.; Voorde, P. V.; Greene, W. M.; Stork, J. M. C.; Yu, Z.; Zeitzoff, P. M.; Woo, J. C. S. IEEE Trans. Electr. Dev. 1999, 46, 1537-1544.
15. Robertson, J.; Chen, C. W. Appl. Phys. Lett. 1999, 74, 1168-1170.
16. Wilk, G. D.; Wallace, R. M.; Anthony, J. M. J. Appl. Phys. 2001, 89, 5243-5275.
17. Schlom, D. G.; Haeni, J. H. MRS Bulletin 2002, 27, 198-204.
18. Burnham, A. K.; Runkel, M.; Feit, M. D.; Rubenchik, A. M.; Floyd, R. L.; Land, T. A.; Siekhaus, W. J.; Hawley-Fedder, R. A. Applied Optics 2003, 42, 5483-5495.
19. Alvisi, M.; Giulio, M.D.; Marrone, S.G.; Perrone, M. R.; Protopapa, M. L.; Valentini, A.; Vasanelli, L. Thin Solid Films 2000, 358, 250-258.
20. Liu, L.; Zhang, H.; Wang, Y.; Su, Y.; Ma, Z.; Xie, Y.; Zhao, H.; Chen, C.; Liu, Y.; Guo, X.; Su, Q.; Xie, E. Nanoscale Res Lett. 2010, 5, 1418-423.
21. Cheynet, M.C.; Pokrant, S.; Tichelaar, F.D.; Rouvi?嫫e, J. J. Appl. Phys. 2007, 101, 054101.
22. Piluso, P.; Ferrier, M.; Chaput, C.; Claus, J.; Bonnet, J. P. J. Eur. Ceram. Soc. 2009, 29, 961-968.
23. Field, M. R.; Partridge, J.G.; Plessis, J.; McCulloch, D. G. Appl. Phys. A 2009, 97, 627-633.
24. Arashi, H. J. Am. Ceram. Soc. 1992, 75, 844-847.
25. Wang, T.; Ekerdt, J. G. Chem. Mater. 2009, 21, 3096-3101.
26. Štefanić , G.; Molčanov, K. Musić, C. S. Mater. Chem. Phys. 2005, 90, 344-352.
27. Hideo, T.; Masahiro, Y.; Shigeyuki, S. J. Am. Ceram. Soc. 1982, 65, c159-c160.
28. Buha, J.; Arčon, D.; Niederberger, M.; Djerdj, I. Phys. Chem. Chem. Phys. 2010, 12, 15537-15543.
29. Maksimov, V. D.; Meskin, P. E.; Churagulov, B. R. J. Surf. Invest. X-ray. 2008, 2, 146-151.
30. Meskin, P. E.; Sharikov, F. Y.; Ivanov, V. K.; Churagulov, B. R.; Tretyakov, Y. D. Mater. Chem. Phys. 2007, 104, 439-443.
31. Aoki, Y.; Kunitake, T.; Nakao, A. Chem. Mater. 2005, 17, 450-458.
32. Pavasupree, S.; Suzuki, Y.; Pivsa-Art, S.; Yoshikawa, S. Ceram. Int. 2005, 31, 959-963.
33. Lin, Y.-S.; Puthenkovilakam, R.; Chang, J. P. Appl. Phys. Lett. 2002, 81, 2041-2043.
34. Tong , K. Y.; Jelenkovic, E. V.; Liu, W.; Dai, J. Y. Microelectron. Eng. 2006, 83, 293-297.
35. Chowdhury, N. A.; Garg, R.; Misra, D. Appl. Phys. Lett. 2004, 85, 3289-3291.
36. Lu, Y. K.; Zhu, W.; Chen, X. F.; Gopalkrishnan, R. Thin Solid Films 2006, 504, 188-191.
37. Pucci, A.; Clavel, G.; Willinger, M.; Zitoun, D.; Pinna, N. J. Phys. Chem. C 2009, 113, 12048-2058.
38. Lee, C.; Cho, E.; Lee, H.; Hwang, C. S.; Han, S. Phys. Rev. B 2008, 78, 012012.
39. Kita, K.; Kyuno, K.; Toriumi, A. Appl. Phys. Lett. 2005, 86, 102906.
40. Rauwel, E.; Dubourdieu, C.; Holl?躪der, B.; Rochat, N.; Ducroquet, F.; Rossell, M. D.; Tendeloo, G. V.; Pelissier, B. Appl. Phys. Lett. 2006, 89, 012902.
