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研究生:徐為廉
研究生(外文):Wei-Line Hsu
論文名稱:奈米碳管/活性碳纖維對二氧化碳吸附效能評估
論文名稱(外文):Carbon nanotubes / activated carbon fiber carbon dioxide adsorption performance assessment
指導教授:江右君江右君引用關係
指導教授(外文):Yu-Chun Chiang
口試委員:林育才盧昭暉
口試委員(外文):Yur-Tsai LinJau-Huai Lu
口試日期:2013-07-22
學位類別:碩士
校院名稱:元智大學
系所名稱:先進能源碩士學位學程
學門:工程學門
學類:綜合工程學類
論文種類:學術論文
論文出版年:2013
畢業學年度:101
語文別:中文
論文頁數:90
中文關鍵詞:二氧化碳、奈米碳管、碳纖維、特性分析、吸附、貫穿曲線奈米碳管碳纖維特性分析吸附貫穿曲線
外文關鍵詞:carbon dioxidecarbon nanotubescarbon fibercharacterizationadsorptionbreakthrough curves
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從1997年12月在日本京都府召開聯合國氣候變化,一共有183個國家通過了該條約(超過全球排放量的61%),因此研究人員開始進行了二氧化碳的減量工作及研究。其中二氧化碳的捕獲和儲存(Carbon dioxide capture and storage, CCS)被證明是一個很好的方式。而文獻中表示活性碳纖維是具有相當優異的吸附劑,因為它是一個多孔結構且表面積較大,因此被科學家認為是一個很好的吸附物品,可以當作物理吸附的多孔碳吸附劑。本研究利用化學氣相沉積(CVD)將奈米碳管(CNTs)稼接在碳纖維表面,比較含氮奈米碳管(CNs)與CNTs稼接在碳纖維上的差別性,並使用不同的觸媒組合(鐵/鈷)。利用FESEM、TGA、EA、XPS、氮氣等溫吸脫附曲線、抗拉強度等特性分析,了解樣本的外部形貌、抗氧化能力、原子比例及表面孔隙結構。並利用表面微孔隙度分析儀來了解各樣本在25、40、55 oC下對二氧化碳的等溫吸附效能,並利用等溫吸附方程式和Clausius-clapeyron方程式來了解吸附量與吸附熱之間的關係。最後利用貫穿吸附實驗去了解不同濃度和溫度下各樣本對二氧化碳的吸附貫穿情形,並分析其相關吸附參數。
研究發現,與CNT/ACF相較,CN/ACF樣本上之奈米碳管較粗且彎曲。而利用拉曼分析發現,以不含氮的方式稼接奈米碳管會導致石墨化程度增加。值得注意的是在稼接奈米碳管後發現其抗拉強度有明顯的提升,尤其是先含浸醋酸鈷的碳纖維(CN2/ACF及 CNT2/ACF) 其抗拉強度更有顯著提昇。對二氧化碳之等溫吸附曲線可觀察到,吸附量隨的溫度的上升而減少。由等溫吸附方程式擬合結果發現,CNT1/ACF及CN2/ACF的吸附能力最好的。最後利用貫穿曲線發現溫度越高貫穿時間越快,代表其吸附屬於吸熱反應。

