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研究生:謝祥智
研究生(外文):SHIEH,SIANG-JHIH
論文名稱:苯胺和3,4-乙烯基二氧噻吩共聚合及其應用於質子交換膜燃料電池之研究
論文名稱(外文):Studies on copolymerization of aniline and 3,4-ethylenedioxythiophene and its application on proton exchange membrane fuel cell
指導教授:何國賢何國賢引用關係
指導教授(外文):HO,KO-SHAN
口試委員:郭仲文吳知易
口試委員(外文):KUO,CHUNG-WENWU,TZI-YI
口試日期:2016-06-27
學位類別:碩士
校院名稱:國立高雄應用科技大學
系所名稱:化學工程與材料工程系博碩士班
學門:工程學門
學類:化學工程學類
論文種類:學術論文
論文出版年:2016
畢業學年度:104
語文別:中文
論文頁數:94
中文關鍵詞:共聚物氧化共聚合均相聚合燃料電池
外文關鍵詞:Poly(AN-co-EDOT)oxidative copolymerizationOil- phase polymerizationPEMFC
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本研究是以混合兩種起始劑,包含兩個部分,起始劑過硫酸銨(Ammonium persulfate)與十六烷基三甲基溴化銨(Cetyltrimethyl Ammonium Bromide)製備可溶於油性溶劑。另一為包含氯化鐵(ferric chloride)和十二烷基苯磺酸(Dodecyl benzenesulfonic acid),製備出十二烷基苯磺酸鐵Fe(DBS)3可溶於油性溶劑,使整體聚合反應控制於油相中,減少介面問題,進而降低聚合時間。並以傅立葉紅外線光譜儀(FTIR)鑑定Fe(DBS)3之特徵吸收峰、X-光繞射儀(XRD)鑑定Fe(DBS)3結構分析。
  以傅立葉紅外線光譜儀(FTIR)鑑定共聚物的特性吸收峰在1435 cm-1為共聚所形成的特徵峰。以XPS在(C-N)束縛能為399.4 eV及(C=N)束縛能為398.2 eV之面積比值由聚苯胺的1.88和poly(ANI-co-EDOT)的2.87可看出其值上升說明在共聚合後會形成更多的(C-N)。
  由cro-TEM說明其共聚物還原鉑時有更好的分散性,其粒徑為4~10 nm;其鉑還原量為12.93%。應用於質子交換膜燃料電池MEA測試最高能量密度為568 mW/cm2。

Poly(AN-co-EDOT) was prepared by mixed initiators which can induce polymerization reaction of aniline and EDOT , respectively. There are two parts of thus studies. First cetyltrimethyl ammonium bromide (CTAB) en-capped potassium persulfate was prepared , behaving as both the surfactant and associated initiator. Second ferric dodecyl benzene sulfonic (Fe(DBS)3) was prepared as organic phase initiator which is soluble in oil solvent and can initiate polymerization of both aniline and EDOT. Ferric dodecyl benzene sulfonic (Fe(DBS)3) was characterized by Fourier transform infrared spectroscopy (FT-IR) to confirm the presence of main the functional group at 1260 cm-1 of sulfonate.
  Poly(ANI-co-EDOT) was characterized by Fourier transform infrared spectroscopy (FT-IR) to confirm the functional group at 1435 cm-1 , really aniline and EDOT were copolymerized.
  Poly(ANI-co-EDOT) was characterized by X-ray photoelectron spectroscopy(XPS) at 399.4 eV and 398.2 eV corresponding to C-N and C=N , respectively. C-N area divided by C=N area ratio with 1.88 to 2.87 , indicating EDOT and aniline were copolymerized.
  Described by the cro-TEM better dispersion of poly(ANI-co-EDOT) reduction platinum own , a particle size distribution around 4- 10 nm and the amount of platinum is about 12.93% .The highest power density is 568 mW/cm2 for proton exchange membrane fuel cell(PEMFC) which used the reduced Pt as catalyst.

摘要 i
Abstract iii
誌謝 v
目錄 vii
表目錄 xi
圖目錄 xii
緒論 1
1.1 前言 1
1.2 研究動機 3
第二章 文獻回顧 4
2.1 導電高分子 4
2.2 聚苯胺(polyaniline) 9
2.2.1 聚苯胺之摻雜機制 12
2.2.2 聚苯胺之性質 15
2.3 PEDOT 18
2.3.1 PEDOT之性質 19
2.3.2 PEDOT之應用 21
2.4 聚合方法 24
2.4.1 電化學合成 (Electrochemical Process, ECP) 24
2.4.2 化學氧化聚合法 (oxidative polymerization) 24
2.4.3 模板法 (template method) 25
2.4.4 乳化聚合法 26
2.5 共聚物(copolymer) 27
2.5.1 Poly(ANI-co-EDOT) 28
2.6 燃料電池介紹及種類 30
2.6.1 PEMFC 34
2.6.2 PEMFC之關鍵元件 35
第三章 實驗程序 38
3.1 實驗藥品 38
3.2 儀器設備 42
3.3 實驗步驟 45
3.3.1 起始劑之製備 45
3.3.2 Poly(ANI-co-EDOT)、PEDOT及PANI之製備 47
3.3.3 載體之製備 48
3.3.4 觸媒及MEA之製備 49
第四章 結果與討論 52
4.1 起始劑之鑑定 52
4.1.1 Fe(DBS)3之FT-IR光譜圖 52
4.1.2 Fe(DBS)3之XRD繞射圖 53
4.2 Poly(ANI-co-EDOT)、PANI、PEDOT之鑑定 54
4.2.1 Poly(ANI-co-EDOT)、PANI及PEDOT之ES態FT-IR光譜圖 54
4.2.2 Poly(ANI-co-EDOT)、PANI及PEDOT之EB態FT-IR光譜圖 56
4.2.3 Poly(ANI-co-EDOT)及PANI之EB態XPS圖 58
4.3 觸媒之鑑定 61
4.3.1 觸媒之熱重分析 61
4.3.2 觸媒XRD繞射圖 64
4.3.3 觸媒之SEM-EDS鑑定 67
4.3.4 觸媒之SEM及TEM形貌鑑定 68
4.4 MEA之極化曲線 70
第五章 結論 72
第六章 參考文獻 74

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