跳到主要內容

臺灣博碩士論文加值系統

(3.236.50.201) 您好!臺灣時間:2021/08/06 09:27
字體大小: 字級放大   字級縮小   預設字形  
回查詢結果 :::

詳目顯示

我願授權國圖
: 
twitterline
研究生:陳常明
研究生(外文):Chang-Ming Chen
論文名稱:電極材料對單分子電性之影響:修飾單層鉍原子之金電極對飽和烷雙頭酸的導電值量測
論文名稱(外文):Conductance Measurements of Alkanedicarboxylic Acids on Gold Electrodes Modified by Underpotentially Deposited Bismuth Monolayer
指導教授:陳俊顯陳俊顯引用關係
指導教授(外文):Chun-hsien Chen
口試委員:林淑宜詹揚翔蘇莉真
口試日期:2015-07-24
學位類別:碩士
校院名稱:國立臺灣大學
系所名稱:化學研究所
學門:自然科學學門
學類:化學學類
論文種類:學術論文
論文出版年:2015
畢業學年度:103
語文別:中文
論文頁數:73
中文關鍵詞:分子電性飽和烷雙頭酸
外文關鍵詞:STMmolecular electronics
相關次數:
  • 被引用被引用:0
  • 點閱點閱:87
  • 評分評分:
  • 下載下載:0
  • 收藏至我的研究室書目清單書目收藏:0
分子電子學的領域中,分子電性的量測在金屬−分子−金屬(MMM, metal-molecule-metal)的架構下進行,因此單分子電性的量測值除了受到分子主體的傳遞效率影響,分子與電極間的交互作用也會影響量測結果,良好的分子−電極交互作用會提高電子在接合點的傳遞效率,使分子的導電性提高。本論文以低電位沉積法(UPD, underpotential deposition)修飾單層鉍原子(Bi, bismuth)的金作為電極材料,運用掃描式穿隧顯微術斷裂接合法(STM BJ, scanning tunneling microscopy-based break junction)及導電式原子力顯微術斷裂接合法(C-AFM, conductive-atomic force microscopy)斷裂接合法(C-AFM BJ)量測飽和烷雙頭酸之導電值。結果發現金電極修飾了Bi UPD與未修飾相比,以前者所測得的飽和烷雙頭酸分子較為導電,相差一個數量級。藉由計算導電值衰減常數(tunneling decay constant)及轉換電壓能譜(transition voltage spectroscopy)確認導電值的提升與分子主體的傳遞效率無關,意即修飾電極測得之導電性提升現象來自電極−分子接觸界面的傳遞效率改善。文獻報導羧酸官能基與修飾後的電極表面交互作用力增強,此外,理論計算中酸根分子與修飾後電極間的束縛能遠大於純金電極,上述原因皆使電子在MMM接合面的傳遞效率增加並提升導電值。

An important goal in molecular electronics is to measure and control electron transport through a molecule attached to two electrodes. Many factors influence the conductance of single molecule, such as the nature of molecular structure, anchoring groups, and electrode materials. A fine molecule-electrode contacts exhibit efficient charge transportation and high conductance. We measured the conductance of alkanedicarboxylic acids on gold electrodes modified by underpotentially deposited bismuth monolayer. Conductive atomic force microscope and scanning tunneling microscope-based break junction were employed to obtain single-molecule conductance. The conductance measured on gold electrodes modified by underpotentially deposited bismuth monolayer was one order of magnitude lager than that measured on bare Au electrodes. Transition voltage spectroscopy was used to confirm that energy alignment was not influenced by electrodes modified. The higher conductance was induced by great interactions between molecule headgroup and modified electrodes.