41. Losovyj, Y. B.; Ketsman, I.; Sokolov, A.; Belashchenko, K. D.; Dowben, P. A.; Tang, J.; Wang, Z. Appl. Phys. Lett. 2007, 91, 132908.
42. Adelmann, C.; Sriramkumar, V.; Elshocht, S. V.; Lehnen, P.; Conard, T.; Gendt, S. D. Appl. Phys. Lett. 2007, 91, 162902.
43. Barolin, S. A.; Caracoche, M. C.; Mart?瀋ez, J. A.; Rivas, P. C.; Taylor, M. A.; Pasquevich, A. F.; Sanctis, O. A. J. Phys.: Conf. Ser. 2009, 167, 012052.
44. Kharton, V. V.; Yaremchenko, A. A.; Naumovich, E. N.; Marques, F. M. B. J. Solid State Electr. 2000, 4, 243-266.
45. Aarik, J.; M?躪dar, H.; Kirm, M.; Pung, L. Thin Solid Films 2004, 466, 41-47.
46. Yu, H. Y.; Li, M. F.; Cho, B. J.; Yeo, C. C.; Joo, M. S.; Kwong, D.-L.; Pan, J. S.; Ang, C. H.; Zheng, J. Z.; Ramanathan, S. Appl. Phys. Lett. 2002, 81, 376-378.
47. Park, T. J.; Kim, J. H.; Jang, J. H.; Lee, C.; Na, K. D.; Lee, S. Y.; Jun, H.; Kim, M.; Han, S.; Hwang, C. S. Chem. Mater. 2010, 22, 4175-184.
48. Kang, J.; Lee, E.-C.; Chang, K. J. Phys. Rev. B 2003, 68, 054106.
49. Foster, A. S.; Lopez Gejo, F.; Shluger, A. L.; Nieminen, R. M. Physical Review B 2002, 65, 174117.
50. Elizi?黔io, S. A.; Cavalcante, L. S.; Sczancoski, J. C.; Pizani, P. S.; Varela, J. A.; Espinosa, J. W. M.; Longo, E. Nanoscale Res. Lett. 2009, 4, 1371-1379.
51. Kiisk, V.; Lange, S.; Utt, K.; T?鱸te, T.; M?躪dar, H.; Sildos, I. Physica B 2010, 405, 758-762.
52. Guzm?鴨 Mendoza, J.; Aguilar Frutis, M. A.; Alarc?曝 Flores, G.; Garc?朦 Hip?攏ito, M.; Maciel Cerda, A.; Azor?瀋 Nieto, J.; Rivera Montalvo, T.; Falcony, C. Appl. Radiat. Isot. 2010, 68, 696-699.
53. Kiisk, V.; Sildos, I.; Lange, S.; Reedo, V.; T?鱸te, T.; Kirm, M.; Aarik, J. Appl. Surf. Sci. 2005, 247, 412-417.
54. Gedye, R.; Smith, F.; Westaway, K.; Ali, H.; Baldisera, L.; Laberge, L.; Rousell, J. Tetrahedron Lett. 1986, 27, 279-282.
55. Gedte, R. N.; Smith, F. E.; Westaway, K. C. Can. J. Chem. 1988, 66, 17-26.
56. Bhaskar, A.; Chang, T. H.; Chang, H. Y.; Cheng, S. Y. Thin Solid Films 2007, 515, 2891-2896.
57. Nadagouda, M. N.; Varma, R. S. Cryst. Growth Des. 2008, 8, 291-295.
58. Geffcken, W.; Berger, E. German Patent 736, 411, May, 1939.
59. http://sariyusriati.files.wordpress.com
60. 電磁波光譜圖.
http://resources.edb.gov.hk
61. Nyutu, E. K.; Chen, C.; Dutta, P. K.; Suib, S. L. J. Phys. Chem. C 2008, 112, 9659-9667.
62. 微波與傳統加熱比較圖.
