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研究生:蘇崇誠
研究生(外文):Chong-Cheng Su
論文名稱:含哌嗪或三氮唑配子之配位聚合物的自組裝合成、結構與性質研究
論文名稱(外文):Self-assembly, Structures, and Properties of Coordination Polymers Based on Piperazine or Triazole Ligand
指導教授:曾添文呂光烈
指導教授(外文):Tien-Wen TsengKuang-Lieh Lu
口試委員:王志傑陳生明楊重光
口試日期:2012-06-14
學位類別:碩士
校院名稱:國立臺北科技大學
系所名稱:化學工程研究所
學門:工程學門
學類:化學工程學類
論文種類:學術論文
論文出版年:2012
畢業學年度:100
語文別:中文
論文頁數:132
中文關鍵詞:自組裝配位化合物過渡金屬含哌配子含三氮唑配子
外文關鍵詞:self-assemblycoordination polymertransition metalpiperazine ligandtriazole ligand
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本論文分兩部分
(一) 水熱自組裝合成含pyridine與carboxylate之配位聚合物:
利用4,4’-dipyridylpiperazine (dpyp)和三種羧酸配子與鈷金屬離子,進行水熱自組裝合成,得到配位聚合物 1-4。以L-aspartic acid配子反應得到{[Co(dpyp)1.5(C3H6NO2)Cl]•Et2O•DMF}n (1),以L-tartaric acid配子反應得到[Co(dpyp)Cl2]n (2),以2,4-pyridinedicarboxylic acid配子反應得到{[Co4(2,4-pydc)4(H2O)10]}n (3) 及{[Co(dpyp)(H2O)4][Co(2,4-pydc)2(H2O)2]}n (4),若與鎳離子反應,則得到[Ni(2,4-pydc)(H2O)4] (5)。在第一部分共得到五個配位化合物,探討其結構及熱穩定性,並討論數種不同的羧酸配子對各項性質之影響。
(二) 室溫自組裝合成配位錯合物:
利用3-amino-1H-1,2,4-triazole-5-carboxylic acid (atzc),分別與銦與鐵離子,以室溫擴散方式進行自組裝合成配位化合物6-7,與氯化銦反應得到配位化合物[Et3NH][In(atzc)4]•H2O (6),與硝酸亞鐵反應得到化合物[Fe(atzc)2(OH)]•4(H2O) (7)。第二部分得到兩個化合物,討論化合物之結構,並探討其具推拉電子效應對放光性質與介電性質之影響。


(1) Synthesis of coordination polymers under hydrothermal conditions :
The treatment of transition-metal ions (CoII,NiII) with 4,4’-dipyridylpiperazine (dpyp) ligand and three kinds of carboxylic acid ligand (L-aspartic acid, L-tartaric acid, 2,4-pyridinedicarboxylic acid) in aqueous solution under hydrothermal conditions, leds to the formation of coordination polymers 1-5. We have successfully synthesized five complexes {[Co(dpyp)1.5(C3H6NO2)Cl]•Et2O•DMF}n (1), [Co(dpyp)Cl2]n (2), {[Co4(2,4-pydc)4(H2O)10]}n (3), {[Co(dpyp)(H2O)4][Co(2,4-pydc)2(H2O)2]}n (4), [Ni(2,4-pydc)(H2O)4] (5).
Compounds 1-3 are 1D chain structures. The structure of compound 4 is comprised of 1D chains structure and accompied with discrete monomers. Compound 5 is a monomer. Compounds 3 and 4 are obtained by adjusting the pH values of the basic solvent used.

(2) Self-assembly of metal-organic complex under room temperature :
Treatment of 3-amino-1H-1,2,4-triazole-5-carboxylic acid (atzc) with metal ions (InIII and FeIII) under room temperature, leads to the formation of complex [Et3NH][In(atzc)4]•H2O (6) and [Fe(atzc)2(OH)]•4(H2O) (7), respectively.
The structures of compounds 6 and 7 are 0D monomer. Compound 6 possesses a asymmetric space group (I222). The dielectric properties and emission properties of 6 were studied.


摘要 i
ABSTRACT ii
誌謝 iv
目錄 vi
表目錄 viii
圖目錄 ix
第一章 緒論 1
1.1 超分子化學 1
1.2 自組裝合成法 6
1.3 金屬-有機配位聚合物 9
1.3.1 分子框架 9
1.3.2低介電係數材料 12
1.3.3 具孔洞性之晶體結構精算 13
第二章 實驗設計概念 14
第三章 實驗部分 16
3.1 儀器與藥品 16
3.1.1 儀器 16
3.1.2 藥品 17
3.2 有機配子之合成 18
3.2.1 有機配子4,4’-dipyridylpiperazine ( dpyp )之合成 18
3.3 金屬-有機配位聚合物的合成 19
3.3.1 第一部分:4,4’-dipyridylpiperazine (dpyp)分別與具有羧酸跟有機配子與金屬鹽類之合成 19
3.3.2 第二部分:3-Amino-1H-1,2,4-Triazole-5-Carboxylic Acid (atzc) 與金屬鹽類之合成 29
第四章 結果與討論 33
4.1 第一部分:4,4’-dipyridylpiperazine (dpyp)分別與具有羧酸跟有機配子與金屬鹽類 33
4.1.1 化合物 {[Co(dpyp)1.5(C3H6NO2)Cl]•Et2O•DMF}n (1) 33
4.1.2.化合物 [Co(dpyp)Cl2]n (2) 39
4.1.3.化合物 {[Co4(2,4-pydc)4(H2O)10]}n (3) 43
4.1.4化合物{[Co(dpyp)(H2O)4][Co(2,4-pydc)2(H2O)2]}n (4) 52
4.1.5.化合物 [Ni(2,4-pydc)(H2O)4] (5) 58
4.2.第二部分:3-Amino-1H-1,2,4-Triazole-5-Carboxylic Acid (atzc) 與金屬鹽類 64
4.2.1.化合物[Et3NH][In(atzc)4]•H2O (6) 64
4.2.1.化合物[Fe(atzc)2(OH)]•4H2O (7) 72
4.3 有機配子4,4’-dipyridylpiperazine (dpyp)之哌嗪 (piperazine)構形變化與探討 78
4.4 有機配子3-Amino-1H-1,2,4-Triazole-5-Carboxylic Acid (atzc)與介電係數之比較 81
第五章 結論 83
參考文獻 84
附錄 86


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