口試委員會審定書 #
謝誌 i
中文摘要 ii
ABSTRACT iii
CONTENTS iv
LIST OF TABLES viii
第一章 緒論 1
1.1 前言 1
1.2 金屬量子接觸點 3
1.3 單分子電性的測量方法 6
1.3.1 機械式控制破裂接合法 6
1.3.2 掃描穿隧顯微鏡破裂接合法 8
1.3.3 導電原子力顯微鏡破裂接合法 9
1.3.4 I-V曲線量測技術 13
1.4 電子傳遞機制與影響單分子電性的因素 15
1.4.1 電子的傳遞機制 16
1.4.2 能障高度分析與分子-金屬的能階匹配 19
1.4.3 分子主體的長度與衰減常數 23
1.4.4 電極-分子接觸介面 25
1.5 低電位沉積法介紹 32
1.5.1 鉍(bismuth)的低電位沉積法的簡介 33
1.6 實驗動機 36
第二章 實驗部分 37
2.1 藥品與耗材 37
2.2 實驗儀器 39
2.3 儀器架設及實驗方法 41
2.3.1 金屬薄膜電極 41
2.3.2 探針製備 41
2.3.3 STM BJ架設與實驗流程 42
2.3.4 STM i-V curves掃描之架設與實驗流程 44
2.3.5 C-AFM架設與實驗流程 45
2.3.6 低電位沉積修飾金薄膜電極的實驗流程 46
2.4 數據處理 48
2.4.1 分子導電值統計 48
2.4.2 i-V curve篩選 50
第三章 結果與討論 51
3.1 金薄膜電極表面修飾 51
3.2 飽和烷雙頭酸分子的導電值量測 53
3.2.1 以STM BJ量測飽和烷雙頭酸分子導電值 53
3.2.2 以C-AFM量測飽和烷雙頭酸分子導電值 61
3.3 造成飽和烷雙頭酸分子導電值提升的因素探討 63
第四章 結論 69
參考文獻 70


