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臺灣博碩士論文加值系統

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研究生:曾麟傑
研究生(外文):Lin-Chieh Tseng
論文名稱:含咪唑超分枝狀高分子膠態電解質在染料敏化太陽能電池之應用研究
論文名稱(外文):Imidazole-containing Hyperbranched Polymer Based Gel Electrolytes for Dye Sensitized Solar Cells
指導教授:李榮和李榮和引用關係
指導教授(外文):Rong-Ho Lee
口試委員:陳志銘鄭如忠
口試日期:2014-07-29
學位類別:碩士
校院名稱:國立中興大學
系所名稱:化學工程學系所
學門:工程學門
學類:化學工程學類
論文種類:學術論文
論文出版年:2014
畢業學年度:102
語文別:中文
論文頁數:53
中文關鍵詞:咪唑離子基團高分子膠態電解質染料敏化太陽能電池
外文關鍵詞:imidazole grouppolymer gel electrolytesdye-sensitized solar cell
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本 研 究 將 含 有 四 個 氫 氧 基 之 X- 型 乙 氧 化 季 戊 四 醇 (Pentaery thritolethoxylate) 末端接上離去基-對甲苯磺醯氯 (p-Toluenesulfonyl chloride),再將其與咪唑基團 (imidazole) 反應,製備出含咪唑官能基之 X 狀小分子。再將此 X狀小分子分別與碘乙烷(Idoethane) 、 1,2- 雙 (2- 引 朵 己 氧 基 乙 烷 )[1,2-Bis(2-iodoethoxy)ethane] 反應,合成出 X 狀小分子 (PEI) 與超分枝狀高分子 (CPEI) 電解質材料。經由 1H-NMR 鑑定確認化學結構,並經 TGA 進行熱性質分析,其熱裂解溫度分別為 288.4℃及 253.9℃,顯示兩種材料皆具有優越之熱穩定性。

本研究電解質配方包含兩系統:系統一為將 PEI、CPEI 兩種材料分別以4wt%、8wt%、15wt% 添加至無溶劑型離子液體電解質 (PMII/EMIBF4 = 13:7,v/v),形成分別含有 X 狀小分子膠態電解質與超分枝狀高分子膠態電解質;系統 二 為 將 CPEI 分 別 以 4wt% 、 8wt% 、 15wt% 添 加 至 3- 甲 氧 基 丙 腈(3-Methoxypropionitrile,MPN) 溶劑電解質,形成溶劑型超分枝狀高分子膠態電解質。膠態電解質製備完成後,便進行離子導電度量測及極限擴散電流分析。

將上述電解質搭配 N719 染料製成染料敏化太陽能電池 (DSSC) 元件,進行電化學交流阻抗分析與光電轉化效率量測。研究結果顯示添加 PEI、CPEI 電解質之 DSSC 元件,其在黑暗狀態之 TiO2/dye/electrolyte 界面阻抗 (Rct2) 值隨著添加量增多有上升趨勢,顯示添加 PEI、CPEI 能夠抑制暗電流之產生,並延長電子在 TiO2 膜中之壽命。並且,光電轉化效率量測結果顯示,系統一在添加4wt% PEI 之離子液體膠態電解質 其 DSSC 元件具有較高之光電轉化效率 5.86%;,而添加 4wt% CPEI 之離子液體膠態電解質 其 DSSC 元件光電轉化效率 5.62%。,系統二添加 4wt% CPEI 之 MPN 溶劑膠態電解質,其 DSSC 元件具有最高之光電轉化效率 7.18%。

此外,將各 DSSC 元件進行穩定性量測,結果顯示添加 PEI 及 CPEI 離子液體膠態電解質之 DSSC 元件在模擬太陽光下照射 500 小時後,兩者操作穩定性相當。添加 15wt% CPEI 溶劑電解質之 DSSC 元件,其操作穩定性相對較差。


In this study, imidazole-containing X-shaped oligmer (PEI) and hyperbranched polymer (CPEI) were synthesized. Chemical structures of PEI and CPEI were confirmed by 1H-NMR. TGA results indicate that high thermal stability were observed for PEI and CPEI.

