跳到主要內容

臺灣博碩士論文加值系統

(35.175.191.36) 您好!臺灣時間:2021/07/30 11:33
字體大小: 字級放大   字級縮小   預設字形  
回查詢結果 :::

詳目顯示

我願授權國圖
: 
twitterline
研究生:陳姵如
研究生(外文):Pei-Ru Chen
論文名稱:利用蛇紋石進行二氧化碳礦化封存研究
論文名稱(外文):A Study on Mineralization of Serpentine on CO2 Sequestration
指導教授:鄭大偉鄭大偉引用關係
指導教授(外文):Ta-Wui Cheng
口試委員:林凱隆柯明賢
口試委員(外文):Kae-long LinMing-Sheng Ko
口試日期:2012-06-01
學位類別:碩士
校院名稱:國立臺北科技大學
系所名稱:資源工程研究所
學門:工程學門
學類:材料工程學類
論文種類:學術論文
論文出版年:2012
畢業學年度:100
語文別:中文
論文頁數:105
中文關鍵詞:蛇紋石二氧化碳封存鹼式碳酸鎂
外文關鍵詞:serpentineCarbon dioxideHydromagnesite
相關次數:
  • 被引用被引用:3
  • 點閱點閱:327
  • 評分評分:
  • 下載下載:0
  • 收藏至我的研究室書目清單書目收藏:0
在各種CO2封存技術中,礦物封存具有:礦物蘊藏量豐富、產物不會造成環境二次污染並且產物可再利用、反應過程為自發反應等優點。蛇紋石為一種富含鎂鐵之矽酸鹽礦物,其氧化鎂含量約為36%,屬於變質岩類。是為台灣地區最重要之自產礦產之一,礦物資源估計總儲存量約為35.5億公噸,其主要產地集中在東部地區。主要利用於肥料、鍊鋼助熔劑、建築石材以及其他化學工業。
本研究旨利用蛇紋石製成鹼式碳酸鎂,探討二氧化碳封存之可能性。研究係先將蛇紋石進行焙燒破壞其結構,再以鹽酸進行萃取。探討在不同條件下鎂離子之萃取率和pH變化與氧化鎂純度之關係。再將氧化鎂溶液進行二氧化碳之吸收,討論不同溫度下之產物。
研究結果顯示,蛇紋石在700℃處理後,以1 M的鹽酸萃取,鎂萃取率能達90%。而當固液比在1:6.7以上時,萃取液之pH會由酸性轉變近中性(pH=6.5),在此條件下產生之氧化鎂純度可達98%。而將氧化鎂之水溶液進行碳酸化,於30℃條件下可直接生成鹼式碳酸鎂沉澱物,若將反應溫度提高,生成速率亦隨之增加。

Among various technologies of CO2 sequestration, the advantages of mineral sequestration are abundant mineral quantities in ores, the products could be reused and no environmental secondary pollution, the reaction process as a spontaneous reaction, etc... Serpentine is a type of hydrated magnesium silicate formed mineral.It contents about 36% Magnesium oxide (MgO), and is a type of metamorphic rocks. (metamorphic rocks). Serpentine is an important mineral found in Taiwan, and is mainly distributed in the eastern Taiwan. The total estimated storage resources of Serpentine is about 3.55 billion tons.The major applications for serpentine are fertilizer, flux material for iron making, dimension stone for building decoration, and other chemical engineering usages.
The objective is to evaluate the possibility of CO2 sequestration by producing basic magnesium carbonate from serpentine. The method is first to decompose the structures of the serpentine by calcining and then to extract magnesium by leaching with hydrochloric acid(HCl). In this study, the magnesium extract rate under various conditions and the relativities of magnesium oxide(MgO) purity in pH value changes have been investigated. And then discuss the production rate of processing magnesium oxide(MgO) solution for CO2 absorption under different temperatures.
The result shows that the serpentine at 700 ℃ after extraction with 1 M hydrochloric acid(HCl), magnesium extraction rate is 90%. When the solid-liquid ratio 1:6.7 above, the pH of the extract solution is changed from the acid to nearly neutral (pH = 6.5), magnesia purity of 98% under this conditions. The processing of magnesium oxide(MgO) solution carbonated at 30 ℃, basic magnesium carbonate precipitates is generated directly; the generation rate is increased, when the reaction temperature increased.