(1)Aviram, A.; Ratner, M. A. Chem. Phys. Lett. 1974, 29, 277.
(2)Chen, I.; Peter, W.; Fu, M. D.; Tseng, W. H.; Yu, J. Y.; Wu, S. H.; Ku, C. J.; Chen, C. h.; Peng, S. M. Angew. Chem. Int. Ed. 2006, 45, 5814.
(3)Liu, H.; Wang, N.; Zhao, J.; Guo, Y.; Yin, X.; Boey, F. Y. C.; Zhang, H. ChemPhysChem 2008, 9, 1416.
(4)Mishchenko, A.; Vonlanthen, D.; Meded, V.; Burkle, M.; Li, C.; Pobelov, I. V.; Bagrets, A.; Viljas, J. K.; Pauly, F.; Evers, F. Nano Lett. 2009, 10, 156.
(5)Li, X.; He, J.; Hihath, J.; Xu, B.; Lindsay, S. M.; Tao, N. J. J. Am. Chem. Soc. 2006, 128, 2135.
(6)Venkataraman, L.; Klare, J. E.; Nuckolls, C.; Hybertsen, M. S.; Steigerwald, M. L. Nature 2006, 442, 904.
(7)Ko, C.-H.; Huang, M.-J.; Fu, M.-D.; Chen, C.-h. J. Am. Chem. Soc. 2009, 132, 756.
(8)Tian, J. H.; Yang, Y.; Zhou, X. S.; Schollhorn, B.; Maisonhaute, E.; Chen, Z. B.; Yang, F. Z.; Chen, Y.; Amatore, C.; Mao, B. W. ChemPhysChem 2010, 11, 2745.
(9)Ohnishi, H.; Kondo, Y.; Takayanagi, K. Nature 1998, 395, 780.
(10)Zhou, X.-S.; Wei, Y.-M.; Liu, L.; Chen, Z.-B.; Tang, J.; Mao, B.-W. J. Am. Chem. Soc. 2008, 130, 13228.
(11)Goker, A.; Goyer, F.; Ernzerhof, M. J. Appl. Phys. 1985, 58, 3888.
(12)Muller, C. J.; Van Ruitenbeek, J. M.; De Jongh, L. J. Phys. Rev. Lett. 1992, 69, 140.
(13)Reed, M. A.; Zhou, C.; Muller, C. J.; Burgin, T. P.; Tour, J. M. Science 1997, 278, 252.
(14)Gonzalez, M. T.; Wu, S.; Huber, R.; Van Der Molen, S. J.; Schonenberger, C.; Calame, M. Nano Lett. 2006, 6, 2238.
(15)Xu, B.; Tao, N. J. Science 2003, 301, 1221.
(16)Xu, B.; Xiao, X.; Tao, N. J. J. Am. Chem. Soc. 2003, 125, 16164.
(17)Giacomello, P.; Pepi, F. J. Phys. Chem. 1993, 97, 4421.
(18)Zhou, J.; Chen, F.; Xu, B. J. Am. Chem. Soc. 2009, 131, 10439.
(19)Le Grange, J.; Markham, J.; Kurkjian, C. Langmuir 1993, 9, 1749.
(20)Guo, S.; Hihath, J.; Diez-Perez, I.; Tao, N. J. J. Am. Chem. Soc. 2011, 133, 19189.
(21)Salomon, A.; Cahen, D.; Lindsay, S.; Tomfohr, J.; Engelkes, V. B.; Frisbie, C. D. Adv. Mater. 2003, 15, 1881.
(22)Silvia, K. J. Phys.: Condens. Matter 2011, 23, 013001.
(23)McCreery, R. L. Chem. Mater. 2004, 16, 4477.
(24)Cuevas, J. C.; Scheer, E. Molecular Electronics: An Introduction to Theory and Experiment; World Scientific: Singapore, 2010.
(25)Simmons, J. G. J. Appl. Phys. 1963, 34, 1793.
(26)Selzer, Y.; Cabassi, M. A.; Mayer, T. S.; Allara, D. L. J. Am. Chem. Soc. 2004, 126, 4052.
(27)Beebe, J. M.; Kim, B.; Gadzuk, J. W.; Frisbie, C. D.; Kushmerick, J. G. Phys. Rev. Lett. 2006, 97, 026801.
(28)Choi, S. H.; Kim, B.; Frisbie, C. D. Science 2008, 320, 1482.
(29)Beebe, J. M.; Kim, B.; Frisbie, C. D.; Kushmerick, J. G. ACS Nano 2008, 2, 827.
(30)Song, H.; Kim, Y.; Jang, Y. H.; Jeong, H.; Reed, M. A.; Lee, T. Nature 2009, 462, 1039.
(31)Huisman, E. H.; Guedon, C. M.; van Wees, B. J.; van der Molen, S. J. Nano Lett. 2009, 9, 3909.
