臺灣博碩士論文加值系統

研究係將多孔性載體披覆TiO2與填充床反應器做結合，增加載體有效表面與光子的碰撞的機會，並促進對甲苯之光催化降解去除效率。能深度了解及掌握相關TiO2分解氣相甲苯之應用技術，進一步透過反應器、光源與填充管材最佳配置之研究，更能充分提升效能之可行性。
研究中利用光罩來增加光照強度及光的利用率，並以含浸法將TiO2 披覆於沸石與氧化鋁之多孔性吸附載體上，探討降解氣相甲苯之相對去除效率，及其反應行為，其中探討項目包括：多孔性載體不同之披覆劑量、循環流量、起始濃度、反應管配置比例與光照與反射距離及沸石之不同粒徑大小，且光催化過程中並利用FTIR 分析光催化氣相甲苯之中間產物為等項。由研究結果顯示，於填充床反應器中不同反應管數量配置並結合光罩系統下是能有效提升光照強度，另外，改質多孔性載體之光催化氣相甲苯效能，隨著TiO2 劑量增加而提升，且加入光罩後效能亦有提升之情形，則循環流量增加使甲苯與多孔性載體之接觸機會增加，並於起始之濃度的增加甲苯在起始濃度高時去除率較佳，因吸附作用後之載體表面富集，其單位時間內能提高處理污染物濃度，加快污染物光催化分解反應的速率。另外，最佳操作條件為於正面與背面受光距離之比例3:7 相對管徑與管距之比例為2:1 之條件下能有效利用光罩系統所反射光源去除率亦有提升之情形。且於沸石不同粒徑於吸附端與光催化端之效果皆以粒徑為粒徑為2.36 mm 的沸石較佳。
而FTIR分析結果顯示甲苯經光催化後，甲苯光催化之反應途徑可能為，經氧化生成苯甲醛，苯甲醛被HO．氧化為苯甲酸，而中間產物為苯甲醛、苯甲酸與CO，其最終產物為CO2與H2O。證實填充床反應器加入光罩來增加光照強度及光的利用率。填充床光催化器置入光罩系統並搭配反應管之參配比，可達到提升光催化之降解效能之可能。

In this research, the porous carrier coated TiO2 and packed-bed reactor were combined to make the possible increase of effective carrier surface and photon collisions opportunity, and to promote toluene photocatalytic degradation removal efficiencies. Furthermore, the dimension of the reactor, the light source and the optimal configuration of the filling pipes were also conducted for understanding the application of TiO2 toluene vapor decomposition technique. In experimental design, the mask application was conducted to increase the light intensity and the utilization efficiency of light. The TiO2 coated on a porous alumina zeolite adsorption carrier was prepared according to impregnation method. The various porous carrier coated dosage, circulation rate, initial concentration, reaction tubes allocation ratio, light reflection distance, zeolites with different particle size and the photocatalytic processes were also conducted to explore the relative degradation of gaseous Toluene removal efficiency, and their reaction behavior.
The results showed that the packed bed reactor with optimum numbers of reaction tubes combined mask system can effectively enhance the light intensity. The optimum operating condition was tube diameter : spacing as 2:1 when 7 reaction tubes were used. The 2.36 mm particle size of the zeolite is suitable for photocatalyst operation. The toluene removal efficiency increase with the following conditions: 1) the dose of the TiO2 coated on a porous carrier increase, 2) the mask use, 3) the flow circulation increases contact opportunities with the porous carrier. Results from the FTIR analysis showed that toluene might be degraded under following photocatalytic reaction pathway: 1) the toluene might be oxidized to be benzaldehyde, 2) the benzaldehyde was
oxidized by HO. to become benzoic acid, (the intermediate product is benzaldehyde, benzoic acid and CO), 3) the final products were CO2 and H2O.

