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研究生:林映汝
研究生(外文):Lin, Ying-Ru
論文名稱:銀奈米異質結構於光催化降解及產氫之應用
論文名稱(外文):Silver Nano-heterostructures for the Applications of Photocatalytic Degradation and Hydrogen Production
指導教授:張育誠張育誠引用關係
指導教授(外文):Chang, Yu-Cheng
口試委員:周苡嘉呂明諺
口試委員(外文):Chou, Yi-ChiaLu, Ming-Yen
口試日期:2020-07-02
學位類別:碩士
校院名稱:逢甲大學
系所名稱:材料科學與工程學系
學門:工程學門
學類:材料工程學類
論文種類:學術論文
論文出版年:2020
畢業學年度:108
語文別:中文
論文頁數:96
中文關鍵詞:硫化鎘奈米異質結構光催化產氫光催化降解多元醇法濕式化學法
外文關鍵詞:SilverCadmium SulfideNano-heterostructurePhotocatalytic Hydrogen ProductionPhotocatalytic DegradationPolyol MethodWet Chemical Method
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總目錄
致謝 I
摘要 II
ABSTRACT III
總目錄 V
圖目錄 IX
表目錄 XIII
第一章 緒論 1
1.1 研究動機 1
1.2 研究目的 2
第二章 文獻回顧 3
2.1 光催化降解汙染物 3
2.1.1 光催化機制 3
2.1.2 有機汙染物處理方法 4
2.1.3 改善光催化效率 5
2.2 產氫簡介 6
2.2.1 產氫機制 6
2.2.2 產氫分類 7
2.2.3 改善產氫效率 9
2.3 材料改質 10
2.3.1 奈米化材料 10
2.3.2 複合材料 12
2.4 銀 13
2.4.1 銀奈米結構的特性 13
2.4.2 銀奈米結構的合成方法 14
2.4.3 銀奈米結構的應用銀奈米結構的應用 15
2.5 硫化鎘 16
2.5.1 硫化鎘的特性 16
2.5.2 硫化鎘的合成方法 17
2.5.3 硫化鎘的應用 17
第三章 實驗方法 18
3.1 實驗材料及藥品 18
3.2 實驗及分析儀器 21
3.3 實驗架構-合成銀奈米線複合硫化鎘 26
3.4 產氫實驗 27
3.5 光降解實驗 27
第四章 結果與討論 29
4.1 探討不同材料的基本性質與光催化產氫之應用-以不同濃度聚乙烯吡咯烷酮 (polyvinylpyrrolidone, PVP) 生成之銀奈米異質結構 29
4.1.1 不同聚乙烯吡咯烷酮濃度生成銀奈米結構與銀複合硫化鎘奈米異質結構之表面形貌 29
4.1.2 銀奈米結構與銀複合硫化鎘奈米異質結構之晶體結構 32
4.1.3 銀、硫化鎘與銀複合硫化鎘奈米結構之表面形貌、晶格結構與元素分布 34
4.1.4 銀奈米結構與銀複合硫化鎘奈米異質結構之元素組成及化學組態 38
4.1.5 不同聚乙烯吡咯烷酮濃度生成銀複合硫化鎘奈米異質結構之光催化產氫效率 39
4.1.6 不同聚乙烯吡咯烷酮濃度生成銀奈米結構與銀複合硫化鎘奈米異質結構之光學性質 40
4.2 探討不同產氫反應條件-不同克數之銀複合硫化鎘奈米異質結構與不同攪拌速率於光催化產氫之應用 43
4.3 探討不同材料的基本性質與光催化產氫之應用-以不同硫化鎘濃度生成銀複合硫化鎘奈米異質結構 45
4.3.1 不同硫化鎘濃度生成銀複合硫化鎘奈米異質結構之表面形貌 45
4.3.2 不同硫化鎘濃度生成銀複合硫化鎘奈米異質結構之晶體結構 47
4.3.3 不同硫化鎘濃度生成銀複合硫化鎘奈米異質結構之光催化產氫效率 49
4.3.4 不同硫化鎘濃度生成銀複合硫化鎘奈米異質結構之光學性質 50
4.4 探討不同產氫反應條件-不同酸鹼度於光催化產氫之應用 51
4.5 探討不同材料的基本性質與光催化產氫之應用-在不同硫化鎘合成溫度下所生成銀複合硫化鎘奈米異質結構 52
4.5.1 以不同硫化鎘合成溫度生成銀複合硫化鎘奈米異質結構之表面形貌 52