摘 要 I
ABSTRACT II
誌 謝 IV
目錄 V
第一章 緒論 1
1.1 研究動機 1
1.2 研究目的 2
第二章 文獻回顧 3
2.1二氧化碳之封存 3
2.1.1海洋封存 4
2.1.2 生物封存 5
2.1.3地質封存 6
2.1.4礦化封存 7
2.2蛇紋石簡介 8
2.2.1蛇紋石的物理性質 8
2.2.2蛇紋石的化學性質 9
2.2.3蛇紋石的結晶結構 9
2.2.4台灣的蛇紋石的成分及結構 11
2-2-5台灣的蛇紋石的儲量 12
2.3蛇紋石之應用 13
2.3.1蛇紋石應用於肥料 13
2.3.2蛇紋石製成鎂橄欖石係耐火材料 14
2.3.3蛇紋石粉末製成抗靜電材料 14
2.3.4蛇紋石製成無機聚合防火材 15
2.3.5蛇紋石合成碳化矽 16
2.3.6蛇紋石製成遠紅外線複合材料 17
2.3.7蛇紋石提取氧化鎂及二氧化矽 18
2.4蛇紋石應用於二氧化碳吸收劑 21
2.5鹼式碳酸鎂 26
第三章 實驗方法及步驟 27
3.1實驗材料與藥劑 27
3.1.1蛇紋石粉 27
3.1.1.1 蛇紋石粒徑分佈 28
3.1.1.2 蛇紋石之化學成份 29
3.1.1.3 蛇紋石之X射線繞射分析 30
3.1.2 氫氯酸(鹽酸) 31
3.1.3 氫氧化鈉 31
3.1.4 二氧化碳 31
3.2 實驗設備 32
3.2.1 可程式高溫電爐 32
3.2.2 恆溫震盪水槽 33
3.2.3 雷射粒度測定儀 34
3.2.4 熱差分析儀 35
3.2.5感應耦合電漿原子放射光譜儀 36
3.2.6 X光繞射分析儀 37
3.2.7 掃瞄式電子顯微鏡 38
3.2.8 pH meter 39
3.2.9硬殼攪拌加熱包 39
3.2.10 離心機 40
3.3 分析方式 41
3.3.1成份分析-消化(鹼溶)法 41
3.3.2二氧化碳轉換率計算 44
3.4 實驗流程 45
3.4.1蛇紋石的高溫處理 46
3.4.2蛇紋石的酸萃 47
3.4.3氧化鎂的提取及萃取液的酸液回收 48
3.4.4二氧化碳之吸收 49
3.4.4.1 氯化鎂之碳酸化 50
3.4.4.2氧化鎂之碳酸化 51
第四章 結果與討論 52
4.1 蛇蚊石的高溫處理 52
4.1.1 蛇紋石熱性質分析 52
4.1.2 不同溫度對蛇紋石粉末結構之影響 54
4.1.3 不同持溫時間對蛇紋石粉末結構之影響 55
4.2 蛇紋石的萃取實驗 58
4.2.1 鎂萃結果 58
4.2.1.1 溫度對萃取之影響 58
4.2.1.2時間對萃取之影響 60
4.2.1.3鹽酸濃度對萃取之影響 61
4.2.1.4液固比對萃取之影響 62
4.2.1.5酸液種類對萃取之影響 63
4.2.2 XRD分析結果 64
4.2.2.1萃取溫度對粉末結構之影響 64
4.2.2.2 萃取時間對蛇紋石粉末結構之影響 66
4.2.2.3萃取之液固比對蛇紋石粉末結構之影響 68
4.2.2.4. 萃取酸液種類對蛇紋石粉末結構之影響 70
4.3 氧化鎂的製備 72
4.3.1 蛇紋石漿體之pH值 72
4.3.2 萃取液之化學分析 73
4.3.2.1 不同液固比下之成份分析 73
4.3.2.2乾餾物之XRD分析 76
4.4碳酸化實驗 77
4.4.1氯化鎂之碳酸化 77
4.4.1.1 氯化鎂之碳酸化實驗 77
4.4.1.2氯化鎂碳酸化沉澱物之XRD分析 79
4.4.1.3 氯化鎂碳酸化沉澱物之SEM分析 80
4.4.2 氧化鎂之碳酸化 83
4.4.2.1 氧化鎂之碳酸化實驗 83
4.4.2.2氧化鎂碳酸化沉澱物之XRD分析 84
4.4.2.3.氧化鎂碳酸化沉澱物之SEM分析 87
4.5碳酸化結果之分析 93
4.5.1碳酸化之用料評估 93
4.5.2碳酸化之效率 93
第五章 結論與建議 95
5.1 結論 95
5.2 建議 97
參考文獻 98
附錄A:各項實驗分析結果 103

