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研究生:李佳穎
研究生(外文):LEE, CHIA-YING
論文名稱:電弧爐碴再生利用過程溶出及膨脹改善之研究
論文名稱(外文):Solutions of Leaching and Expansion Characteristics of Electric Arc Furnace Slags
指導教授:張益國張益國引用關係
指導教授(外文):CHANG, YI-KUO
口試委員:施百鴻郭銘峰
口試委員(外文):SHIH, PAI-HAUNGKUO, MING-FENG
口試日期:2018-01-25
學位類別:碩士
校院名稱:中臺科技大學
系所名稱:環境與安全衛生工程系碩士班
學門:工程學門
學類:環境工程學類
論文種類:學術論文
論文出版年:2018
畢業學年度:106
語文別:中文
論文頁數:115
中文關鍵詞:電弧爐碴鹼活化及環境相容性溶出試驗
外文關鍵詞:eletric arc furnace slagsalkali activityand environmentalleaching test
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鋼鐵業在社會、經濟生活等層面皆扮演重要角色,而在國內鋼鐵業為重要產業,鋼材產量也隨蓬勃發展而逐年成長,而鋼鐵業的廢鋼冶煉過程所產生的副產物為-電弧爐碴,依製程階段的差異可細分為氧化碴與還原碴,而兩者之主要成分皆為鈣、矽、鐵鎂等元素,具有替代天然砂石作為工程材料之潛力,然而電弧爐碴因含f-MgO 與f-CaO,作為工程材料之應用時,有健性不穩定而膨脹之虞。
因此本研究以電弧爐還原碴與氧化碴為試驗目標,探討其物化特性差異,並以我國毒性溶出試驗(TCLP)與多重毒性溶出試驗(MTCLP)搭配歐盟整合環境性溶出/萃取試驗程序(CEN/TS 14429 pH關聯性試驗與CEN/TS 14405 管柱溶出試驗)進行電弧爐碴之溶出試驗,探討其重金屬溶出特性與環境相容性,並推求百年釋入量。而再以熱壓膨脹法及快速砂漿棒法判斷電弧爐碴之見性並應用鹼活化程序提供一高化學能,增加電弧爐碴之反應性以克服健性不穩定之問題,並探討鹼活化電弧爐碴應用上作為工程材料之可行性之改善。
歸納實驗結果可得知,還原碴與氧化碴因其製程條件不同,造成材料特性差異,還原碴及氧化碴之元素組成皆以Ca、Mg、Fe 為主要組成元素,而氧化碴除鈣系化合物外,另有氧化亞鐵等鐵系化合物。而還原碴與氧化碴於TCLP試驗符合規範,在pH關聯性試驗可得知還原碴在達到特定pH值所需之酸當量高於氧化渣,有較高的緩衝能力,pH值變化較為平緩,而由不同pH值條件之重金屬溶出量可得知,大多數重金屬之溶出直接低於偵測極限,而利用管柱溶出試驗結果計算各重金屬之百年釋入量,可知電弧爐渣溶出特性可符合荷蘭建築材料指令(Building Materials Decree,BMD)規範。而從健性試驗之熱重熱流曲線、晶相組成進行了解,原材料氧化碴與還原碴之熱重損失可得知氧化碴與還原碴皆以Ca(OH)2與Mg(OH)2等鈣鎂化合物為主,從熱壓膨脹及快速砂漿棒亦顯示出還原碴與氧化碴做為卜作嵐參料應用水泥水化程序中具有健性不穩定之問題,並從利用高鹼度之鹼活化鹼激發氧化碴與還原碴提高f-CaO、f-MgO之反應性發現以含鹼當量鹼模數比4%1.25、6%1.75較好,為目前之較適合之改善電弧爐碴膨脹反應之配比。

