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研究生:楊上白
研究生(外文):Shang-Bai Yang
論文名稱:層狀複金屬氫氧化物吸附去除有機蒸氣之研究
論文名稱(外文):The application of layered double hydroxides for the adsorptive removal of organic vapors
指導教授:李中光趙煥平
指導教授(外文):Chung-Kung LeeHuan-Ping Chao
學位類別:碩士
校院名稱:中原大學
系所名稱:生物環境工程研究所
學門:工程學門
學類:環境工程學類
論文種類:學術論文
論文出版年:2014
畢業學年度:102
語文別:中文
論文頁數:64
中文關鍵詞:層狀複金屬氫氧化物;有機蒸氣;吸附;親水性
外文關鍵詞:layered double hydroxides; organic vapors; adsorption; hydrophilicity
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本研究主要是在探討熱處理對層狀複金屬氫氧化物對有機蒸氣吸附性質之影響。研究首先經由水熱合成法在反應溫度150 oC及反應時間24小時下合成層狀複金屬氫氧化物,接著在300-700 oC進行煅燒處理。針對上述合成步驟所得之層狀複金屬氫氧化物,分別使用SEM、XRD、氮吸脫附曲線、水蒸氣吸附曲線及 FTIR分別鑑定或分析樣品之表面型態、微結構、孔洞結構(表面積、孔隙體積及孔洞大小分佈)、表面極性及表面官能基隨煅燒溫度之變化情形。接著分別量測四種蒸發熱相近但極性及分子立體形狀具差異性之有機蒸汽:正己烷、甲苯、丁酮及環己烷在20及30 oC之吸附平衡曲線,並探討有機蒸氣之吸附機制。經由 XRD圖譜可知,煅燒處理會破壞LDHs之層狀結構,隨著煅燒溫度之增加,其晶相結構慢慢轉變為MgO之結構。由分析氮吸附曲線可知,煅燒處理會使得LDHs之孔隙體積及孔洞大小變小,而比表面積則可能變大或變小。綜合來說,煅燒處理雖然對LDHs之晶相結構有劇烈之影響,但對其微孔洞結構似乎影響不大。經由計算SHI指標可知熱處理過程會導致LDHs表面之疏水性變大。經由FTIR圖譜可知,煅燒溫度的升高,將使得樣品層間的二氧化碳和水分子大量失去,造成670-1380 cm-1處的 吸收峰強度隨煅燒溫度的升高而降低,進而造成層狀結構的崩解。經由吸附實驗結果可發現不管吸附質是否為極性分子,雖然母體不具有最高之比表面積及孔隙體積,但因其具有較高之親水性,因此在所有LDHs吸附劑中仍具有最高之吸附量。另外,有機蒸氣在LDHs母體上之吸附量依下列順序遞減:甲苯 >丁酮 > 正己烷 > 環己烷,指出LDHs之極性才是決定吸附量大小之關鍵,因此具極性之分子,如甲苯及丁酮,將具有較高之吸附量。最後,有機蒸氣在LDHs上之吸附量隨溫度之增加而減少,意謂吸附過程為一放熱程序。

The objects of this research are to examine the effects of thermal treatment on the adsorption of organic vapors on layered double hydroxides (LDHs). LDHs are prepared via a hydrothermal method at 150 oC for 24 h, and subsequently thermal treatment at 300 to 700 oC. Effects of thermal treatment process on the microstructures and surface chemical characteristics of LDHs are characterized with SEM, XRD, nitrogen adsorption-desorption isotherms, water vapor adsorption isotherms, and FTIR. For the adsorption experiments, gravimetric techniques are employed to determine the adsorption capacities of LDHs for four organic vapors with similar heats of vaporization (i.e. comparable heats of adsorption) but varying dipole moments and structures, including n-hexane, toluene, ketone, and cyclohexane, at isothermal conditions of 20 and 30 oC. Effects of the alteration of both microstructures and surface chemical characteristics of LDHs, induced by thermal treatment, on the organic vapor adsorption are discussed.