4.5.2 以不同硫化鎘合成溫度生成銀複合硫化鎘奈米異質結構之晶體結構 53
4.5.3 以不同硫化鎘合成溫度生成銀複合硫化鎘奈米異質結構之光催化產氫效率 55
4.5.4 以不同硫化鎘合成溫度生成銀複合硫化鎘奈米異質結構之光學性質 56
4.6 探討不同產氫反應條件-不同犧牲試劑於光催化產氫之應用 57
4.7 探討不同材料的基本性質與光催化產氫之應用-銀奈米結構、銀複合硫化鎘奈米異質結構、硫化鎘奈米結構及市售二氧化鈦奈米粉體 58
4.7.1 銀奈米結構、銀複合硫化鎘奈米異質結構、硫化鎘奈米結構及市售二氧化鈦奈米粉體之表面形貌 58
4.7.2 銀奈米結構、銀複合硫化鎘奈米異質結構、硫化鎘奈米結構及市售二氧化鈦奈米粉體之光催化產氫效率 59
4.7.3 銀奈米結構、銀複合硫化鎘奈米異質結構與硫化鎘奈米結構之光學性質 60
4.8 探討不同產氫反應條件-不同犧牲試劑之溶劑於光催化產氫之應用 62
4.8.1 不同犧牲試劑之溶劑的光催化產氫效率-犧牲試劑之pH值為9 62
4.8.2 不同犧牲試劑之溶劑的光催化產氫效率-犧牲試劑未調整pH值 63
4.8.3 不同犧牲試劑之溶劑的光催化產氫效率-犧牲試劑未調整pH值,並以全波長之可見光進行反應 64
4.9 探討不同光催化降解羅丹明B的反應條件-不同濃度硫化鎘生成銀奈米異質結構光催化降解之應用 66
4.10 探討光催化反應之循環-於光催化產氫及光催化降解之應用 69
4.10.1 最佳參數之光催化產氫循環 69
4.10.2 最佳參數之光催化降解循環 70
4.11 探討不同捕捉劑對於光催化反應之影響-於光催化產氫及光催化降解之應用 71
4.11.1 不同捕捉劑對於光催化產氫之影響 71
4.11.2 不同捕捉劑對於光催化降解羅丹明B之影響 72
4.12 光催化反應機制 73
第五章 結論 74
第六章 參考文獻 75

圖目錄
圖2.1 光催化分解汙染物示意圖。[8] 3
圖2.2 光催化產氫示意圖。[26] 7
圖2.3 不同形狀之銀奈米結構。[54] 15
圖3.1 實驗流程圖。 28
圖4.1 合成銀奈米線機制。[72] 30
圖4.2 以不同聚乙烯吡咯烷酮濃度生成的銀奈米結構之SEM影像。聚乙烯吡咯烷酮濃度分別為文獻 (147 mM) 之 (a) 1倍 (b) 2倍 (c) 3倍 與 (d) 4倍。 31
圖4.3 以不同聚乙烯吡咯烷酮濃度生成的銀複合硫化鎘奈米異質結構之SEM影像。聚乙烯吡咯烷酮濃度分別為文獻 (147 mM) 之 (a) 1倍 (b) 2倍 (c) 3倍 與(d) 4倍 硫化鎘濃度為10 mM)。 32
圖4.4 銀奈米異質結構之XRD圖譜。以聚乙烯吡咯烷酮濃度為文獻 (147 mM) 的3倍生成之 (a)銀奈米結構 (b)銀複合硫化鎘奈米異質結構 硫化鎘濃度為10 mM)。 33
圖4.5 以聚乙烯吡咯烷酮濃度為文獻 (147 mM) 的3倍生成純銀奈米結構之FETEM影像、SAED影像、HRTEM 影像、EDS mapping影像、EDS圖譜。 35
圖4.6 硫化鎘奈米結構之FETEM影像、SAED影像、HRTEM影像、EDS mapping影像與EDS圖譜。 36
圖4.7 以聚乙烯吡咯烷酮濃度為文獻 (147 mM) 的3倍生成銀複合硫化鎘奈米異質結構之FETEM影像、HRTEM影像、EDS mapping影像與EDS圖譜。 37
圖4.8 銀奈米異質結構之XPS圖譜。以聚乙烯吡咯烷酮濃度為文獻 (147 mM) 的3倍生成 (a)銀複合硫化鎘奈米異質結構全圖譜及銀奈米結構與銀複合硫化鎘奈米異質結構 (b)鎘圖譜 與 (c)硫圖譜。 39
圖4.9 不同聚乙烯吡咯烷酮濃度的光催化產氫效率圖。分別以文獻 (147 mM) 之聚乙烯吡咯烷酮濃度1、2、3、4倍生成的銀複合硫化鎘奈米異質結構進行實驗。 40
圖4.10 不同聚乙烯吡咯烷酮前驅物濃度下所生成之銀奈米結構的紫外、可見光吸收光譜圖。聚乙烯吡咯烷酮濃度分別為文獻 (147 mM) 的1、2、3、4倍。 41
圖4.11 不同聚乙烯吡咯烷酮前驅物濃度下所生成之銀複合硫化鎘奈米異質結構的紫外、可見光吸收光譜圖。聚乙烯吡咯烷酮濃度分別為文獻 (147 mM) 的1、2、3、4倍 (硫化鎘濃度為10 mM)。 42
圖4.12 不同克重的光催化產氫效率圖。分別以重量0.1 g、0.05 g、0.025 g、0.01 g進行實驗。 43