In recent years, the steel industry plays an important role in social and economic life,In the domestic steel industry, the output of steel products also grows year by year with the vigorous development. The by-product of the steelmaking scrap smelting process is electric arc furnace slag , Which can be subdivided into ballast and ballast according to differences in the process stages. The main components of both are calcium, silicon, iron magnesium and the like, which has the potential of replacing natural gravel as an engineering material. However, -MgO and f-CaO, as the application of engineering materials, there is the risk of health instability and expansion.
Therefore, in this study, the target of reducing ballast and ballast in electric arc furnace was explored, and their differences in physico-chemical properties were discussed. The toxicity of TCLP and MTCLP combined with EU environmental dissolution / extraction test (CEN / TS 14429 pH correlation test and CEN / TS 14405 column dissolution test) were used to test the dissolution of arc furnace ballast. The dissolution characteristics of heavy metals and their compatibility with the environment were also discussed. And then to hot pressing expansion method and the rapid mortar bar method to determine the visibility of the arc furnace slag and alkali activation program to provide a high chemical energy to increase the reactivity of the arc furnace ballast to overcome the problem of structural instability and explore the activation of alkali Improvement of the feasibility of using arc furnace slag as engineering material. It can be concluded from the experimental results that for the different ballast and ballast, due to different process conditions, the material properties are different. The elemental composition of the ballast and ballast are Ca, Mg and Fe as the main components, while the ballast calcium-removing compound In addition, another iron oxide and other iron compounds.
However, the ballast and ballast were in compliance with the TCLP test. According to the pH correlation test, the acid equivalent of the ballast required to reach a specific pH value is higher than that of the oxidized slag, and has a higher buffering capacity and a more gradual pH change. However, the dissolution rate of heavy metals in different pH conditions indicates that the dissolution of most heavy metals is directly below the detection limit. However, using the column dissolution test results to calculate the hundred-year release rates of heavy metals, it can be seen that the dissolution characteristics of arc furnace slag can be in line with the Netherlands Building Materials Decree (BMD) specification. However, it is known from the thermogravimetric heat flow curve and the crystal phase composition of the healthy test that the thermal and heavy losses of the raw material ballast and the reduced ballast can be found that the ballast and the ballast are both calcined with Ca (OH) 2 and Mg (OH) 2 Magnesium compounds mainly from the hot expansion and rapid mortar bars also showed the reduction of ballast and ballast as Bo Zuolan materials application of cement hydration program with the problem of health instability and from the use of alkali with high alkalinity alkali Activation of ballast and reducing ballast to improve f-CaO, f-MgO reactivity found alkali equivalent base modulus than 4% 1.25,6% 1.75 is better for the current more suitable to improve the arc furnace ballast expansion with the match ratio.
The results show that, both the activity index and alkali activated index of AAS+DS mortar are more than 75%, that means AAS+DS mortar is available to be the cementitious material. In the results of engineering and environmental properties, AAS+DS mortar with hydration products mainly composed with calcium silicate hydrate and calcium aluminum silicate hydrate. Thfore, compressive strength of AAS+DS mortar are higher than OPC mortar. Besides, better thermal resistance performance represent in AAS+DS mortar with calcium silicate hydrate. Through 550°C heat treatment, AAS+DS mortar still keep more than 98% residual strength. From result of tank test, AAS+DS mortar shows lower Ca dissolution and the all regulated heavy metal leaching levels are not detected. In summary, both compressive strength and heat treatment and tank test, AAS+DS mortar is better than OPC mortar to be the engineering material.