http://www.microwavetec.com
63. Tsuji, M.; Hashimoto, M.; Nishizawa, Y.; Kubokawa, M.; Tsuji, T. Chem. Eur. J. 2005, 11, 440-452.
64. http://www.rightek.com.tw
65. Krebs, M. A.; Condrate Sr, R. A. J. Am. Ceram. Soc. 1982, 65, c144-c145.
66. Kourouklis, G. A.; Liarokapis, E. J. Am. Ceram. Soc. 1991, 74, 520-523.
67. Arashi, H. J. Am. Ceram. Soc. 1992, 75, 844-847.
68. Jayaraman, A. ; Wang, S. Y. ; Sharma, S. K. ; Ming, L. C. Phys. Rev. B 1993. 48, 9205-9211.
69. Kim, B.; Hamaguchi, H. Mater. Res. Bull. 1997, 32, 1367-1370.
70. Fujimori, H.; Yashima, M.; Sasaki, S.; Kakihana, M.; Mori T.; Tanaka, M.; Yoshimura, M. Phys. Rev. B 2001, 64, 134104.
71. Neumayer, D. A.; Cartier, E. J. Appl. Phys. 2001, 90, 1801-1808.
72. Deshpande, A.; Inman, R.; Jursich, G.; Takoudis, C. G. J. Appl. Phys. 2006, 99, 094102.
73. Martinez1, F. L.; Toledano-Luque, M.; Gand?朦, J. J.; Carabe, J.; Bohne, W.; Rohrich, J.; Strub, E.; Martil, I. J. Phys. D Appl. Phys. 2007, 40, 5256-5265.
74. Toledano-Luque, M.; Mart?瀋ez, F.L.; San Andr?臃, E.; del Prado, A.; Martil, I.; Gonzalez-D?朦z, G.; Bohne, W.; Rohrich, J.; Strub, E. Vacuum 2008, 82, 1391-1394.
75. Cho, Y. J.; Nguyen, N. V.; Richter, C. A.; Ehrstein, J. R.; Lee, B. H.; Lee, J. C. Appl. Phys. Lett.2002, 80, 1249 -1251.
76. Aarik, J.; Mandar, H.; Kirm, M.; Pung, L. Thin Solid Films 2004, 466, 41-47.
77. Ni, J.; Zhou, Q.; Li, Z.; Zhang, Z. Appl. Phys. Lett. 2008, 93, 011905.
78. Tang, J.; Fabbri, J.; Robinson, R. D.; Zhu, Y.; Herman, I. P.; Steigerwald, M. L.; Brus, L. E. Chem. Mater. 2004, 16, 1336-1342.
79. Villanueva-Iba?狑z, M.; Le Luyer, C.; Marty, O.; Mugnier, J. Opt. Mater. 2003, 24, 51-57.
80. Ho, M.-Y.; Gong, H.; Wilk, G. D.; Busch, B. W.; Green, M. L.; Voyles, P. M.; Muller, D. A.; Bude, M.; Lin, W. H.; See, H.; Loomans, M. E.; Lahiri, S. K.; R?韉s?躪en, P. I. J. Appl. Phys. 2003, 93, 1477-1481.
81. He, G.; Liu, M.; Zhu, L. Q.; Chang, M.; Fang, Q.; Zhang, L.D. Surf. Sci. 2005, 576, 67-75.
82. Delabie, A.; Puurunen, R. L.; Brijs, B.; Caymax, M.; Conard, T.; Onsia, B.; Richard, O.; Vandervorst, W.; Zhao, C.; Heyns, M. M.; Meuris, M. Viitanen, M. M.; Brongersma, H. H.; de Ridder, M.; Goncharova, L. V. Garfunkel, E.; Gustafsson, T.; Tsai, W. J. Appl. Phys. 2005, 97, 64104.
83. Teren, A. R.; Thomas, R.; He, J.; Ehrhart, P. Thin Solid Films 2005, 478, 206-217.
QRCODE
 
 
 
 
 
                                                                                                                                                                                                                                                                                                                                                                                                               
第一頁 上一頁 下一頁 最後一頁 top
無相關期刊
 
系統版面圖檔 系統版面圖檔