目錄
中文摘要 ............................... I
英文摘要 ............................... III
致謝 ................................... V
目錄 ................. VI
表目錄 .................... IX
圖目錄 ........................... X
一、前言 ..................... 1
1-1研究背景及目的 ...... 1
1-2研究內容 .................... 2
二、文獻回顧 ................ 3
2-1 TiO2光觸媒 ............ 3
2-1-1 TiO2光觸媒結構及特性 ................................................................ 3
2-1-2 TiO2光觸媒之製備方法 ......................................................... 6
2-1-3光催化反應原理 ............................................................................. 8
2-1-4影響光催化效率之因素 ............................................................... 13
2-2吸附行為及影響因子 ....................................................................... 14
2-2-1吸附原理 .................................................................... 14
2-2-2吸附種類 ................................................................................. 14
2-2-3吸附模式 ....................................................................... 16
2-2-4等溫吸附曲線 ......................................................................... 19
2-2-5等溫吸附曲線之遲滯現象 ............................................................ 21
2-2-6影響吸附反應之因子 .................................................................... 22
2-2-7吸附技術之應用 .......................................................................... 24
2-3甲苯特性及暴露來源 ....................................................................... 25
2-4不同光催化反應器種類 ................................................................. 27
2-4-1不同光催化反應器對氣相污染物處理效率之影響 ....................................... 29
2-4-2甲苯光催化反應途徑與中間產物 .................................................. 31
2-5小結 ................................................................................... 31
三、實驗設備與方法 ............................................................................. 33
3-1實驗材料 ................................................................................... 34
3-1-1填充床反應器模組 .................................................................. 34
3-1-2實驗材料 .................................................................................. 35
3-1-3實驗設備 ............................................................................. 36
3-2實驗流程 .................................................................................... 37
3-3光催化降解反應系統流程圖 ........................................................... 38
3-4實驗方法 .............................................................................. 38
3-4-1樣品製備 ............................................................................. 38
3-4-2基本特性分析 ....................................................................... 41
3-4-3反應模組與光罩系統之照光強度影響試驗 ................................................... 41
3-4-4多孔性載體之吸附特性 ................................................................... 42
3-4-5多孔性載體披覆TiO2對污染物之參數影響 .................................................. 42
3-4-6甲苯光催化過程中之中間產物分析 ............................................................ 43
3-4-7填充床反應器模組進行光催化試驗之效能評估 ..................................... 43
四、結果與討論 .............................................................................. 44
4-1基本特性分析 .............................................................................. 44
4-1-1披覆TiO2於多孔性載體上之比表面積分析及等溫吸附遲滯曲線 .............. 44
4-1-2多孔性載體披覆不同次數之Ti含量 ............................................................. 48
4-1-3表面結構之特性分析 ................................................................... 48
4-1-4小結 ...................................................................................... 51