目錄

中文摘要 I
Abstract II
目錄 IV
圖目錄 VIII
表目錄 X
第 一 章 前言 1
1-1研究動機與目的 1
1-2研究內容 2
第 二 章 文獻回顧 3
2-1電弧爐碴之產出與基本特性 4
2-1-1電弧爐之製程來源與種類 4
2-1-2電弧爐碴之物化特性 6
2-2電弧爐之資源化再利用現況 10
2-2-1國內外爐碴資源應用之現況 10
2-2-2電弧爐碴資源化之困難與體積膨脹問題 12
2-3電弧爐碴之安定化 13
2-4再生材料溶出特性 16
2-4-1影響溶出之因素 16
2-4-2重金屬溶出驗證程序 21
2-4-3 毒性特性溶出程序(TCLP) 22
2-4-4多重毒性特性溶出程序(MTCLP) 23
2-4-5歐盟整合環境性溶出/萃取試驗(CEN TS 14405 percolation test) 23
2-4-6歐盟整合環境性溶出/萃取試驗(CEN 14429 pH dependent test) 23
2-4-7鹼活化技術 24
2-4-8鹼活化之反應機制及影響因素 25
2-5爐碴再利用之國內外管理規範 30
2-5-1臺灣 31
2-5-2日本 31
2-5-3美國 31
2-5-4德國 33
2-5-5荷蘭 33
2-5-6歐盟 37
2-6小結 38
第 三 章 研究材料、設備及方法 39
3-1研究架構與流程 39
3-2研究設備與材料 40
3-2-1研究材料 40
3-2-2實驗試藥 40
3-2-3實驗設備 42
3-3實驗及分析方法 45
3-3-1氧化碴及還原碴之基本特性分析 46
3-3-2溶出物質分析 47
3-4電弧爐碴健性穩定分析 52
3-5鹼活化砂漿工程性質及環境相容性探討 53
第 四 章 結果與討論 55
4-1電弧爐碴基本特性 55
4-1-1物理特性 55
4-1-2化學特性 56
4-1-3小結 60
4-2電弧爐碴溶出物質分析 60
4-2-1 TCLP與MTCLP 60
4-2-2 電弧爐碴pH關聯性溶出試驗(CEN/TS 14429)之溶出特性 64
65
65
4-2-3電弧爐碴向上溶出試驗(CEN/TS 14405)之溶出特性 69
4-2-4小結 74
4-3電弧爐碴健性穩定性評估 75
4-3-1 熱壓膨脹試驗法 75
4-3-2 快速砂漿棒法 77
4-3-2熱重熱流分析 79
4-3-3晶相組成 85
4-3-4小結 93
第 五 章 結論與建議 94
5-1結論 94
5-2建議 95
參考文獻 96




