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研究生:王駿杰
研究生(外文):WANG, CHUN-CHIEH
論文名稱:幾丁聚醣/γ-聚麩胺酸凝膠顆粒作為移除重金屬離子的吸附劑
論文名稱(外文):Chitosan/γ-Poly (Glutamic Acid) Gel Beads as An Adsorbent for The Removal of Heavy Metal Ions
指導教授:吳紹榮吳紹榮引用關係
指導教授(外文):WU, SHAO-JUNG
口試委員:施正元糜福龍
口試委員(外文):SHIH, JENG-YWANMI, FWU-LONG
口試日期:2020-07-15
學位類別:碩士
校院名稱:明志科技大學
系所名稱:化學工程系碩士班
學門:工程學門
學類:化學工程學類
論文種類:學術論文
論文出版年:2020
畢業學年度:108
語文別:中文
論文頁數:97
中文關鍵詞:幾丁聚醣γ-聚麩胺酸吸附
外文關鍵詞:chitosanγ-polyglutamic acidadsorptionmercurylead
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本實驗以幾丁聚醣和γ-聚麩胺酸兩者做交聯反應,配置三種不同pH 值的幾丁聚醣/γ-聚麩胺酸凝膠溶液,分別為pH 0.75、pH 1.00、pH 1.35,使用蠕動幫浦將製備出好的凝膠溶液滴入三聚磷酸鈉溶液使其成凝膠顆粒。將製備好的凝膠顆粒經由冷凍乾燥後形成附有孔洞的吸附劑,將製備好的吸附劑顆粒對重金屬汞、鉛離子進行吸附。由TGA探討吸附劑吸附前後的熱種損失。由FT-IR探討吸附劑的官能基。由SEM得知吸附劑的表面以及內部結構型態。利用不同pH 值對吸附影響之實驗可以得知pH 0.75所製備之吸附劑擁有較好的吸附效果;由等溫吸附模式可以得知吸附劑吸附汞、鉛離子皆較符合Langmuir等溫吸附模式,在汞溶液pH 6有最大吸附量為382.34 mg/g,在鉛溶液pH 5有最大吸附量為314.42 mg/g。吸附劑吸附汞、鉛離子行為皆較符合擬二階吸附動力學模式。由熱力學吸附模式可以得知吸附劑吸附汞、鉛離子皆為自發性和放熱反應。
In this study, γ-polyglutamic acid (γ-PGA) was used for iontropic cross-linking with chitosan (CS). First, chitosan and γ-polyglutamic acid were mixed under pH 0.75, pH 1.00 and pH 1.35 to obtain CS/γ-PGA complex solutions, then the solutions were dropped into the sodium tripolyphosphate (STPP) solution with gentle agitation. The drops gelled instantly as the CS/γ-PGA complex solution contacted the STPP solution. The solidified gel beads were lypophilized to produce porous CS/γ-PGA complex beads. The prepared gel beads were used as adsorbent for mercury (II) and lead (II) ions removal. The CS/γ-PGA complex beads were characterized by Fourier transform infrared (FT-IR) spectra, X-ray diffraction (XRD) and thermogravimetric analysis (TGA). The XRD analysis shows that Hg (II) and Pb(II) ions could form complexes with chitosan and γ-PGA. Adsorption of Hg(II) and Pb(II) ions onto CS/γ-PGA complex beads was pH -dependent. The result showed that CS/γ-PGA were mixed under pH 0.75 to contacted the STPP solution to form the CS/γ-PGA complex beads has better adsorption capacity. The isothermal adsorption data fitted well to Langmuir equation with the maximum adsorption capacities of 382.34 mg/g for Hg (II) ions removal at pH 6.0 and 314.42 mg/g for Pb (II) ions removal at pH 5.0. The adsorption kinetics described by the pseudo-second-order diffusion models, suggesting that the rate-limiting step in adsorption was chemical sorption. Thermodynamic parameters (ΔGo<0 and ΔH<0) indicated a spontaneous and exothermic adsorption process. The CS/γ-PGA complex beads exhibited fast adsorption rate and high adsorption capacity for Hg (II) and Pb (II) uptake.
