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臺灣博碩士論文加值系統

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研究生:林佩玟
研究生(外文):Pei-Wen Lin
論文名稱:奈米銀/氧化鐵複合材料於熱治療之應用
論文名稱(外文):Silver / iron oxide nanoparticle synthesis and their application in magnetic and photothermal hyperthermia therapy
指導教授:楊大毅楊大毅引用關係
指導教授(外文):Ta-I Yang
學位類別:碩士
校院名稱:中原大學
系所名稱:化學工程研究所
學門:工程學門
學類:化學工程學類
論文種類:學術論文
論文出版年:2017
畢業學年度:105
語文別:中文
論文頁數:93
中文關鍵詞:奈米銀氧化鐵蜘蛛絲蛋白熱療
外文關鍵詞:silver nanoparticlemagnetic particlespider fibroinhyperthermia.
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癌症為人類死亡之主要原因,許多研究致力於控制癌細胞生長及癌症治療。熱療法,由於對人體其他健康細胞無害,且副作用較小,被視為極具發展潛力的癌症治療法。本研究致力於發展奈米銀/氧化鐵與其蜘蛛絲複合材料,於光熱治療及磁性熱療之應用。利用成本低廉、已商業化的LED,以光照方式成長奈米銀,調控奈米銀之粒徑與形貌,進而獲得可在可見光與近紅外光區間(600nm至800nm),吸收特定波長之奈米銀粒子。並且,使用親水性之聚丙烯酸,製備出超順磁之Fe3O4奈米粒子,藉此發展出可達到雙重熱療效果之複合材料:以可見光達到發熱效果,避免體內其他金屬植入物所導致的渦流損耗,而造成健康細胞受到傷害;亦可透過磁性熱療,穿透至較深層細胞,解決近可見光無法到達區域之問題。 接著,將可吸收400nm至800nm可見光之Ag / Fe3O4奈米粒子,置於高生物相容性蜘蛛絲蛋白內,以防止其裸露與散落,而對健康細胞造成傷害。最後,本實驗經由可見光加熱及磁性加熱實驗證實,Ag / Fe3O4蜘蛛絲複合膜可使周遭環境溫度上升,有明顯的加熱效果。本研究的結果可製備出Ag / Fe3O4蜘蛛蛋白複合材料,期望此複合材料對於治療癌症方式提供更多選擇,能有助於癌症光熱熱療及磁性熱療之應用。
Cancer has been one of the leading causes of human death for centuries. Considerable effort has been devoted to developing new treatments to reduce and control cancers. Magnetic particle hyperthermia and near-infrared photothermal therapy are the promising strategies to treat cancers due to its effectiveness with only mild side effects. This study focused on synthesizing magnetic Ag/Fe3O4 nanoparticles applicable for both of magnetic hyperthermia and near-infrared photothermal therapy. The hydrophilic polyacrylic acid polymer was utilized to prepare superparamagnetic Fe3O4 clusters and to promote silver nanoparticles grown on Fe3O4 surfaces, obtaining Ag/Fe3O4 nanoparticles. The morphology (shape and dimension) of Ag nanoparticles was subsequently tailored using commercial LED lights. Therefore, the resulting Ag/Fe3O4 nanoparticles can absorb specific wavelength of light ranging from 400 nm to 800 nm by adjusting the wavelength of LED lights. The Ag/Fe3O4 nanoparticles were encapsulated in spider silk to prevent them from leakage. Heating performance tests confirmed that the developed Ag/Fe3O4 composite films show appreciable heating capability for both of magnetic particle hyperthermia and near-infrared photothermal therapy. The findings in this study could provide new ideas to design functional materials to treat cancers.