圖目錄

圖2- 1 鋼鐵冶煉流程 3
圖2- 2 電弧爐煉鋼流程示意圖 5
圖2- 3 電弧爐煉鋼氧化還原碴產生點 6
圖2- 4 電弧爐煉鋼碴之利用途徑 11
圖2- 5 鹼活化矽鋁酸鹽概念圖 26
圖2- 6 鹼活化Si+Ca系統溶解機制之概念圖 27
圖2- 7 荷蘭建材/砂土再使用判定基準 35
圖3- 1 研究方法流程 39
圖3- 2 XRF示意圖 44
圖3- 3 TCLP操作流程 48
圖3- 4 TCLP旋轉裝置 48
圖3- 5 MTCLP操作流程 49
圖3- 6 管柱示意圖 51
圖 4- 1 電弧爐還原渣及氧化渣之外觀 55
圖 4- 2 氧化碴於MTCLP對各種金屬溶出分析數據 63
圖 4- 3 還原碴於MTCLP對各種金屬溶出分析數據 63
圖 4- 4 氧化碴於還原碴之酸中和曲線 65
圖 4- 5 還原碴針對不同重金屬於不同pH值下之溶出狀況 67
圖 4- 6 氧化碴值針對不同重金屬於不同pH值下之溶出狀況 68
圖 4- 1 電弧爐還原渣及氧化渣之外觀 55
圖 4- 2 氧化碴於MTCLP對各種金屬溶出分析數據 63
圖 4- 3 還原碴於MTCLP對各種金屬溶出分析數據 63
圖 4- 4 氧化碴之酸中和曲線 65
圖 4- 5 還原碴之酸中和曲線 65
圖 4- 6 還原碴針對不同重金屬於不同pH值下之溶出狀況 67
圖 4- 7 氧化碴值針對不同重金屬於不同pH值下之溶出狀況 68
圖 4- 8 氧化碴與還原碴各液固比下之導電值 70
圖 4- 8 還原碴原料熱重熱流曲線 80
圖 4- 9 氧化碴原料熱重熱流曲線 80
圖 4- 10 氧化碴做為快速砂漿棒骨材比例1:2.75(上左)、1:3(上右)、1:9(下)之熱重熱流曲線 82
圖 4- 11 氧化碴做為AAS鹼活化快速砂漿棒骨材骨灰比1:2.75下含鹼當量與鹼模數比4%1.25(上左)、5%1.3(上右)、5%1.5(下左)、6%1.75(下右)之熱重熱流曲線 82
圖 4- 12還原碴做為熱壓膨脹漿棒膠結材取代比例15%-1(左)、 83
圖 4- 13 還原碴做為熱壓膨脹AAS鹼活化漿棒膠結材取代比例15%-1(左)、15%-2(右)之熱重熱流曲線 83
圖 4- 14 還原碴做為熱壓膨脹AAS鹼活化漿棒膠結材取代比例20%-1(左)、20%-2(右)之熱重熱流曲線 84
圖 4- 15 還原碴做為熱壓膨脹AAS鹼活化漿棒膠結材取代比例25%-1(左)、25%-2(右)之熱重熱流曲線 84
圖 4- 17 氧化碴#4 mesh之XRD圖譜
圖4- 18 還原碴#100 mesh之XRD圖譜 86
圖 4- 19 氧化碴快速砂漿棒骨灰比1:2.75之XRD圖譜圖
圖4- 20 氧化碴快速砂漿棒骨灰比1:3之XRD圖譜 87
圖4- 21 氧化碴快速砂漿棒骨灰比1:9之XRD圖譜 88
圖 4- 22 氧化碴鹼活化快速砂漿棒含鹼當量鹼模數比
圖4- 23 氧化碴鹼活化快速砂漿棒含鹼當量鹼模數比 89
圖 4- 24 氧化碴鹼活化快速砂漿棒含鹼當量鹼模數比
圖4- 25 氧化碴鹼活化快速砂漿棒含鹼當量鹼模數比 90
圖 4- 26 還原碴熱壓膨脹灰取代量15%之XRD圖譜
圖4- 27 還原碴鹼活化熱壓膨脹灰取代量15%之XRD圖譜 91
圖4- 28 還原碴鹼活化熱壓膨脹灰取代量20%之XRD圖譜
圖4- 29 還原碴鹼活化熱壓膨脹灰取代量25%之XRD圖譜 92



表目錄
表2- 1 各類爐碴化學成分比較表 10
表2- 2 各國有關爐碴之資源化用途(電弧爐碴資源化近況統計) 12
表2- 3 各種餘熱自解形式的主要優缺點 15
表2- 4 釋出因子(van der Sloot,2004) 20
表2- 5 不同溶出試驗之表比較 23
表2- 6 不同鹼活化劑鹼活化水淬爐石粉之抗壓強度(林岳凱,2015) 27
表2- 7 28
表2- 8鹼活化水淬爐石砂漿試體於不同影響因子條件下之最佳配比( 林岳凱,2015 ) 29
表2- 9 荷蘭之顆粒狀及塊狀微量元素釋出現值 (Van der Sloot,1996) 35

表3- 1 波特蘭水泥與水淬高爐石粉之化學成分 40
表3- 2 矽酸鈉之化學組成 40
表3- 3 CEN/TS 14405 管柱溶出試驗各階段液固比 50
表 4- 1 脫硫碴之乾基組成 58
表 4- 2 還原碴細粉料之XRF分析 59
表 4- 3 氧化碴細粉料之XRF分析 60
表 4- 4 氧化碴與還原碴全量分析 61
表 4- 5 還原碴與氧化碴TCLP溶出情形 63
表 4- 6 荷蘭營建法規材料法令(BMD)對無稽物溶出之規範 71
表 4- 7 氧化碴與還原碴哥批次重金屬溶出分析 72
表 4- 8 還原碴細粉料熱壓膨脹試驗法長度變化率 75
表 4- 9 氧化碴粒料快速砂漿棒法CNS 13619長度變化率 76




參考文獻
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