圖4.13 在不同攪拌速率下的光催化產氫效率圖,分別以轉速100 rpm、200 rpm、300 rpm、400 rpm進行實驗。 44
圖4.14 在不同硫化鎘濃度下所生成的銀複合硫化鎘奈米異質結構之SEM影像。硫化鎘濃度分別為 (a) 2.5 mM (b) 5 mM (c) 10 mM (d) 20 mM (e) 25 mM 。 46
圖4.15 在不同硫化鎘濃度下所生成的銀複合硫化鎘奈米異質結構之XRD圖譜。硫化鎘濃度分別為 (a) 2.5 mM (b) 5 mM (c) 10 mM (d) 20 mM與 (e) 25 mM。 48
圖4.16 不同硫化鎘濃度的光催化產氫效率圖,分別以硫化鎘濃度2.5、5、10、20、25 mM進行實驗。 49
圖4.17 以不同硫化鎘濃度所生成之銀複合硫化鎘奈米異質結構的紫外、可見光吸收光譜。硫化鎘濃度分別為2.5、5、10、20與25 mM。 50
圖4.18 不同pH值的光催化產氫效率圖,分別以pH值為12、9、6與3進行實驗。 51
圖4.19 在不同硫化鎘合成溫度下所生成的銀複合硫化鎘奈米異質結構之SEM影像。硫化鎘合成溫度分別為 (a) 120℃、(b) 140℃、(c) 160℃ 與 (d) 180℃。 53
圖4.20 以不同硫化鎘合成溫度所生成的銀複合硫化鎘奈米異質結構之XRD圖譜。硫化鎘生成溫度分別為 (a) 120℃、(b) 140℃、(c) 160℃ 與 (d) 180℃。 54
圖4.21 在不同硫化鎘合成溫度下所製備之銀複合硫化鎘奈米異質結構的光催化產氫效率圖,其合成溫度分別為120、140、160與180 ℃。 55
圖4.22 在不同硫化鎘合成溫度時所生成之銀複合硫化鎘奈米異質結構的紫外、可見光吸收光譜。硫化鎘合成溫度分別為120、140、160與180 ℃。 56
圖4.23 在不同犧牲試劑時的光催化產氫效率圖,犧牲試劑分別為甲酸、甲醇、硫酸鈉與硫化鈉。 57
圖4.24 不同材料之SEM影像,其材料分別為 (a)銀奈米結構、(b)銀複合硫化鎘奈米異質結構、(c)硫化鎘奈米結構 與 (d)市售二氧化鈦奈米粉體。 59
圖4.25 不同材料的光催化產氫效率圖,材料分別為銀奈米結構、銀複合硫化鎘奈米異質結構、硫化鎘奈米結構與市售二氧化鈦奈米粉體。 60
圖4.26 銀奈米結構、銀複合硫化鎘奈米異質結構與硫化鎘奈米結構的紫外、可見光吸收光譜圖。 61
圖4.27 不同犧牲試劑之溶劑的光催化產氫效率圖,其溶劑分別為去離子水、逆滲透水、自來水與海水 (犧牲試劑之pH值為9)。 63
圖4.28 不同犧牲試劑之溶劑的光催化產氫效率圖,其溶劑分別為去離子水、逆滲透水、自來水與海水 (犧牲試劑未調整pH值)。 64
圖4.29 不同犧牲試劑之溶劑的光催化產氫效率圖,其溶劑分別為去離子水、逆滲透水、自來水與海水 (犧牲試劑未調整pH值,並以全波長之可見光進行反應)。 65
圖4.30 在不同硫化鎘濃度下所合成之銀複合硫化鎘奈米異質結構的光催化降解效率圖,其硫化鎘濃度分別為2.5、5、10、20與25 mM。 67
圖4.31 在不同硫化鎘濃度下所合成之銀複合硫化鎘奈米異質結構的光催化動力學曲線圖,其硫化鎘濃度分別為2.5、5、10、20與25 mM。 68
圖4.32 銀複合硫化鎘奈米異質結構的循環光催化產氫效率圖。 69
圖4.33 銀複合硫化鎘奈米異質結構的循環光催化降解效率圖。 70
圖4.34 銀複合硫化鎘奈米異質結構於不同捕捉劑下進行光催化產氫效率圖。 71
圖4.35 銀複合硫化鎘奈米異質結構於不同捕捉劑下進行光催化降解效率圖。 72
圖4.36 銀複合硫化鎘奈米異質結構的光催化反應機制示意圖。[97, 99] 73

表目錄
表2.1 奈米尺寸效應。[44, 45] 11
表2.2 奈米粒子製備。[48] 12
表2.3 複合材料應用。[51] 13
表2.4 奈米銀製備。[53] 14
表2.5 銀奈米結構的應用。[56, 57] 15
表2.6 硫化鎘合成。[61, 62] 17
表3.1 實驗藥品。 18
表3.2 實驗及分析儀器。 21
表3.3 比爾定律。 22
表3.4 SEM使用條件比較。 23
表3.5 XRD繞射條件。 24
表4.1 水中犧牲試劑之離子。 57
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