關鍵字: 二氧化碳、奈米碳管、碳纖維、特性分析、吸附、貫穿曲線
From December 1997 in Kyoto, Japan the United Nations Conference on Climate Change, a total of 183 countries have adopted the treaty (more than 61% of global emissions), so researchers have begun to make a reduction of carbon dioxide and research work. Including carbon dioxide capture and storage (Carbon dioxide capture and storage, CCS) proved to be a good way. The literature indicates ACF adsorbent having a very excellent, since it is a porous structure and a large surface area, so by scientists considered a good adsorption materials, physical adsorption can be used as the porous carbon adsorbent. In this study, using chemical vapor deposition (CVD) to carbon nanotubes (CNTs) Jia connected to the carbon fiber surface, more nitrogenous carbon nanotubes (CNs) Jia connected with CNTs the difference of the carbon fiber, and use different trigger media mix (iron / cobalt). Use FESEM, TGA, EA, XPS, nitrogen adsorption-desorption isotherm curves, tensile strength and other characteristics analysis to understand the external morphology of the samples, antioxidant capacity, and surface atomic ratio of pore structure. And using surface micro-porosity analyzer to understand the samples 25,40,55 oC under isothermal adsorption of carbon dioxide performance and utilization isotherm equation and Clausius-clapeyron adsorption capacity and adsorption to understand the relationship between the heat . Finally, through the adsorption experiment to understand the different concentrations and temperatures of the samples through the case of adsorption of carbon dioxide, and the adsorption of the related parameters.
Study found that CNT / ACF compared, CN / ACF samples of carbon nanotubes on thick and curved. The use of Raman analysis found a way as not to nitrogen pick Jia degree of graphitization of carbon nanotubes can cause increased. It is noteworthy that the carbon nanotubes Jia then found significantly improved tensile strength, in particular the first carbon fibers impregnated with cobalt acetate (CN2/ACF and CNT2/ACF) its tensile strength is also improved significantly. The carbon dioxide adsorption isotherm can be observed that the adsorption capacity with reduced temperature rise. By the isotherm fitting results found, CNT1/ACF and CN2/ACF adsorption capacity of the best. Finally, the breakthrough curves found throughout the time the faster the higher the temperature, on behalf of the adsorption is an endothermic reaction.

Keywords: carbon dioxide, carbon nanotubes, carbon fiber, characterization, adsorption, breakthrough curves.
目錄

書名頁 I
中文摘要 II
英文摘要 III
誌謝 V
目錄 VI
圖目錄 IX
表目錄 X
第一章 前言 1
1.1研究緣起 1
1.2研究目的 4
1.3研究內容 4
第二章 文獻回顧 6
2.1 溫室氣體 6
2.2 CO2吸附控制技術 8
2.3 氣體吸附 9
2.3.1 吸附原理 9
(1)物理吸附 9
(2) 化學吸附 10
2.3.2 氮氣等溫吸附/脫附曲線 11
2.3.3 遲滯環現象 14
2.3.4 等溫吸附模式 14
(1) Langmuir Isotherm 15
(2) Freundlich Isotherm 15
(3) Toth Isotherm 16
2.4 奈米碳管/活性碳纖維複合材料 16
2.4.1 奈米碳管/活性碳纖維特性 16
2.4.2奈米碳管/活性碳纖維吸附 19
2.4.3活性碳纖維/奈米碳管對二氧化碳的吸/脫附 21
2.4.4活性碳纖維/奈米碳管之吸附貫穿曲線 22
2.4.5活性碳纖維/奈米碳管之應用 23
第三章 研究方法 25
3.1研究流程規劃 25
3.2 奈米碳管/活性碳纖維複合材料的合成 26
3.2.1 碳纖維的選擇 26
3.2.2 CVD合成系統 26
3.2.3實驗設計 28
3.3 樣本特性分析 32
3.3.1 FESEM 32
3.3.2 XPS 33
3.3.3 元素分析儀(EA) 33
3.3.4 拉曼分析 34
3.3.5 熱重分析儀 (TGA) 35
3.3.6 氮氣等溫吸/脫附實驗 35
3.3.7 拉伸試驗 37
3.4 CO2等溫吸附實驗 38
3.4.1 實驗系統 38
3.4.2 等溫吸附曲線模擬 39
3.4. 等量吸附熱計算 40
3.4.2 實驗流程 41
3.5 CO2吸附貫穿實驗與脫附實驗 42
3.5.1 實驗系統 42
3.5.2 吸附貫穿及脫附實驗流程 43
3.5.3 吸附貫穿實驗之反應動力方程式 44
第四章 結果與討論 45
4.1 CNT/ACF複合材料之特性分析 45
4.1.1場發射掃描式電子顯微(FESEM)影像 45
4.1.2 X射線光電子能譜(XPS)分析 48
(1) 全能譜分析結果 48
(2) C1s 高解析分析結果 50
(3) O1s 高解析分析結果 52
(4) N1s 高解析分析結果 54
4.1.3 熱重分析(TGA) 56
4.1.4 拉曼光譜(RS)分析 58
4.1.5 元素分析(EA) 59
4.1.6 氮氣等溫吸脫附曲線 61
4.2 拉伸試驗 63
4.3 奈米碳管/活性碳纖維對二氧化碳之等溫吸附曲線 69
4.3.1 等溫吸附曲線之三重覆試驗 69
4.3.2各樣本之CO2等溫吸附曲線 70
4.3.4 奈米碳管/碳纖維複合材料等溫吸附曲線模擬 73
4.3.5 吸附熱 78
4.4 各樣本之吸附貫穿曲線 80
第五章 結論 86
5.1 結論 86
5.2 建議 87
參考文獻 88