Two electrolyte formulation systems were prepared for dye-sensitized solar cells (DSSCs). For first system, 4 wt %, 8 wt %, 15 wt % of PEI or CPEI were dissolved in ionic liquid (PMII/EMIBF4 = 13:7, v/v) electrolyte to form X-shaped oligmer and hyperbranched polymer containing ionic liquid type gel electrolytes. No volatile organic solvent was added in this type of electrolyte. For the second system, 4 wt %, 8 wt %, and 15 wt % of CPEI were dissolved in 3-methoxypropionitrile (MPN) solvent based electrolyte to form the solvent-based hyperbranched polymer containing gel electrolytes. Ionic conductivity and limiting diffusion current analysis were measured for these ionic liquid type and MPN solvent based polymer gel electrolytes .

N719 dye based DSSCs incorporating with the ionic liquid type and MPN solvent based polymer gel electrolytes were fabricated. Electrochemical impedance spectroscopy (EIS) and photovoltaic (PV) performance were measured. The results indicate that the DSSC devices fabricated from PEI and CPEI doped gel electrolytes exhibited higher charge-transfer resistances (Rct2) values at the interface of TiO2/dye and electrolyte. High resistance suppressed would suppress the dark current, therefore higher electron lifetimes for recombination in the TiO2 film were obtained for the samples with 4wt% of PEI (PCE = 5.86%) and CPEI (PCE = 5.62%). In addition, a high PCE value (7.18%) was obtained for the DSSC fabricated from the 4wt% CPEI doped MPN solvent-based gel electrolyte.

Apart from that, the operational stabilities of the DSSCs were also investigated. The PEI and CPEI doped ionic liquid gel electrolyte based DSSCs showed much better operational stability than did the CPEI doped MPN solvent type electrolyte based DSSCs.


誌謝 ........I
摘要 ........II
Abstract ........IV
表目錄 ........VIII
圖目錄 ........IX
第 1 章 緒論 ........1
1-1 前言 ........1
1-2 染料敏化太陽能電池簡介 ........1
1-3 染料敏化太陽能電池工作原理 ........2
1-3-1 染料敏化太陽能電池光電極 ........4
1-3-2 染料敏化太陽能電池電解質........5
1-3-3 染料敏化太陽能電池的對電極 ........6
第 2 章 文獻回顧與研究動機........7
2-1 高分子膠態電解質 ........7
2-2 離子液體膠態電解質 ........9
2-3 全固態電解質 ........11
2-4 研究動機 ........14
第 3 章 實驗 ........16
3-1 化學藥品 ........16
3-2 溶劑前處理........17
3-3 實驗儀器 ........17
3-4 合成實驗 ........19
3-5 DSSC 元件製作 ........21
3-5-1 白金對電極之製備 ........21
3-5-2 膠態電解質之製備 ........22
3-5-3 TiO2 光電極之製備........22
第 4 章 結果與討論........23
4-1 化合物之基本特性 ........23
4-1-1 離子液體之結構分析 ........23
4-1-2 溶解性 ........24
4-1-3 熱性質分析 ........24
4-2 電解質離子導電度分析 ........25
4-3 極限擴散電流分析 ........27
4-4 PEI/CPEI 電解質之 DSSC 元件光電效率分析 ........30
4-5 PEI/CPEI 電解質之 DSSC 元件於模擬太陽光照射下之交流阻抗分析........34
4-6 PEI/CPEI 電解質之 DSSC 元件於黑暗中之交流阻抗分析 ........38
4-7 PEI/CPEI 電解質之 DSSC 元件穩定性量測 ........43
第 5 章 結論 ........46
第 6 章 參考文獻 ........48
第 7 章 附錄 ........51


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