目錄
明志科技大學碩士學位論文指導教授推薦書 i
明志科技大學碩士學位論文口試委員會審定書 ii
摘要 iii
Abstract iv
目錄 iii
圖目錄 vi
表目錄 x
第一章 前言 1
1.1研究動機 1
1.2研究項目 2
1.2.1 吸附劑製程 2
1.2.1FTIR分析 2
1.2.2FTIR分析 2
1.2.3 SEM分析 2
1.2.4 TGA分析 2
1.2.4 ICP-OES分析 2
1.2.5幾丁聚醣/γ-聚麩胺酸吸附實驗 2
1.2.6幾丁聚醣/γ-聚麩胺酸的吸附行為探討 3
第二章 文獻回顧 4
2.1幾丁聚醣 4
2.1.1 幾丁質與幾丁聚醣 4
2.1.2 幾丁聚醣特性 6
2.1.3 幾丁聚醣吸附重金屬之特性 8
2.1.4 幾丁聚醣之應用 9
2.2 聚麩胺酸 12
2.2.1 聚麩胺酸 12
2.2.2 聚麩胺酸之應用 13
2.2.3 聚麩胺酸吸附重金屬之特性 14
2.3 重金屬特性與危害 15
2.3.1 重金屬簡介 15
2.3.2 重金屬的危害 16
2.3.3 重金屬汙染處理 16
(1) 離子交換法 16
(2) 氧化還原法 17
(3) 化學沉澱法 17
(4) 活性碳吸附 17
(5) 薄膜過濾法 17
(6) 電解法 18
2.3.4 汞的特性與危害 18
(1)火力發電廠: 18
(2)焚化爐: 18
(1)元素汞 19
2.4吸附理論 20
2.4.1物理吸附 20
2.4.2化學吸附 20
2.5等溫吸附理論 22
2.5.1 Langmuir等温吸附式 22
2.5.2 Freundlich等温吸附式 24
2.6動力學吸附理論 25
2.6.1 擬一階動力學吸附模式 (pseudo-first-order model) 25
2.6.2 擬二階動力學吸附模式 (pseudo-second-order model) 26
2.7 熱力學吸附理論 27
第三章 實驗方法與設備 28
3.1實驗藥品 28
3.2實驗設備與分析儀器 29
3.3 不同酸鹼值之幾丁聚醣/γ-聚麩胺酸凝膠製備 30
3.4 吸附劑之製備 31
3.5 吸附劑吸附汞離子溶液之吸附實驗 32
3.5.1 不同pH 值吸附實驗 32
3.5.2 等溫吸附實驗 33
3.5.3 動力學吸附實驗 34
3.5.4 熱力學吸附實驗 35
3.6 幾丁聚醣/γ-聚麩胺酸吸附劑性質分析方法 36
3.6.1 X光繞射儀(XRD) 36
3.6.2電子顯微鏡(SEM) 37
3.6.3 熱重分析儀(TGA) 38
3.6.4 傅立葉轉換紅外線光譜儀(FTIR) 38
3.6.5感應耦合電漿發射光譜儀分析(ICP-OES) 39
第四章、結果與討論 40
4.1 FTIR分析 40
4.2 SEM-EDS分析 42
4.2.1 pH 1.35製備顆粒吸附汞 43
4.2.2 pH 1.00製備顆粒吸附汞 45
4.2.3 pH 0.75製備顆粒吸附汞 46
4.2.4 pH 1.35製備顆粒吸附鉛 48
4.2.5 pH 1.00製備顆粒吸附鉛 49
4.2.4 pH 0.75製備顆粒吸附鉛 51
4.3 TGA分析 53
4.4 XRD分析 54
4.5 吸附劑吸附重金屬溶液之實驗分析 55
4.5.1 pH 值對吸附的影響 55
4.5.2 等溫吸附模式探討 59
4.5.3 動力學之吸附探討 71
4.5.4 熱力學之吸附探討 81
第五章、結果與討論 91
參考文獻 92
