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臺灣博碩士論文加值系統

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研究生:陳玫榕
研究生(外文):Mei-Rong Chen
論文名稱:紫外光/過硫酸鹽/氧化亞銅應用於廢水中雙酚A之降解
論文名稱(外文):Degradation of bisphenol A in wastewater by UV/persulfate/Cu2O
指導教授:陳文星陳文星引用關係
指導教授(外文):Wen-Shing Chen, Ph.D
口試委員:陳文星王怡仁洪正宗
口試日期:2017-06-29
學位類別:碩士
校院名稱:國立雲林科技大學
系所名稱:化學工程與材料工程系
學門:工程學門
學類:化學工程學類
論文種類:學術論文
論文出版年:2017
畢業學年度:105
語文別:中文
論文頁數:86
中文關鍵詞:雙酚A硫酸根自由基過硫酸鹽紫外光氧化亞銅
外文關鍵詞:Bisphenol Asulfate radicalspersulfateultraviolet lightcuprous oxide
相關次數:
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雙酚A目前為一種常見的水污染物且汙水處理廠傳統方式不能輕易降解。近年來常採用高級氧化技術(Advanced Oxidation Technology, AOT)的方法來處理廢水。這程序主要的活性物種為氫氧自由基(OH•)和硫酸根自由基(SO4–•),兩者都是對有機物有高度的氧化力。
本研究以UV-C燈管(253nm)作為降解時的光源,並分別探討溶液溫度、PH值、氧化亞銅濃度、過硫酸鹽濃度、紫外光強度等操作因子對雙酚A去除率之影響與效果、並使用總有機碳量分析儀檢測進行驗證。擬利用田口方法加以剖析,進而建立紫外光氧化操作變數之最適化條件。雙酚A溶液的濃度為100毫克/升,反應溫度方面過硫酸鹽會隨著溫度增加而加速硫酸根自由基的生成,而氧化亞銅在高溫下也會增加其反應活性,因此本實驗在45℃有最佳去除效果;光源能量方面,越高能量的紫外光對於雙酚A的去除效果越佳且速率越快;氧化亞銅及過硫酸鹽的添加量則有一最佳值,過多或過少均會影響去除效率;PH值是系統中重要的影響因素之一,實驗結果發現中性條件下的PH值對於雙酚A的去除效果較好。
以自由基清除者進行了驗證,使用甲醇(MeOH)和乙醇(EtOH)實驗驗證在紫外光過硫酸鹽系統下的活性自由基,發現在紫外光/過硫酸鹽系統使用氫氧自由基(OH•)和硫酸根自由基(SO4–•),使得雙酚A氧化降解。

關鍵字:雙酚A、硫酸根自由基、過硫酸鹽、紫外光、氧化亞銅


Bisphenol A is a common water pollutant which can not be easily degraded. Recently, often using advanced oxidation process (Advanced Oxidation Technology, AOTs) approach to wastewater treatment. The principal active species in such systems are the hydroxyl radical (OH•) and sulfate radicals(SO4• –),both of them are highly oxidizing agent of organic contaminants.
In this work, Bisphenol A was degraded using mercury light (253nm). The process at variety of temperature, PH value, concentration of Cu2O, concentration of persulfate and intensity of UV light to explore the impact of Bisphenol A mineralization. And using total organic carbon analyzer to detect hydrogen peroxide production. Each operating parameter would be discovered using the Taguchi's orthogon alarrays Methods the optimal operating conditions would be established. The concentration of Bisphenol A solution is 100 mg / L. The result shows that high temperature could enhance the generation rate of sulfate radical(SO4• –), so it has optimal value at 45℃. The more high-energy ultraviolet light, the more degradation rate of Bisphenol A. There's are optimal value in cuprous oxide and persulfate, excess or less could affect the final results. PH value is the important factor in the system, the PH value is neutral.
The scavenging effect was examined by using methanol (MeOH) and ethyl alcohol (EtOH) to identify the reactive radicals in UV/PDS process.The removal of Bisphenol A from water was investigated by the UV/PDS using hydroxyl radicals(OH•) and sulfate radicals(SO4–•) which leads to the oxidative degradation of Bisphenol A.

Keywords: Bisphenol A, sulfate radicals, persulfate, ultraviolet light, cuprous oxide