中文摘要 I
Abstract II
目錄 III
圖目錄 V
表目錄 VIII
第一章 緒論 1
1-1 前言 1
1-2 研究動機 3
第二章 文獻回顧 5
2-1 光熱治療 5
2-1-1 表面電漿共振效應 5
2-1-2 奈米金相關研究 5
2-1-3 奈米銀合成之文獻 6
2-2 磁性熱療 8
2-2-1 磁性理論 8
2-2-2 磁滯曲線 11
2-2-3 超順磁 11
2-2-4 磁性粒子合成機制[ 31 ] 12
2-2-5 磁性粒子升溫機制 14
2-3 熱治療之生物高分子材料 17
2-3-1 生物高分子蜘蛛絲之簡介 17
2-3-2 蜘蛛絲之應用 17
第三章 實驗設備及方法 18
3-1 實驗藥品 18
3-2 檢測儀器 21
3-3 實驗步驟與流程 23
3-3-1奈米銀粒子 23
3-3-2 表面修飾之氧化鐵奈米粒子 24
第四章 實驗結果與討論 26
4-1 合成奈米銀粒子之性質研究 26
4-1-1 奈米銀晶種合成 26
4-1-2 以LED輔助奈米銀粒子成長 29
4-1-3 合成奈米銀之升溫測試 46
4-2 以PAA合成氧化鐵Fe3O4粒子之性質研究 48
4-2-1 PAA濃度對磁性氧化鐵之形貌影響 49
4-2-2 磁性氧化鐵奈米粒子之鑑定與分析 54
4-2-3 氧化鐵之升溫測試 58
4-3 奈米銀/氧化鐵蜘蛛絲複合材料 60
4-3-1 製備氧化銀/氧化鐵之複合材料 61
4-3-2 奈米銀/氧化鐵複合材料於蜘蛛絲之性質研究 64
第五章 結論 79
第六章 參考資料 80

圖目錄

圖 2. 2. 1 相鄰磁區間磁化方向變化情形 8
圖 2. 2. 2 (A) 順磁性(B)鐵磁性 (C)反鐵磁性 (D)亞鐵磁性 (E)抗磁性 10
圖 2. 2. 3 (a)磁性物質之磁滯曲線,其中Mr為殘留磁化量、Hc為矯頑力、Ms磁化強度(b)超順磁的磁化量與外加磁場之曲線 11
圖 2. 2. 4 超順磁粒子示意圖[ 61] 12
圖 2. 2. 5 蜘蛛蛋白主要分子結構[ 33] 17
圖 3. 3. 1奈米銀粒子製備示意圖 23
圖 3. 3. 2 LED照光於奈米銀之示意圖 24
圖 3. 3. 3 取得氧化鐵粒子示意圖 25
圖 4. 1. 1奈米銀粒子之形態圖及晶格繞射圖 27
圖 4. 1. 2奈米銀粒子生長晶面 27
圖 4. 1. 3 A)奈米銀於不同尺寸分別為20 nm,40 nm,60 nm之TEM圖 B)奈米銀於10 nm至100 nm之UV-vis圖[ 67] 28
圖 4. 1. 4合成奈米銀晶種UV-vis圖 28
圖 4. 1. 5本實驗合成之奈米銀晶種XPS圖 29
圖 4. 1. 6 奈米銀經由光轉換為三角盤狀之機制[ 29] 30
圖 4. 1. 7 不同LED光源強度所合成之奈米銀UV-vis圖 31
圖 4. 1. 8 各照光時間所合成之奈米銀照片 32
圖 4. 1. 9 各照光時間所合成之奈米銀TEM圖(a)0.5 hr (b)1 hr (c)2 hr (d)3 hr 32
圖 4. 1. 10 各照光時間所合成之奈米銀UV圖 33
圖 4. 1. 11 各照光時間所合成之奈米銀(離心後)UV圖 33
圖 4. 1. 12 控制奈米銀大小之合成機制[ 47 ] 34
圖 4. 1. 13 不同添加硝酸銀模式所合成之奈米銀TEM圖(a)初始狀態添加600 μL 硝酸銀 (b)每半小時添加100 μL硝酸銀 34
圖 4. 1. 14 不同LED光源強度所合成之奈米銀UV圖 35
圖 4. 1. 15 不同LED光源強度所合成之奈米銀UV圖 35
圖 4. 1. 16 半波寬計算方法示意圖[ 72] 35
圖 4. 1. 17 綠光下不同PVP合成之奈米銀TEM圖(a)40K(b)360K(c)8K 37