表目錄
表2-1 不同礦物封存二氧化碳之能力 7
表2-2 台灣各地蛇紋石主要化學成份 11
表2-3 提取蛇紋石中氧化鎂及其他礦物之相關文獻 19
表2-4 蛇紋石吸附二氧化碳之相關文獻 24
表3-1 本研究蛇紋石樣品之化學成份 28
表4-1 蛇紋石於100ml水中之pH值 70
表4-2 各固液比下之各成份含量(原始蛇紋石) 72
表4-3 各固液比下之各成份含量(蛇紋石經700℃熱處理) 73


圖目錄

圖2-1 海洋封存意示圖 4
圖2-2 藻類封存反應器 5
圖2-3 地質封存 6
圖2-4 蛇紋石 8
圖2 5 蛇紋石之結晶構造 9
圖2-6 葉蛇紋石 10
圖2-7 纖蛇紋石 10
圖2-8 蜥蛇紋石圖 10
圖2 9 蛇紋石產量及產值 12
圖2-10 蛇紋石經硫酸萃取後之非晶質SiO2合成碳化矽鬚晶的SEM相片 16
圖2-11 蛇紋石/EVA複合材料 17
圖2-12 以蛇紋石萃取並合成工業材料之流程 18
圖2-13 碳酸鹽化後生成之菱鎂礦晶體 21
圖2-14二氧化碳吸收廠之示意圖 22
圖2-15 以蛇紋石吸收二氧化碳流程圖 23
圖2-16 球形式鹼式碳酸鎂微結構SEM 26
圖3-1 蛇紋石原始樣品 27
圖3-2 蛇紋石樣品之粒徑分布圖 28
圖3-3 蛇紋石之X射線繞射圖 30
圖3-4 可程式高溫爐 32
圖3-5 恆溫震盪水槽 33
圖3-6 雷射粒度測定儀 34
圖3-7 熱差分析儀 35
圖3-8 感應耦合電漿原子放射光譜儀 36
圖3-9 X光繞射分析儀 37
圖3-10 掃瞄式電子顯微鏡 38
圖3-11 pH Meter 39
圖3-12 硬殼攪拌加熱包 39
圖3-13 離心機 40
圖3-14 鹼溶步驟(一) 41
圖3-15 鹼溶步驟(二) 42
圖3-16 鹼溶步驟(三) 42
圖3-17 整體實驗流程 45
圖3-18 蛇紋石熱處理之實驗流程 46
圖3-19 蛇紋石酸萃之實驗流程 47
圖3-20 氧化鎂的提取及酸液回收之實驗流程 48
圖3-21 可碳酸化之實驗流程 49
圖3-22 氯化鎂之碳酸化流程圖 50
圖3-23 氧化鎂之碳酸化流程圖 51
圖4-1 蛇紋石熱重分析圖 53
圖4-2 蛇紋石X射線繞射分析圖譜 53
