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臺灣博碩士論文加值系統

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研究生:何佳容
研究生(外文):Jia-RungHe
論文名稱:由稻殼中取得生質中孔洞氧化矽並作為螢光粉之原料
論文名稱(外文):Synthesis of Phosphors by Using Bio-mesoporous Silica from Rice Husk
指導教授:林弘萍
指導教授(外文):Hong-Ping Lin
學位類別:碩士
校院名稱:國立成功大學
系所名稱:化學系
學門:自然科學學門
學類:化學學類
論文種類:學術論文
論文出版年:2015
畢業學年度:103
語文別:中文
論文頁數:87
中文關鍵詞:生質中孔洞氧化矽氧化矽剝蝕法金屬矽酸鹽材料螢光粉
外文關鍵詞:bio-mesoporous silicasilicate-exfoliatingmetal-silicatephosphors
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本論文主旨在於利用簡單的方式,從稻殼中取得高表面積的生質中孔洞氧化矽,並作為金屬氧化物的載體,合成出金屬矽酸鹽(metal-silicate)材料。在應用上,可藉由改變原料的組成來得到不同放射波長的螢光粉。藉由模擬自然界phyllosilicate礦物的生成機制,發展出氧化矽剝蝕法,並致力於研究各類型metal-silicate之合成條件,以達到對材料表面積、晶相以及金屬離子嵌入量的控制。
稻殼為有機物及無機物所組成,在無機物中除了氧化矽外還含有多種的金屬離子(Na+、K+、Ca2+…等)。在煅燒移除稻殼中的有機物時,金屬離子會與氧化矽形成共熔物而得到高結晶度,低表面積的氧化矽,因此限制了其應用性。以酸水水熱法處理稻殼,即可移除稻殼中的金屬離子,並且氧化矽在水熱過程中會溶解再重組成中孔洞的結構,可得表面積約200 m2g-1,平均孔徑約6.0 nm的生質中孔洞氧化矽。
對於zinc-silicate孔洞材料合成法的研究,是先製備出Zn(OH)2沉澱物,再引入中孔洞氧化矽,並利用100oC水熱所提供的能量,使中孔洞氧化矽溶解成矽酸鹽再用來剝蝕Zn(OH)2,並經由重組排列形成片狀結構。在pH=10.0,Zn/Si=0.80的合成條件下,經由水熱一天的反應,即可得到具有高面積(138 m2g-1)的Zn-stevensite材料。利用螯合法製備螢光材料是將zinc-silicate與1% Mn(NO3)2溶液混合均勻,靜置3小時使Mn2+離子進入zinc-silicate的結構中,再煅燒900℃即可得到Zn2SiO4:Mn2+綠光螢光粉,也可用相同的合成手法合成Y2SiO5:Ce3+藍光螢光粉。而一步法製備螢光材料則是在水熱合成zinc-silicate的過程中即添加Eu3+離子,所得到的產物為Zn-Eu-silicate化合物,煅燒700℃後轉為Zn2SiO4:Eu3+紅光螢光粉。

By using a simple and safe citric acid-hydrothermal treatment, bio-mesoporous silica with a high surface area ( 200 m2g-1) and pore size of around 6.0 nm can be isolated from rice husk. We found that the surface area of the isolated porous silica is dependent on the pH value, hydrothermal temperature, and reaction time but independent on the water content. At pH around 2.5, the resulted bio-mesoporous silica possesses the highest surface area regardless to the acid sources. From the data of the surface areas, the required reaction time to isolate the bio-mesoporous silica of the largest surface area ( 200 m2g-1) from rice husk increases with decreasing temperature.
To mimic the formation of the clay minerals in Nature, we provided a simple silicate-exfoliating method to prepare zinc-silicate materials. The mesoporous zinc-silicate was obtained from hydrothermal treatment on a mixture of bio-mesoporous silica zinc hydroxides. The mesoporous zinc-silicate materials can be used absorbent for Mn2+ or incorporation of other metal ions. The resulted Mn2+ doped zinc-silicate, Eu3+ doped zinc-silicate, and Ce3+ doped yttrium-silicate can transform to Zn2SiO4:Mn2+ green phosphors, Zn2SiO4:Eu3+ red phosphors, and Y2SiO5:Ce3+ blue phosphors by a high-temperature calcination, respectively. The effects of pH, the metal to silica ratio, hydrothermal time, and other experimental parameters on the intensities of the prepared phosphors were also discussed in detail.