4-2不同反應管配置與置入光罩系統對光照效能之影響 ........................................... 51
4-2-1不同反應管數量配置對光源的透光率及遮蔽率之關係 ............................... 51
4-2-2置入光罩系統對光照效能之影響 ............................................................ 52
4-2-3小結 ............................................................................ 54
4-3填充床光催化反應模組之空白試驗 ........................................................... 54
4-3-1填充床光催化反應模組之光解試驗 ............................................................... 54
4-3-2多孔性載體之吸附試驗 .................................................................. 55
4-3-3小結 ................................................................................. 57
4-4填充床光催化反應模組之光催化試驗 ...................................................... 57
4-4-1多孔性載體披覆TiO2不同次數並結合光罩系統對光催化之影響 .............. 57
4-4-2不同循環流量對光催化效能之影響 ............................................................... 61
4-4-3不同起始濃度對光催化效能之影響 ............................................................... 64
4-4-4反應管以不同配置比例對光催化效能之影響 ............................................... 68
4-4-5反應管之正面與背面不同受光距離對光催化效能之影響 ........................... 71
4-4-6沸石不同粒徑大小對光催化之效能影響 ....................................................... 75
4-4-7小結 ..................................................................................... 77
4-5反應模組處理甲苯之FTIR光譜分析及反應行為 ................................................ 78
4-5-1多孔性載體披覆TiO2及結合光罩系統之FTIR光譜分析 ........................... 78
4-5-2多孔性載體披覆TiO2以不同循環流量之FTIR光譜分析 ........................... 80
4-5-3多孔性載體披覆TiO2以不同起始濃度之FTIR光譜分析 ........................... 83
4-5-4反應管以不同配置比例之FTIR光譜分析 ..................................................... 86
4-5-5反應管之正面與背面不同受光距離之FTIR光譜分析 ................................. 88
4-5-6沸石不同粒徑大小之FTIR光譜分析 ............................................................. 91
4-5-7中間產物及可能之途徑 ................................................................... 92
五、結論與建議 ............................................................................... 94
5-1結論 .................................................................................. 94
5-2建議 .................................................................................. 95
參考文獻 ................................................................................. 96

表目錄
表2-1銳鈦礦與金紅石之物理特性比較 .......................................................... 5
表2-2不同觸媒製備方法之比較 ................................................................. 7
表2-3常見化學鍵所需斷裂能量與最大波長 ................................................. 9
表2-4物理吸附與化學吸附之比較 ............................................................... 15
表2-5甲苯之物理及化學特性 ................................................................... 25
表2-6短期暴露於甲苯之急性效應 ................................................................ 26
表2-7傳統的光催化反應器優缺點之比較 ......................................................... 28
表3-1實驗材料與藥品 ............................................................................. 35
表3-2儀器設備 .................................................................................. 36
表4-1多孔性載體披覆不同次數之比表面積分析 ...................................................... 44
表4-2多孔性載體披覆不同次數之Ti含量 ................................................ 48
表4-3不同反應管數量配置對光源的透光率及遮蔽率之關係 .................................. 52

圖目錄
圖2-1二氧化鈦相圖 ................................................................... 4
圖2-2二氧化鈦晶形結構 ....................................................................... 6
圖2-3半導體受光激發後之電子-電洞生成及界面反應示意圖................................. 12
圖2-4常用半導體之能隙 ..................................................................... 12
圖2-5 Freundlich 等溫吸附圖 ................................................................ 17