圖目錄
圖2. 1 幾丁質與幾丁聚醣 5
圖2. 2 聚麩胺酸 (γ-PGA, γ- polyglutamic acid) 10
圖3. 1 吸附劑製備圖 31
圖3. 2 吸附劑吸附不同pH 值汞、鉛離子溶液 32
圖3. 3不同初始濃度之吸附劑吸附汞、鉛離子 33
圖3. 4不同時間之吸附劑吸附汞、鉛離子 34
圖3. 5不同溫度之吸附劑吸附汞、鉛離子 35
圖3. 6 Bragg 's X光繞射示意圖 36
圖3. 7掃描電子顯微鏡示意圖 37
圖3. 8 ICP-OES感應耦合電漿發射光譜儀示意圖 39
圖4. 1 幾丁聚醣特偵峰圖 40
圖4. 2 γ-PGA特徵峰圖 40
圖4. 3 幾丁聚醣/γ-PGA特徵峰圖 41
圖4. 4幾丁聚醣/γ-PGA顆粒表面SEM圖 42
圖4. 5幾丁聚醣/γ-PGA顆粒剖面SEM圖 42
圖4. 6 以pH 1.35製備顆粒吸附汞SEM圖 43
圖4. 7 以pH 1.35製備顆粒吸附汞表面EDS圖 44
圖4. 8 以pH 1.35製備顆粒吸附汞剖面EDS圖 44
圖4. 9 以 pH 1.00製備顆粒吸附汞SEM圖 45
圖4. 10 以pH 1.00製備顆粒吸附汞表面EDS圖 45
圖4. 11 以pH 1.00製備顆粒吸附汞剖面EDS圖 46
圖4. 12 以pH 0.75製備顆粒吸附汞SEM圖 46
圖4. 13 以pH 0.75製備顆粒吸附汞表面EDS圖 47
圖4. 14 以pH 0.75製備顆粒吸附汞剖面EDS圖 47
圖4. 15以pH 1.35製備顆粒吸附鉛SEM圖 48
圖4.16 以pH 1.35製備顆粒吸附鉛表面EDS圖 48
圖4.17 以pH 1.35製備顆粒吸附鉛剖面EDS圖 49
圖4.18 以pH 1.00製備顆粒吸附鉛SEM圖 49
圖4.19 以pH 1.00製備顆粒吸附鉛表面EDS圖 50
圖4.20 以pH 1.00製備顆粒吸附鉛剖面EDS圖 50
圖4.21 以pH 0.75製備顆粒吸附鉛表面SEM圖 51
圖4.22 以pH 0.75製備顆粒吸附鉛表面EDS圖 51
圖4.23 以pH 0.75製備顆粒吸附鉛剖面EDS圖 52
圖4.24 不同pH 值製備顆粒吸附汞之TGA圖 53
圖4.25 不同pH 值製備顆粒吸附鉛之TGA圖 53
圖4.26 吸附劑之XRD圖 54
圖4.27 汞離子溶液pH 6時吸附劑吸附圖 56
圖4.28 汞離子溶液pH 5時吸附劑吸附圖 56
圖4.29 汞離子溶液pH 4時吸附劑吸附圖 57
圖4.30 汞離子溶液pH 3時吸附劑吸附圖 57
圖4.31 鉛離子溶液pH 5時吸附劑吸附圖 58
圖4.32 鉛離子溶液pH 4時吸附劑吸附圖 58
圖4.33 鉛離子溶液pH 3時吸附劑吸附圖 59
圖4.34 pH 0.75製備之顆粒吸附汞離子Langmiur等溫吸附 60
圖4.35 pH 1.00製備之顆粒吸附汞離子Langmiur等溫吸附 60
圖4.36 pH 1.35製備之顆粒吸附汞離子Langmiur等溫吸附 61
圖4.37吸附劑吸附汞離子Langmiur等溫吸附 61
圖4.38 pH 0.75製備之顆粒吸附汞離子Frenundlich等溫吸附 62
圖4.39 pH 1.00製備之顆粒吸附汞離子Frenundlich等溫吸附 62
圖4.40 pH 1.35製備之顆粒吸附汞離子Frenundlich等溫吸附 63
圖4.41吸附劑吸附汞離子Frenundlich等溫吸附 63