第一章、緒論 1
1.1. 綠色化學 1
1.2. 禾本科植物之成分 1
1.3. 廢棄稻殼回收與其應用 2
1.4. 異相成核法 2
1.5. 頁矽酸鹽(phyllosilicates)的簡介 3
1.6. 螢光材料 5
1.6.1. 發光原理 6
1.6.2. 能量轉換機構 8
1.6.3. 史托克位移 10
1.6.4. 影響螢光效率的因素 12
1.6.5. 發光材料之分類與應用 14
1.6.6. 螢光材料的組成分類 14
1.6.7. 無機螢光體之設計 14
1.6.8. 螢光材料的製備方法 16
1.6.9. Zn2SiO4的介紹 20
1.6.10. Y2SiO5的介紹 21
第二章、藥品、步驟、儀器 22
2.1. 化學藥品 22
2.2. 實驗步驟與流程示意圖 23
2.2.1. 實驗流程-酸水水熱法製備生質中孔洞氧化矽 23
2.2.2. 實驗流程-氧化矽剝蝕法製備zinc-silicate 23
2.2.3. 實驗流程-螯合法製備Zn2SiO4:Mn2+綠光螢光粉 24
2.2.4. 實驗流程-一步法製備Zn2SiO4:Eu3+紅光螢光粉 25
2.2.5. 實驗流程-螯合法製備Y2SiO5:Ce3+藍光螢光粉 26
2.3. 儀器鑑定分析 27
2.3.1. 穿透式電子顯微鏡 (TEM) 27
2.3.2. 氮氣等溫吸附/脫附測量 27
2.3.3. X-射線粉末繞射光譜 (Powder X-Ray Diffraction;PXRD) 32
2.3.4. 全反射红外光谱法 (Attenuated Total Reflectance;ATR) 32
2.3.5. 螢光光譜儀 (Fluorescence Spectrophotometer) 33
2.3.6. 能量分散光譜儀 (Energy Dispersive Spectrometer;EDX) 33
第三章、以稻殼為原料製作生質中孔洞氧化矽 34
3.1. 研究動機 34
3.2. 移除有機物所需的煅燒溫度 35
3.3. 酸水水熱對稻殼氧化矽性質的影響 36
3.4. 酸源對稻殼氧化矽性質的影響 38
3.5. 反應系統的pH值對稻殼氧化矽之影響 39
3.6. 水熱反應時間對稻殼氧化矽的影響 40
3.7. 反應溫度對稻殼氧化矽的影響 41
3.8. 系統總水量對稻殼氧化矽之影響 42
第四章、以生質中孔洞氧化矽製備zinc-silicate 43
4.1. 研究動機 43
4.2. 尋找合成zinc-silicate適當的反應pH值 44
4.3. 尋找最佳的反應Zn/Si比例 48
4.4. 水熱反應時間對稻殼氧化矽的影響 51
4.5. 反應機構推導 54
第五章、以生質中孔洞氧化矽製作螢光粉 56
5.1. 研究動機 56
5.2. 綠光螢光粉(Zn2SiO4:Mn2+) 57
5.2.1. 螯合法-反應系統的pH值對螢光強度的影響 57
5.2.2. 螯合法-反應系統的鋅矽比例對螢光強度的影響 58
5.2.3. 螯合法-反應系統的水熱時間對螢光強度的影響 60
5.2.4. 螯合法-不同煅燒溫度對螢光強度的影響 60
5.2.5. 螯合法-Mn2+離子添加量對螢光強度的影響 61
5.2.6. 螯合法-Mn2+離子濃度對螢光強度的影響 62
5.2.7. 一步法-反應系統的pH值對螢光強度的影響 65
5.2.8. 一步法-反應系統的鋅矽比例對螢光強度的影響 65
5.2.9. 一步法-反應系統的水熱時間對螢光強度的影響 66
5.2.10. 一步法- Mn2+離子添加量對螢光強度的影響 67
5.3. 紅光螢光粉(Zn2SiO4:Eu3+) 69
5.3.1. Eu3+離子添加量對螢光強度的影響 69
5.3.2. 反應系統的pH值對螢光強度的影響 71
5.3.3. 反應系統的水熱時間對螢光強度的影響 72
5.3.4. 反應系統的鋅矽比例對螢光強度的影響 74
5.4. 藍光螢光粉(Y2SiO5:Ce3+) 77
5.4.1. 反應系統的pH值對螢光強度的影響 77
5.4.2. 反應系統的釔矽比例對螢光強度的影響 79
5.4.3. Ce3+離子添加量對螢光強度的影響 81
5.4.4. 反應系統的水熱時間對螢光強度的影響 82
第六章、總結 84
參考文獻 86

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