圖4-3 溫度對蛇紋石結構之影響 53
圖4-4 650℃下持溫時間對蛇紋石結構之影響 53
圖4-5 700℃下持溫時間對蛇紋石結構之影響 56
圖4-6 850℃下持溫時間對蛇紋石結構之影響 57
圖4-7 萃取溫度與各種焙燒溫度蛇紋石對鎂萃取率之影響 59
圖4-8 時間與各種蛇紋石對鎂萃取率之影響 60
圖4-9 鹽酸濃度對鎂萃取率之影響 61
圖4-10 液固比對鎂萃取率之影響 62
圖4-11 酸液種類對鎂萃取率之影響 63
圖4-12 萃取溫度對原始蛇紋石結構之影響 64
圖4-13 萃取溫度對700℃熱處理蛇紋石結構之影響 65
圖4-14 萃取時間對原始蛇紋石結構之影響 66
圖4-15 萃取時間對700℃熱處理蛇紋石結構之影響 67
圖4-16 液固比對原始蛇紋石結構之影響 67
圖4-17 液固比對700℃熱處理蛇紋石結構之影響 69
圖4-18 不同酸液對原始蛇紋石結構之影響 70
圖4-19 不同酸液對700℃熱處理紋石結構之影響 71
圖4-20 不同固液比下蒸餾後之乾固物(原始蛇紋石) 74
圖4-21 不同固液比下蒸餾後之乾固物(蛇紋石經700℃熱處理) 75
圖4-22 乾固物之XRD 76
圖4-23 MgCl2溶液碳酸化之變化 78
圖4-24 70℃下MgCl2溶液碳酸化之沉澱物 78
圖4-25 90℃下MgCl2溶液碳酸化之沉澱物 78
圖4-26 碳酸化之MgCl2溶液在70℃下之沉澱物SEM照片 81
圖4-27 碳酸化之MgCl2溶液在90℃下之沉澱物SEM照片 82
圖4-28 MgO溶液碳酸化之變化 83
圖4-29 30℃下MgO溶液碳酸化之沉澱物 85
圖4-30 50℃下MgO溶液碳酸化之沉澱物 85
圖4-31 70℃下MgO溶液碳酸化之沉澱物 85
圖4-32 90℃下MgO溶液碳酸化之沉澱物 85
圖4-33 30℃下之鹼式碳酸鎂微結構SEM照片 88
圖4-34 50℃下之鹼式碳酸鎂微結構SEM照片 89
圖4-35 70℃下之鹼式碳酸鎂微結構SEM照片 90
圖4-36 90℃下之鹼式碳酸鎂微結構SEM照片 91
圖4-36 90℃下之鹼式碳酸鎂微結構SEM照片 92
圖4-37 鹼式碳酸鎂熱重分析圖 94



