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研究生:鄧羽時
研究生(外文):Yu-Shih Teng
論文名稱:水熱法製備NiS/(AgGa)xZn2(1-x)S2光觸媒以應用在可見光水裂解產氫反應
論文名稱(外文):NiS/(AgGa)xZn2(1-x)S2 Photocatalyst Prepared by Hydrothermal Method for Water-Splitting Reaction to Produce Hydrogen Under Visible Light
指導教授:陳炎輝陳炎輝引用關係
口試委員:陳炎輝
口試日期:2015-07-09
學位類別:碩士
校院名稱:大同大學
系所名稱:化學工程學系(所)
學門:工程學門
學類:化學工程學類
論文種類:學術論文
論文出版年:2015
畢業學年度:103
語文別:中文
論文頁數:137
中文關鍵詞:氫氣水熱法光觸媒水裂解(AgGa)xZn2(1-x)S2
外文關鍵詞:hydrothermal methodphotocatalystwater-splittinghydrogen(AgGa)xZn2(1-x)S2
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本研究係採用Zn(NO3)2‧6H2O、Ga(NO3)3和AgNO3三種化合物當作前驅物,分別由不同比例混合(X=0.1~0.5)後添加界面活性劑CTASB並超聲波輔助藉由水熱法(Hydrothermal Method)製備(AgGa)xZn2(1-x)S2光觸媒,並且利用原位製備法(In-situ prepared Method)負載共觸媒NiS以提高光觸媒整體活性及產氫效率。製備完成的光觸媒分別利用X光繞射分析儀(XRD)、紫外光-可見光光譜分析儀(UV-Vis)、能量散佈光譜儀(EDS)、場發式電子顯微鏡(FE-SEM)來進行光觸媒的結構和特性之分析。
首先,由XRD結果得知,在X=0.1以及製備溫度180℃時(AgGa)0.1Zn1.8S2光觸媒有最佳的晶體結構,且當(AgGa)xZn2(1-x)S2光觸媒的X值越大時其繞射峰角度越往小角度偏移。由UV-Vis可得知,隨著AgGaS2的含量增加會造成臨界波長的紅平移,且X=0.1時有最大的臨界波長為517 nm,能隙約2.40 eV。
由EDS鑑定分別得知光觸媒成份確為(AgGa)xZn2(1-x)S2。最後,由FE-SEM得知光觸媒顆粒為完整的球體結構,隨著製備溫度及AgGaS2的含量的不同,粒徑大小也會隨著改變。由實驗結果得知比例X=0.1在製備溫度180℃時(AgGa)0.1Zn1.8S2光觸媒具有最好的反應活性,當負載0.5wt% NiS共觸媒時平均產氫速率可達550.8 μmol/h。
In this research, 3 chemical compounds Zn(NO3)2‧6H2O, Ga(NO3)3 and AgNO3 were used as precursors in various proportions (X=0.1~0.5) with the addition of CTAB, hydrothermal method with ultrasonic assistance was used to synthesis the photocatalyst (AgGa)xZn2(1-x)S2. In addition, the in-situ prepared method was utilized to carry the co-catalyst NiS so as to enhance the overall activity and the hydrogen production efficiency of the photocatalyst. After the preparation, the structures and the characteristics of the photocatalysts were analyzed by means of the X-ray diffraction analyzer (XRD), ultraviolet light-visible light spectrophotometer (UV-Vis) and field-emmision electron microscope (FE-SEM).
At first, from the result of XRD, it reveal that as X=0.1 at 180℃, the photocatalyst (AgGa)0.1Zn1.8S2 possessed the best crystalline structure; in addition, as the x value of the photocatalyst (AgGa)xZn2(1-x)S2 becomes larger, the diffraction peak shifted to lower angle. From the result of UV-Vis, with the increase of AgGaS2 content, red shift of the critical wavelengths occurred. In addition, as X=0.1, maximum critical wavelength was about 517 nm, with the energy gap about 2.40 eV.
Furthermore, from the EDS identifications, the actual composition of the photocatalyst was confirmed to be (AgGa)xZn2(1-x)S2. Finally, from FE-SEM, the grain particle of photocatalyst was completely spherical. With different preparation temperatures and AgGaS2 contents, the particle diameter sizes also change. From the experimental result, with the proportion of X=0.1, at the preparation temperature of 180℃, the photocatalyst (AgGa)0.1Zn1.8S2 possessed the highest reaction activity. In particular with 0.5 wt% co-catalyst of NiS, the hydrogen production rate can reach 550.8 μmol/h.
謝誌 i
中文摘要 ii
英文摘要 iv
目錄 vi
表目錄 x
圖目錄 xi
第一章 緒論 1
1.1 前言 1
1.2 研究動機及目的 3
第二章 基礎理論 5
2.1 觸媒特性 5
2.2 光觸媒特質 5
2.3 光觸媒之應用 7
2.4 光觸媒之歷史 8
2.5 吸收入射光的激發過程 10
2.6 光觸媒之基本原理 11
2.7 光觸媒水裂解之反應機制 12
2.8 可見光應答性之光觸媒 15
2.9 界面活性劑(Surfactant) 19
2.10 共觸媒(Co-catalyst) 20
2.10.1 含浸法(Impregnation Method) 21
2.10.2 光沉積法(Photodeposition Method) 22
2.11 犧牲試劑(Sacrificail Reagent) 22
2.12 製備光觸媒之研究 25
2.12.1 溶膠–凝膠法(Sol-gel Method) 25
2.12.2 固態反應法(Solid State Reaction) 26
2.12.3 熔鹽法(Molten Salt Techniques) 27
2.12.4 水熱法 (Hydrothermal Method) 27
2.13 影響水熱法反應之因素 28
第三章 文獻回顧 29
3.1 化合物ZnS 簡介 29
3.2化合物AgGaS2 簡介 31
3.3界面活性劑Cetyltrimethylammonium Bromide (CTAB) 32
第四章 實驗方法與裝置 33
4.1 實驗研究內容 33
4.2 實驗藥品與材料 34
4.3 製備合成觸媒 36
4.3.1 固定組成比例並改變不同溫度製備(AgGa)0.3Zn1.4S2光觸媒 36
4.3.2 固定反應溫度並改變不同組成比例 (AgGa)xZn2(1-x)S2 光觸媒 38
4.3.3負載NiS共觸媒製備NiS(0~2.0wt%)/ (AgGa)xZn2(1-x)S2 光觸媒 41
4.4光觸媒反應裝置與分析 42
4.5儀器性質分析 48
4.5.1 X-Ray繞射分析儀(XRD) 48
4.5.2 紫外光–可見光光譜分析儀(UV-Vis Sepectrophotometer) 52
4.5.3場發式電子顯微鏡(FE-SEM)與能量散佈光譜儀(EDS) 56
4.5.4比表面積與微孔徑分析儀(BET) 59
第五章 結果與討論 61
5.1 X-Ray繞射圖譜分析 61
5.2 紫外光–可見光光譜儀分析 69
5.3 場發式電子顯微鏡(FE–SEM)分析 81
5.4 能量散佈光譜儀(EDS)分析 91
5.5 表面積與微孔徑分析儀(BET)分析 108
5.6 (AgGa)xZn2(1-x)S2光觸媒進行水裂解產氫活性反應 116
5.7 氣相層析儀(GC)分析 129
第六章 結論 130
參考文獻 133
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