圖 4. 1. 18 綠光下不同PVP合成之奈米銀UV-vis圖(a)40K(b)360K(c)8K 37
圖 4. 1. 19 藍光下不同PVP合成之奈米銀TEM圖(a)40K(b)360K(c)8K 38
圖 4. 1. 20 藍光下不同PVP合成之奈米銀UV-vis圖(a)40K(b)360K(c)8K 38
圖 4. 1. 21 橘光下不同PVP合成之奈米銀UV-vis圖(a)40K(b)360K(c)8K 38
圖 4. 1. 22不同LED光源強度所合成之奈米銀UV圖 39
圖 4. 1. 23 各波段光源之UV-vis圖 (a)藍光(b)綠光(c)橘光 40
圖 4. 1. 24 藍光系統添加40K各濃度 PVP之奈米銀TEM圖 (a)0%(b)0.2%(c)0.5%(d)1.5% 41
圖 4. 1. 25 藍光系統各濃度PVP之奈米銀外觀圖 (a)剛合成狀態(b)經過數日後 41
圖 4. 1. 26 藍光系統經過數日後之奈米銀TEM圖 (a)PVP 0.5% (b)PVP 1.5% 42
圖 4. 1. 27 藍光系統各濃度PVP之奈米銀UV-vis圖 42
圖 4. 1. 28 綠光系統各濃度PVP之奈米銀外觀圖及TEM圖 (a)綠光合成之奈米銀外觀圖 (b)0%(c)0.2%(d)0.5%(e)1.5%(f)2% 43
圖 4. 1. 29 綠光系統各濃度PVP之奈米銀外UV-vis圖 43
圖 4. 1. 30 橘光系統各濃度PVP之奈米銀外觀圖 44
圖 4. 1. 31 橘光系統各濃度PVP之奈米銀TEM圖 (a)0% (b)0.2%(c)0.5%(d)1.5% 44
圖 4. 1. 32 橘光系統各濃度PVP之奈米銀外觀圖及UV-vis圖 45
圖 4. 1. 33 綠光系統各溫度合成之奈米銀TEM圖 (a)30℃(b) 47℃(c)63℃ 46
圖 4. 1. 34 綠光系統各溫度合成之奈米銀UV-vis圖 46
圖 4. 1. 35 合成奈米銀之可見光升溫測試圖 47
圖 4. 2. 1 LaMer 奈米粒子成長機制[63] 48
圖 4. 2. 2表面修飾劑PAA控制氧化鐵粒子之形貌 49
圖 4. 2. 3 不同莫耳比例PAA/FeCl3 (35%)合成之Fe3O4粒子SEM圖及TEM圖 (a) 1.75×10-4(b) 3.5×10-4(c) 8.75×10-4(d) 1.75×10-3 51
圖 4. 2. 4 不同莫耳比例PAA/FeCl3 (3.5%)合成之Fe3O4粒子SEM圖及TEM (a) 8.75×10-5 (b) 1.75×10-4 (c) 3.5×10-4 (d) 7×10-4 52
圖 4. 2. 5 不同莫耳比例PAA / FeCl3 (3.5%)合成之Fe3O4粒子粒徑分布圖 53
圖 4. 2. 6 不同莫耳比例FeCl3/PAA(35%)合成之Fe3O4粒子SEM圖及TEM圖--重製A系列 (a) 1.75×10-4(b) 1.75×10-3 54
圖 4. 2. 7 PAA修飾之Fe3O4粒子XRD圖 55
圖 4. 2. 8 PAA修飾之Fe3O4粒子FTIR圖 56
圖 4. 2. 9 PAA修飾之Fe3O4粒子FTIR圖 57
圖 4. 2. 10 加入不同莫耳比例(PAA/ FeCl3)磁性Fe3O4(B系列)之SQUID分析圖 58
圖 4. 2. 11 加入不同莫耳比例(PAA/ FeCl3)磁性Fe3O4(B系列)之升溫曲線圖 59
圖 4. 3. 1 以LED光源於Fe3O4表面成長不同形貌之奈米銀 60
圖 4. 3. 2包覆Fe3O4/Ag與抗癌藥物於絲素蛋白中 60