參考文獻

1.Teng, H., Kinoshita, C. M. and Mashutani, S. M., 1995, hydrate formation on the surface of CO2 droplet in high pressure、low temperature, Chemical Engineering Science, 50, pp.4.
2.行政院環境保護署,推動碳補集及封存技術資訊網,2011,http://ccs.gov2.tw/ccsintro/%E5%B0%81%E5%AD%98
3.Pearson, P. N., Palmer, M. R., 2000, Atmospheric carbon dioxide concentrations over the past 60 million years, Nature, 406, pp.695-699.
4.Falkowski, P. G.,1997, Evolution of the nitrogen cycle and its influence on the biological sequestration of CO2 in the ocean. Nature, 387, pp.272-275.
5.Suzuki, T., Ohtagachi, K., Koidek, T., 1991, Effects of gas flow rate of CO2 enriched air, high CO2 concentration,and anaerobic atmosphere on the growth of blue-green alga anacystis nidalan, Journal of Chemical Engineering of Japan, 24, 6, pp.797-798.
6.行政院環境保護署,環檢所二十二期電子報,2011,
http://www.niea.gov.tw/epaper/epeper_detail.asp?C_ID=443
7.NOVAgreen GmbH,2008,http://www.novagreen-microalgae.com/3.html
8.金牌工程師,2010,
http://www.jpgcs.com/post/2010/07/13/e7be8ee883bde6ba90e983a8e590afe58aa8e4ba8ce6b0a7e58c96e7a2b3e5b081e5ad98e4b88ee9a9b1e6b2b9e5ae9ee59cb0e8af95e9aa8ce9a1b9e79bae.aspx
9.Seifritz, W., 1990, Disposal by means of silicates, Nature, 345, pp. 486.
10.Lackner, K.. S., Wendt, C. H., Butt, D.P., Joyce , E. L., Sharp, D. H., 1995, Carbon Dioxide Disposal in Carbonate Minerals, Energy 20, pp.1153-1170.
11.Wu, J.C.S., Sheen, J.D., Chen, S.Y., Fan, Y.C., 2001, Feasibility of CO2 Fixation via Artificial Rock Weathering, Industrial & Engineering Chemistry Research, 40, pp.3902-3905.
12.梁繼文,1988年,礦物學(下),五南圖書出版公司,第1177~1191頁。
13.中文在線百科,2011,http://www.zwbk.org/MyLemmaShow.aspx?zh=zh-tw&lid=223435
14.余樹楨,1989年,晶體之結構與性質,國立編譯館主編,渤海堂文化公司印行,第323~331頁。
15.數位典藏國家型科技計畫,國立自然科學博物館,1998,
http://digimuse.nmns.edu.tw/DigiMuse/showMetadata.aspx?ObjectId=0900000180833d22&TypeKind=suMeta&Type=mineral&Part=2-2&Domin=g&Field=m0
16.臺灣大百科全書網站,行政院文化建設委員會,2012,http://taiwanpedia.culture.tw/web/content?ID=9392
17.臺灣大百科全書網站,行政院文化建設委員會,2012,http://taiwanpedia.culture.tw/web/content?ID=9391
18.Badie, S. G., Wedad, E. M., 1976, Textural varuations of acid-treated serpentine, J. appl. Chem. Biotechnol, 26, pp.9-14.
19.Morgan, A., 1997, Acid leaching studies of chrysotile asbestos from mines in the Coalinga region of California and from Quebec and British Columbia, Ann. Occup. Hyg., Vol.41, No.3, pp.249-268.
20.經濟部礦業司,1992,中華民國礦產品利用、需求與流向調查,經濟部礦業司編印。
21.經濟部礦業司,2002,蛇紋石產製高價粉體之可行性先期評估,經濟部91年度委辦計畫。
22.陳逸偵, 2010,臺灣蛇紋岩礦產開發,地質; 第29卷, 第3期, 第6-8頁。
23.經濟部礦業司,1996,石灰石、蛇紋石等工業原料礦物篩選尾料(含邊廢材)之利用研究,經濟礦業司編印。
24.鄭大偉、林詩瑋,2002年,利用蛇紋石製成無機聚合材料之研究,資源與環境學術研討會論文集,第235~246頁。
25.許仲瑋,2004年,蛇紋石廢料合成碳化矽之研究,國立臺北科技大學材料及資源工程系碩士論文。
26.易其樟,2006年,蛇紋石廢料製成遠紅外線功能性複合材料之研究,國立臺北科技大學材料及資源工程系碩士論文。
27.李全洲,1985年,蛇紋石提取高純度氧化鎂之初步研究,國立成功大學礦冶及材料科學研究所碩士論文。
28.蔡敏行、顏富士、李全州,1988,蛇紋石提取氧化鎂之基礎研究,鑛冶,第32卷第3期,第138~147頁。