圖目錄

圖3.8 FESEM系統圖 32
圖3.9 XPS系統圖 33
圖3.10 EA系統圖 34
圖3.11 拉曼系統圖 35
圖3.12 ASAP 2020 36
圖3.13 拉伸試驗機 37
圖3.15 ASAP 2020 系統圖 38
圖3.17 貫穿系統圖 42
圖3.18 吸附貫穿及脫附流程圖 43
圖 4.1.1 ACF碳纖維之FESEM影像 45
圖 4.1.2 CNT/ACF 樣本之FESEM影像 46
圖 4.1.3 CN/ACF 樣本之FESEM影像 47
圖4.1.4 各樣本之XPS全能譜圖 49
圖4.1.5 各樣本之C1S高解析分析圖譜 51
圖4.1.6 各樣本之O1S高解析分析圖譜 53
圖4.1.7 各樣本之N1S高解析分析圖譜 55
圖4.1.8 各樣本之TGA分析圖 57
圖4.1.9 各樣本之拉曼分析圖譜 58
圖4.1.10 各樣本之EA分析 60
圖4.1.11 各樣本在 -196 OC 之氮氣等溫吸附/脫附曲線 62
圖 4.3.1 等溫吸附曲線之三重覆測試 69
圖 4.3.2 ACF等溫吸附曲線在各溫度下的吸附結果 70
圖4.3.3 各樣本在不同溫度下對CO2的吸附結果 72
圖4.3.5 CNT1/ACF樣本三種不同方程式之擬合結果 74
圖4.3.6 CNT2/ACF樣本使用三種不同方程式之擬合結果 75
圖4.3.8 CN2/ACF樣本使用三種不同方程式之擬合結果 76
圖4.3.9 各樣本之吸附量與吸附熱關係圖 79
圖4.4.1 各樣本在400 PPM下的貫穿曲線 81
圖4.4.2 各樣本在700 PPM下的貫穿曲線 82
圖4.4.3 各樣本在1000 PPM下的貫穿曲線 83



表目錄
表 2.2.1 物理吸附及化學吸附比較表(石 ,2004) 11
表2.4.1 活性碳分佈之孔隙大小(LIN ET AL , 1982) 17
表4.1.1 各樣本之C1S、O1S、N1S 比值(原子%) 50
表4.1.2 各樣本之XPS C1S高解析分析圖譜之官能基擬合分析結果 52
表4.1.3 各樣本之XPS O1S高解析分析圖譜之官能基擬合分析結果 54
表4.1.4 各樣本之XPS N1S高解析分析圖譜之官能基擬合分析結果 56
表4.1.5 各樣本拉曼分析之D BAND 和 G BAND 強度比(ID/IG) 59
表4.1.6 各樣本之EA分析 60
表4.1.7 各樣本之表面結構特徵 62
表 4.2.1 各樣本之最大荷重(N) 66
表4.2.2 個樣本之斷面直徑 66
表4.2.3 各樣本之抗拉強度相關條件 68
表4.3.1 各樣本在三種不同溫度下的吸附結果 71
表4.3.2 各樣本利用LANGMUIR 方程式之擬合結果 77
表4.3.3 各樣本利用FREUNDLICH 方程式之擬合結果 77
表4.3.4 各樣本利用TOTH 方程式之擬合結果 78
表4.3.5 各樣本之擬合結果 83
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