摘要 I
Abstract III
目錄 IV
圖目錄 VI
表目錄 VII
第一章 研究緣起及目的 1
第二章 文獻回顧 3
2-1 吸附劑 3
2-1-1活性碳及黏土 3
2-1-2沸石 4
2-2-3高分子吸附劑 5
2-2 層狀複合金屬 6
2-2-1基本性質 6
2-2-2結構 7
2-3 層狀複金屬氫氧化物製備 8
2-3-1 共沉澱法[6] 9
2-3-2水熱合成法[7-10] 10
2-3-3離子交換法[11] 11
2-3-4煅燒復原法[13-15] 13
2-3-5即時合成法 14
2-3-6尿素法[17-19] 14
2-3-7合成影響因素 15
2-4層狀複金屬氫氧化物之吸附特性 16
2-5 理論分析 18
第三章 實驗材料與方法 22
3-1 研究架構 22
3-2 實驗器材及藥品 24
3-2-1實驗藥品 24
3-2-2實驗器材 26
3-3 層狀複合金屬合成 30
3-3-1水熱合成LDHs 30
3-3-2 LDHs鍛燒 30
3-3-3 LDHs之鑑定 31
3-4 LDHs對有機蒸氣之吸附實驗 31
第四章 結果與討論 36
4-1 LDHs之製備及鑑定 36
4-1-1 SEM照片 36
4-1-2 XRD 圖譜 38
4-1-3 比表面積、比孔隙體積及孔洞大小 39
4-1-4 水蒸氣吸附曲線 41
4-1-5 FTIR圖譜 43
4-2 LDHs對有機蒸氣之吸附 45
第五章 結論 51
5-1 結論 51
參考文獻 53


圖目錄
圖2-1 水滑石的基本結構 8
圖2-2 製備水滑石基本流程圖 9
圖2-3 吸附機制示意圖 17
圖3-1研究架構 23
圖3-2 微量電動天平系統裝置圖 29
圖3-3實驗流程 35
圖4-1由硝酸鎂及硝酸鋁在反應溫度150OC及反應時間 24小時下水熱合成所得之LDHS在不同煅燒溫度下之SEM照片;(1) 母體,(2) 300 OC,(3) 400 OC,(4) 500 OC,(5) 600 OC,(6) 700 OC 37
圖4-2 由硝酸鎂及硝酸鋁在反應溫度150OC及反應時間 24小時水熱合成所得之LDHS在不同煅燒溫度下之XRD圖譜 39
圖4-3由硝酸鎂及硝酸鋁在反應溫度150OC及反應時間 24小時水熱合成所得之LDHS在不同煅燒溫度下之之氮吸脫附曲線 41
圖 4-4由硝酸鎂及硝酸鋁在反應溫度150OC及反應時間 24小時水熱合成所得之LDHS在不同煅燒溫度下之水蒸氣吸附曲線 42
圖4-5由硝酸鎂及硝酸鋁在反應溫度150OC及反應時間 24小時水熱合成所得之LDHS在不同煅燒溫度下之FTIR圖譜 44
圖4-6 20OC下,正己烷在LDHS上之吸附平衡曲線 47
圖4-7 20OC下,環己烷在鈦酸鹽奈米管上之吸附平衡曲線 47
圖4-8 20OC下,甲苯在LDHS上之吸附平衡曲線 48
圖4-9 20OC下,丁酮在LDHS上之吸附平衡曲線 48
圖4-10 20OC下,各種有機蒸氣在LDHS母體上之吸附量比較 49

表目錄
表3-1 實驗用藥品 25
表3-2 實驗儀器及設備相關資料 26
表3-3 有機蒸氣基本性質 32
表4-1 LDHS在初合成及不同煅燒溫度下之比表面積、孔洞大小、 40
表4-2 不同吸收波長所對應之有機官能基 44

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