圖2-6 Langmuir 等溫吸附圖 .................................................................. 18
圖2-7吸附等溫曲線基本型態示意圖 ............................................................. 19
圖2-8 IUPAC 的四種遲滯曲線 ...................................................................... 21
圖2-9不同孔洞形狀吸脫附行為示意圖 ........................................................... 22
圖3-1實驗設計階段 .......................................................................... 34
圖3-2反應器之示意圖 ............................................................................ 34
圖3-3實驗程序流程圖 ........................................................................... 37
圖3-4填充床反應器光催化降解反應系統架構 .......................................................... 38
圖3-5多孔性載體之前處理及披覆流程 ....................................................... 39
圖4-1沸石披覆不同次數之等溫吸附遲滯曲線 .......................................................... 45
圖4-2氧化鋁披覆不同次數之等溫吸附遲滯曲線 ...................................................... 46
圖4-3沸石披覆不同次數之孔徑分布情形 ............................................... 47
圖4-4氧化鋁披覆不同次數之孔徑分布情形 ....................................................... 47
圖4-5沸石披覆TiO2之顯微鏡觀察影像分析圖 ........................................................ 49
圖4-6氧化鋁披覆TiO2之顯微鏡觀察影像分析圖 .................................................... 50
圖4-7光催化反應器置入光罩系統對光照效能之影響 .............................................. 53
圖4-8填充床光催化反應模組之光解試驗 ........................................................ 55
圖4-9沸石於光催化反應器中吸附甲苯之吸附試驗 .................................................. 56
圖4-10氧化鋁於光催化反應器中吸附甲苯之吸附試驗 ............................................ 56
圖4-11沸石披覆TiO2不同次數並結合光罩系統之光催化試驗 .............................. 59
圖4-12沸石披覆TiO2不同次數並結合光罩系統之光催化試驗(光催化端) ............ 59
圖4-13氧化鋁披覆TiO2不同次數並結合光罩系統之光催化試驗 .......................... 60
圖4-14氧化鋁披覆TiO2不同次數並結合光罩系統之光催化試驗(光催化端) ........ 60
圖4-15沸石披覆TiO2以不同循環流量下對光催化之影響 ...................................... 62
圖4-16沸石披覆TiO2以不同循環流量下對光催化之影響(光催化端) .................... 63
圖4-17氧化鋁披覆TiO2以不同循環流量下對光催化之影響 .................................. 63
圖4-18氧化鋁披覆TiO2以不同循環流量下對光催化之影響(光催化端) ................ 64
圖4-19沸石披覆TiO2以甲苯不同起始濃度對光催化之影響 .................................. 66
圖4-20沸石披覆TiO2以甲苯不同起始濃度對光催化之影響(光催化端) ................ 66
圖4-21氧化鋁披覆TiO2以甲苯不同起始濃度對光催化之影響 .............................. 67
圖4-22氧化鋁披覆TiO2以甲苯不同起始濃度對光催化之影響(光催化端) ............ 67
圖4-23沸石披覆TiO2以反應管配置不同比例對光催化效能之影響 ...................... 69
圖4-24沸石披覆TiO2以反應管配置不同比例對光催化效能之影響(光催化端) .... 70
圖4-25氧化鋁披覆TiO2以反應管配置不同比例對光催化效能之影響 .................. 70
圖4-26氧化鋁披覆TiO2以反應管配置不同比例光催化效能之影響(光催化端) .... 71
圖4-27沸石披覆TiO2以正面與背面不同受光距離對光催化之影響 ...................... 73
圖4-28沸石披覆TiO2以正面與背面不同受光距離對光催化之影響(光催化端) .... 74
圖4-29氧化鋁披覆TiO2以正面與背面不同受光距離對光催化之影響 .................. 74
圖4-30氧化鋁披覆TiO2以正面與背面不同受光距離對光催化之影響(光催化端)........................ 75
圖4-31沸石披覆TiO2以不同粒徑大小對光催化之影響 .......................................... 76
圖4-32沸石披覆TiO2以不同粒徑大小對光催化之影響(光催化端) ........................ 77
圖4-33多孔性載體披覆TiO2光催化降解甲苯4小時之FTIR圖譜 ........................ 80
圖4-34沸石披覆TiO2光催化以不同流量進行降 解甲苯4小時之FTIR圖譜 ........ 82
圖4-35氧化鋁披覆TiO2光催化以不同流量進行降 解甲苯4小時之FTIR圖譜 .... 83
圖4-36沸石披覆TiO2光催化以甲苯之不同起始濃度進行降 解甲苯4小時之FTIR圖譜 ......... 85
圖4-37氧化鋁披覆TiO2光催化以甲苯之不同起始濃度進行降 解甲苯4小時之FTIR 圖 .............. 85
圖4-38沸石披覆TiO2以不同反應管之配置比例進行降 解4小時之FTIR圖譜 .... 87
圖4-39氧化鋁披覆TiO2以不同反應管之配置比例進行降 解4小時之FTIR圖譜 ........................ 88
圖4-40沸石披覆TiO2以正面與背面不同受光距離進行降 解4小時之FTIR圖譜 ........................90
圖4-41氧化鋁披覆TiO2以正面與背面不同受光距離進行降 解4小時之FTIR圖譜 ...................... 91
圖4-42沸石披覆TiO2以不同粒徑大小進行降 解4小時之FTIR圖譜 .................... 92
圖4-43光催化降解甲苯之可能途徑 .......................................... 93

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