29.工業技術研究院,1991,石灰岩與蛇紋石高附加價值應用研究,經濟部80年度科技專案計畫。
30.戴素玲、謝興文、胡紹華,1998,蛇紋石浸漬之鎂溶出性質及氧化鎂回收之研究,資源與環境學術研討會,第133~146頁。
31.Kosuge, K., Singh, P. S., Nakamura, N., Tsunashima, A. and Kimura, T., 1997, Si-pillared materials from layered silicic acids by intercalation, International Symposium on Zeolites and Microporous Crystals, Tokyo.
32.Zhang, Q., Sugiyama, K. and Saito, F., 1997, Enhancement of acid extraction
of magnesium and silicon from serpentine by mechanochemical treatment, Hydrometallurgy, 45, pp. 323-331.
33.Guthrie Jr., G. D., Carey J.W., Byler, D., Chipera, S., Ziock, H., Lackner, K., 2001, Geochemical aspects of the carbonation of magnesium silicates in an aqueous medium, National Energy Technology Laboratory (NETL), US department of energy, first national conference on carbon sequestration session 6C.
34.Glodberg, P., Chen, Z. Y., O''Connor, W., Walters, R., Ziock, H., 2001, CO2 Mineral sequestration studies in US, National Energy Technology Laboratory(NETL), US department of energy, first national conference on carbon sequestration , session 6C.
35.Lackner, K.S., Butt, D.P. and Wendt, C.H., 1997, Magnesite disposal of carbon dioxide, In the Proceedings of the 22nd International Technical Conference on Coal Utilization & Fuel Systems, Clearwater Florida, pp.419-430.
36.Gerdemann, S.J., Dahlin, D. C. and O''Connor ,W. K., 2002, Carbon dioxide sequestration by aqueous mineral carbonation of magnesium silicate minerals; 6th international conference on greenhouse gas control technologies, Kyoto, Japan
37.O`Conner W. K., Dahlin D. C., Rush G. E., Dahlin C. L., and Collins W. K., 2002, carbon dioxide sequestration by direct mineral carbonation: process mineralogy of feed and products, Minerals & Metallurgical Processing, Vol.19, No.2, pp. 95-102.
38.李文志,2007年,電解法用於促進蛇紋石礦物固定CO2的研究,中國礦業大學學報第36卷,第6期,第817~821頁。
39.Teir, S., Kuusik, R., Fogelholm, C. J.and Zevenhoven, R., 2007, Production of magnesium carbonates from serpentinite for long-term storage of CO2 , Advances in Mineral Processing, Vol.85, pp.1-15.
40.黃慧琦,2006年,利用蛇紋石於氣相系統中進行二氧化碳固定化之研究,國立成功大學化學工程學系碩士論文。
41.蕭敬達,2008年,蛇紋石製氫氧化鎂封存二氧化碳之研究及矽酸鋰型二氧化碳吸收劑的開發,國立成功大學化學工程學系碩士論文。
42.王春迎,2008年,鹼式碳酸鎂的熱分解研究,北京理工大學爆炸災害預防控制國家重點實驗室,應用化工,pp.657-660。

43.蔣本基,新穎二氧化碳回收固定技術開發及封存技術評估-利用礦物、鹼性固體廢棄物為吸附劑進行二氧化碳封存技術評估,95 年度「環保署/國科會空污防制科研合作計畫」,NSC 95-EPA-Z-002-006,2006。







連結至畢業學校之論文網頁點我開啟連結
註: 此連結為研究生畢業學校所提供,不一定有電子全文可供下載,若連結有誤,請點選上方之〝勘誤回報〞功能,我們會盡快修正,謝謝!
QRCODE
 
 
 
 
 
                                                                                                                                                                                                                                                                                                                                                                                                               
第一頁 上一頁 下一頁 最後一頁 top