目錄

摘要 i
Abstract ii
目錄 iii
表目錄 vi
圖目錄 vii
第一章 緒論 1
1-1研究動機 1
1-2研究內容及方法 2
1-3研究流程 2
第二章 雙酚A介紹 3
2-1 雙酚A的概論 3
2-1-1 雙酚A的基本介紹 3
2-1-2雙酚A之來源 5
2-1-3雙酚A應用與危害 6
2-1-4雙酚A管制法規 7
2-2紫外光之介紹 10
2-2-1紫外光之原理 10
2-2-2光觸媒之原理 11
2-2-3 光化學反應 12
2-2-4 半導體之光催化反應 15
2-2-5 半導體構造與特性 16
2-3高級氧化程序 19
2-3-1高級氧化程序介紹 19
2-3-2常見的化學氧化劑 19
2-3-3硫酸根自由基 23
2-4過硫酸鹽 24
2-5過氧硫酸氫鉀複合鹽 25
2-6田口品質工程 29
2-6-1田口發展歷史 29
2-6-2基本概念 29
2-6-3品質損失函數 29
2-6-4品質特性與參數 30
2-6-5品質特性與參數 31
2-6-6田口品質工程三階段 32
2-6-7直交表 34
2-6-8 信號雜音比 36
第三章 實驗步驟與分析方法 38
3-1 實驗材料 38
3-1-1 實驗藥品 38
3-1-2實驗設備 39
3-1-3實驗裝置 40
3-1-4 紫外光反應系統 41
3-2 實驗架構 42
3-2-1 紫外光/過硫酸鹽或過氧硫酸鹽之氧化程序 42
3-2-2 紫外光/過硫酸鹽/氧化亞銅氧化程序 43
3-2-3 自由基清除者驗證實驗 44
3-3 實驗原理分析 45
3-3-1 Certificate of Calibration for Sievers TOC Analyzer 45
3-4實驗步驟 47
3-4-1紫外光/過硫酸鹽選擇光觸媒半導體實驗 47
3-4-2紫外光/過氧硫酸鹽選擇光觸媒半導體實驗 49
3-4-3紫外光/過硫酸鹽/氧化亞銅程序降解雙酚A廢水溶液 51
3-4-4自由基清除者驗證實驗 53
第四章 結果與討論 55
4-1 汙染物特性 55
4-2 紫外光選擇程序處理雙酚A溶液 56
4-2-1氧化劑選擇效應 56
4-2-2觸媒選擇效應 58
4-3 田口實驗結果 60
4-3-1 品質特性 60
4-3-2 S/N比計算 62
4-3-3 pH值效應 64
4-3-4 過硫酸鹽濃度效應 65
4-3-5 氧化亞銅濃度效應 66
4-3-6 溫度因子效應 67
4-3-7 光強度因子效應 68
4-3-8 自由基清除者試驗 69
4-3-9加入Cu+於紫外光/過硫酸鹽程序的影響 70
第五章 結論 71
第六章 參考文獻 73

表目錄
表 2-1 雙酚A之基本特性 4
表 2-2 國內、外針對雙酚A的使用管制情況[3] 8
表 2-3 各國河川中含有雙酚A及壬基酚的含量情況[4] 9
表 2-4常見氧化劑及其衍生自由基之氧化電位[27,28,29] 20
表 2-5 四種氧化劑對汙染物的處理效益比較[26] 21
表 2-6不同氧化程序優缺點彙整[26,31] 22
表 2-7 PMS之物理特性 26
表 2-8 L16(45)直交表 35
表 3-1實驗室型TOC分析儀 46
表 3-2紫外光/過硫酸鹽/光觸媒半導體程序之影響因子與操作條件 48
表 3-3紫外光/過氧硫酸鹽/光觸媒半導體程序之影響因子與操作條件 50
表 3-4紫外光/過硫酸鹽/氧化亞銅之影響因子與操作條件 52
表 3-5紫外光/過硫酸鹽/氧化亞銅/自由基清除者之操作條件 54
表 4-1雙酚A之物理化學性質 55
表4-2常見氧化劑及其衍生自由基之氧化電位[27,28,29] 56
表 4-3常見觸媒之能隙比較 58
表 4-4 L16(45)雙酚A降解品質特性直交表實驗數據表 60
表 4-5雙酚A降解濃度品質特性因子反應表 61
表4-6 L16(45)雙酚A降解濃度S/N值因子水準表 62
表4-7 L16(45)雙酚A降解濃度S/N值因子反應表 63



圖目錄
圖 2-1 雙酚A的平面及立體結構圖 3
圖 2-2 過氧硫酸氫鉀(KHSO5)分子結構式 27
圖2-3 產品/製程參數圖[41] 30
圖2-4 田口式品質工程之三階段[42] 32
圖2-5 直交表符號表示方式 34
圖3-1紫外光/過硫酸鹽/氧化亞銅實驗裝置 40
圖3-2紫外光氧化程序架構圖 42
圖 3-3實驗流程架構 43
圖3-4紫外光/過硫酸鹽/氧化亞銅/自由基 清除者程序實驗 44
圖 4-1不同的氧化劑對雙酚A溶液去除率之影響 57
圖 4-2不同的觸媒對雙酚A溶液去除率之影響 59
圖4-3 PH因子效應圖 64
圖4-4 PDS因子效應圖 65
圖 4-5氧化亞銅因子效應圖 66
圖4-6溫度因子效應圖 67
圖 4-7光強度因子效應圖 68
圖4-8自由基清除者之影響 69
圖 4-9反應後收集之氧化亞銅做XRD繞射圖 70



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