圖 4. 3. 3合成Fe3O4/Ag複合材料-1之TEM圖及EDS分析 (a) Ag/Fe3O4_3A (b) Ag/Fe3O4_3A元素分析圖 62
圖 4. 3. 4 合成Fe3O4/Ag複合材料-2之TEM圖 (a) Fe3O4(樣品3B) (b) Ag/Fe3O4_3B (c)&(d) 照綠光於Ag/Fe3O4_3B之產物 63
圖 4. 3. 5合成Fe3O4/Ag複合材料-2之UV-vis圖 63
圖 4. 3. 6合成Fe3O4/Ag複合材料-3之TEM圖 64
圖 4. 3. 7蜘蛛蛋白膜之SEM圖 65
圖 4. 3. 8蜘蛛絲拉力測試圖 66
圖 4. 3. 9蜘蛛蛋白膜拉力測試圖 66
圖 4. 3. 10 添加不同種且不同比例奈米銀粉末之蜘蛛蛋白膜SEM圖(a) 5%之400 nm Abs. (b) 20%之400 nm Abs. (c) 5%之600 nm Abs. (d) 20%之600 nm Abs. 67
圖 4. 3. 10 添加不同種且不同比例奈米銀粉末之蜘蛛蛋白膜拉力測試圖 68
圖 4. 3. 11 添加不同種且不同比例奈米銀粉末之蜘蛛蛋白膜於高週波下之升溫曲線圖 69
圖 4. 3. 12 添加不同種奈米銀溶液之蜘蛛蛋白膜之SEM圖(a)400Abs. (b)600Abs. 70
圖 4. 3. 13 添加不同種奈米銀溶液蜘蛛蛋白膜於可見光加熱之升溫曲線圖 71
圖 4. 3. 14 添加不同種奈米銀溶液蜘蛛蛋白膜於高週波之升溫曲線圖 71
圖 4. 3. 15 添加不同比例氧化鐵之蜘蛛蛋白膜SEM圖(a)5wt% (b)10wt% 72
圖 4. 3. 16 添加不同比例氧化鐵之蜘蛛蛋白膜拉力測試圖 73
圖 4. 3. 17 添加不同比例氧化鐵之蜘蛛蛋白膜於高週波下升溫曲線圖 74
圖 4. 3. 18 奈米銀/氧化鐵複合蜘蛛蛋白膜外觀圖 75
圖 4. 3. 19 添加不同吸收波長奈米銀/氧化鐵複合蜘蛛蛋白膜之.SEM圖(a)2.5wt% Fe3O4+400Abs.AgNPs (b) 2.5wt% Fe3O4+600Abs.AgNPs 76
圖 4. 3. 20 添加不同吸收波長奈米銀/氧化鐵複合蜘蛛蛋白膜於可見光加熱之升溫曲線圖 76
圖 4. 3. 21 添加不同吸收波長奈米銀/氧化鐵複合蜘蛛蛋白膜於高週波之升溫曲線圖 77


表目錄

表 4. 1. 1 銀相關物質之XPS特徵峰表格 29
表 4. 1. 2 兩種同波段光源強度之計算結果 30
表 4. 1. 3 改變硝酸銀添加量之實驗條件 34
表 4. 1. 4 各照光時數所合成奈米銀之最大吸收波長及其半波寬 36
表 4. 2. 1 使用不同濃度PAA以不同莫耳比(PAA/ FeCl3)合成氧化鐵 50
表 4. 2. 2 以3.5%PAA之不同莫耳比(PAA/ FeCl3)合成氧化鐵之粒徑大小 53
表 4. 2. 3不同莫耳比(PAA/ FeCl3)合成之氧化鐵SAR值 59
表 4. 3. 1 添加不同吸收波長及不同比例奈米銀(乾燥)於高週波下加熱之蜘蛛蛋白膜SAR值 69
表 4. 3. 2添加不同吸收波長奈米銀(溶液態)於可見光加熱蜘蛛蛋白膜SAR值 71
表 4. 3. 3添加不同吸收波長奈米銀(溶液態)於高週波加熱之蜘蛛蛋白膜SAR值 71
表 4. 3. 4添加不同比例氧化鐵於高週波加熱之蜘蛛蛋白膜SAR值 74
表 4. 3. 5添加氧化鐵及不同吸收波長之奈米銀(溶液態)於可見光加熱之蜘蛛蛋白膜SAR值 77
表 4. 3. 6添加氧化鐵及不同吸收波長之奈米銀(溶液態)於高週波加熱之蜘蛛蛋白膜SAR值 77
表 4. 3. 7 各複合材料蜘蛛蛋白膜之SAR值整理 78
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