(32)Leary, E.; Higgins, S. J.; van Zalinge, H.; Haiss, W.; Nichols, R. J.; Nygaard, S.; Jeppesen, J. O.; Ulstrup, J. J. Am. Chem. Soc. 2008, 130, 12204.
(33)Park, Y. S.; Whalley, A. C.; Kamenetska, M.; Steigerwald, M. L.; Hybertsen, M. S.; Nuckolls, C.; Venkataraman, L. J. Am. Chem. Soc. 2007, 129, 15768.
(34)Parameswaran, R.; Widawsky, J. R.; Vazquez, H.; Park, Y. S.; Boardman, B. M.; Nuckolls, C.; Steigerwald, M. L.; Hybertsen, M. S.; Venkataraman, L. J. Phys. Chem. Lett. 2010, 1, 2114.
(35)Cheng, Z. L.; Skouta, R.; Vazquez, H.; Widawsky, J. R.; Schneebeli, S.; Chen, W.; Hybertsen, M. S.; Breslow, R.; Venkataraman, L. Nature Nanotech. 2011, 6, 353.
(36)Schneebeli, S. T.; Kamenetska, M.; Cheng, Z.; Skouta, R.; Friesner, R. A.; Venkataraman, L.; Breslow, R. J. Am. Chem. Soc. 2011, 133, 2136.
(37)De La Rica, R.; Fratila, R. M.; Szarpak, A.; Huskens, J.; Velders, A. H. Angew. Chem. Int. Ed. 2011, 123, 5822.
(38)Sedghi, G.; Sawada, K.; Esdaile, L. J.; Hoffmann, M.; Anderson, H. L.; Bethell, D.; Haiss, W.; Higgins, S. J.; Nichols, R. J. J. Am. Chem. Soc. 2008, 130, 8582.
(39)Kiguchi, M.; Inatomi, J.; Takahashi, Y.; Tanaka, R.; Osuga, T.; Murase, T.; Fujita, M.; Tada, T.; Watanabe, S. Angew. Chem. Int. Ed. 2013, 52, 6202.
(40)Chen, F.; Li, X.; Hihath, J.; Huang, Z.; Tao, N. J. J. Am. Chem. Soc. 2006, 128, 15874.
(41)Ulman, A. Chem. Rev. 1996, 96, 1533.
(42)Tarazona-Vasquez, F.; Balbuena, P. B. J. Phys. Chem. B 2004, 108, 15992.
(43)Chen, F.; Li, X. L.; Hihath, J.; Huang, Z. F.; Tao, N. J. J. Am. Chem. Soc. 2006, 128, 15874.
(44)Kiguchi, M.; Miura, S.; Hara, K.; Sawamura, M.; Murakoshi, K. Appl. Phys. Lett. 2006, 89, 213104.
(45)Zotti, L. A.; Kirchner, T.; Cuevas, J. C.; Pauly, F.; Huhn, T.; Scheer, E.; Erbe, A. Small 2010, 6, 1529.
(46)Yamada, R.; Kumazawa, H.; Noutoshi, T.; Tanaka, S.; Tada, H. Nano Lett. 2008, 8, 1237.
(47)Battacharyya, S.; Kibel, A.; Kodis, G.; Liddell, P. A.; Gervaldo, M.; Gust, D.; Lindsay, S. Nano Lett. 2011, 11, 2709.
(48)Darwish, N.; Diez‐Perez, I.; Da Silva, P.; Tao, N. J.; Gooding, J. J.; Paddon‐Row, M. N. Angew. Chem. Int. Ed. 2012, 124, 3257.
(49)Chen, W. B.; Widawsky, J. R.; Vazquez, H.; Schneebeli, S. T.; Hybertsen, M. S.; Breslow, R.; Venkataraman, L. J. Am. Chem. Soc. 2011, 133, 17160.
(50)Li, X. L.; He, J.; Hihath, J.; Xu, B. Q.; Lindsay, S. M.; Tao, N. J. J. Am. Chem. Soc. 2006, 128, 2135.
(51)Quek, S. Y.; Kamenetska, M.; Steigerwald, M. L.; Choi, H. J.; Louie, S. G.; Hybertsen, M. S.; Neaton, J. B.; Venkataraman, L. Nature Nanotech. 2009, 4, 230.
(52)Aradhya, S. V.; Frei, M.; Hybertsen, M. S.; Venkataraman, L. Nature Mater. 2012, 11, 872.
(53)Kamenetska, M.; Quek, S. Y.; Whalley, A. C.; Steigerwald, M. L.; Choi, H. J.; Louie, S. G.; Nuckolls, C.; Hybertsen, M. S.; Neaton, J. B.; Venkataraman, L. J. Am. Chem. Soc. 2010, 132, 6817.
(54)Beebe, J. M.; Engelkes, V. B.; Miller, L. L.; Frisbie, C. D. J. Am. Chem. Soc. 2002, 124, 11268.
(55)Engelkes, V. B.; Beebe, J. M.; Frisbie, C. D. J. Am. Chem. Soc. 2004, 126, 14287.
(56)Kim, B.; Choi, S. H.; Zhu, X. Y.; Frisbie, C. D. J. Am. Chem. Soc. 2011, 133, 19864.
(57)Chen, C.-h.; Gewirth, A. A. J. Am. Chem. Soc. 1992, 114, 5439.
(58)Chen, C.-h.; Kepler, K. D.; Gewirth, A. A.; Ocko, B. M.; Wang, J. J. Phys. Chem. 1993, 97, 7290.
(59)Ogaki, K.; Itaya, K. Electrochim. acta 1995, 40, 1249.
(60)Cadle, S. H.; Bruckenstein, S. J. Electrochem.l Soc. 1972, 119, 1166.
(61)Schmidt, E.; Gygax, H. R.; Cramer, Y. Helv. Chim. Acta 1970, 53, 649.
(62)Deakin, M. R.; Melroy, O. J. Electroanal. Chem. Interfac. 1988, 239, 321.
(63)Peng, Z.-L.; Chen, Z.-B.; Zhou, X.-Y.; Sun, Y.-Y.; Liang, J.-H.; Niu, Z.-J.; Zhou, X.-S.; Mao, B.-W. J. Phys. Chem. C 2012, 116, 21699.
(64)Adz̆ić, R.; Jovanc̆ićević, V.; Podlavicky, M. Electrochim. acta 1980, 25, 1143.
(65)Garland, J. E.; Assiongbon, K. A.; Pettit, C. M.; Emery, S. B.; Roy, D. Electrochim. acta 2002, 47, 4113.
(66)de Levie, R. J. Electroceram. 2004, 562, 273.
(67)Horanyi, G.; Lang, G. G. J. Colloid Interface Sci. 2006, 296, 1.
(68)Miller, T.; Samsavar, A.; Franklin, G. E.; Chiang, T.-C. Phys. Rev. Lett. 1988, 61, 1404.
(69)Makk, P.; Tomaszewski, D.; Martinek, J.; Balogh, Z.; Csonka, S.; Wawrzyniak, M.; Frei, M.; Venkataraman, L.; Halbritter, A. ACS Nano 2012, 6, 3411.
(70)Jang, S.-Y.; Reddy, P.; Majumdar, A.; Segalman, R. A. Nano Lett. 2006, 6, 2362.
(71)Martin, S.; Haiss, W.; Higgins, S. J.; Cea, P.; Lopez, M. C.; Nichols, R. J. J. Phys. Chem. C 2008, 112, 3941.
(72)Wang, Y.-H.; Hong, Z.-W.; Sun, Y.-Y.; Li, D.-F.; Han, D.; Zheng, J.-F.; Niu, Z.-J.; Zhou, X.-S. J. Phys. Chem. C 2014, 118, 18756.
(73)Alloway, D. M.; Hofmann, M.; Smith, D. L.; Gruhn, N. E.; Graham, A. L.; Colorado, R.; Wysocki, V. H.; Lee, T. R.; Lee, P. A.; Armstrong, N. R. J. Phys. Chem. B 2003, 107, 11690.
(74)Duwez, A.-S.; Pfister-Guillouzo, G.; Delhalle, J.; Riga, J. J. Phys. Chem. B 2000, 104, 9029.
(75)Ricur, G.; Lenfant, S.; Guerin, D.; Vuillaume, D. J. Phys. Chem. C 2012, 116, 20722.
(76)Cohen, G.; Halpern, E.; Nanayakkara, S. U.; Luther, J. M.; Held, C.; Bennewitz, R.; Boag, A.; Rosenwaks, Y. Nanotechnology 2013, 24, 295702.
(77)Panchal, V.; Pearce, R.; Yakimova, R.; Tzalenchuk, A.; Kazakova, O. Scientific reports 2013, 3.


QRCODE
 
 
 
 
 
                                                                                                                                                                                                                                                                                                                                                                                                               
第一頁 上一頁 下一頁 最後一頁 top