圖4.42 pH 0.75製備之顆粒吸附鉛離子Langmiur等溫吸附 65
圖4.43 pH 1.00製備之顆粒吸附鉛離子Langmiur等溫吸附 66
圖4.44 pH 1.35製備之顆粒吸附鉛離子Langmiur等溫吸附 66
圖4.45吸附劑吸附鉛離子Langmiur等溫吸附 67
圖4.46 pH 0.75製備之顆粒吸附鉛離子Frenundlich等溫吸附 67
圖4.47 pH 1.00製備之顆粒吸附鉛離子Frenundlich等溫吸附 68
圖4.48 pH 1.35製備之顆粒吸附鉛離子Frenundlich等溫吸附 68
圖4.49吸附劑吸附鉛離子Frenundlich等溫吸附 69
圖4.50 pH 0.75製備之顆粒吸附汞離子擬一階動力學 71
圖4.51 pH 1.00製備之顆粒吸附汞離子擬一階動力學 72
圖4.52 pH 1.35製備之顆粒吸附汞離子擬一階動力學 72
圖4.53吸附劑吸附汞離子擬一階動力學 73
圖4.54 pH 0.75製備之顆粒吸附汞離子擬二階動力學 73
圖4.55 pH 1.00製備之顆粒吸附汞離子擬二階動力學 74
圖4.56 pH 1.35製備之顆粒吸附汞離子擬二階動力學 74
圖4.57吸附劑吸附汞離子擬二階動力學 75
圖4.58 pH 0.75製備之顆粒吸附鉛離子擬一階動力學 76
圖4.59 pH 1.00製備之顆粒吸附鉛離子擬一階動力學 77
圖4.60 pH 1.35製備之顆粒吸附鉛離子擬一階動力學 77
圖4.61附劑吸附鉛離子擬一階動力學 78
圖4.62 pH 0.75製備之顆粒吸附鉛離子擬二階動力學 78
圖4.63 pH 0.75製備之顆粒吸附鉛離子擬二階動力學 79
圖4.64 pH 0.75製備之顆粒吸附鉛離子擬二階動力學 79
圖4.65吸附劑吸附鉛離子擬二階動力學 80
圖4.66 pH 0.75製備之顆粒吸附汞離子熱力學 82
圖4.67 pH 1.00製備之顆粒吸附汞離子熱力學 82
圖4.68 pH 1.35製備之顆粒吸附汞離子熱力學 83
圖4.69吸附劑吸附汞離子熱力學 83
圖4.70 pH 0.75製備之顆粒吸附鉛離子熱力學 84
圖4.71 pH 1.00製備之顆粒吸附鉛離子熱力學 85
圖4.72 pH 1.35製備之顆粒吸附鉛離子熱力學 85
圖4. 73 吸附劑吸附鉛離子之熱力學 86
圖4. 74 pH 0.75製備之顆粒吸附汞離子內部擴散 87
圖4. 75 pH 1.00製備之顆粒吸附汞離子內部擴散 87
圖4. 76 pH 1.35製備之顆粒吸附汞離子內部擴散 88
圖4. 77 pH 0.75製備之顆粒吸附鉛離子內部擴散 89
圖4. 78 pH 1.00製備之顆粒吸附鉛離子內部擴散 89
圖4. 79 pH 1.35製備之顆粒吸附鉛離子內部擴散 90
表目錄
表2. 1 幾丁質幾丁聚醣的化學性質 7
表2. 2 幾丁聚醣的應用範圍 11
表2. 3 聚麩胺酸鹽類的應用領域 14
表2. 4 物理吸附與化學吸附特性比較 21
表4. 1 不同pH 值製備吸附劑吸附汞之Langmiur等溫吸附 64
表4.2不同pH 值製備吸附劑吸附汞之Frenundlich等溫吸附 64
表4. 3吸附劑吸附汞之RL值對Langmiur等溫吸附模式判定 65
表4.4不同pH 值製備吸附劑吸附鉛之Langmiur等溫吸附 69
表4.5不同pH 值製備吸附劑吸附鉛之Frenundlich等溫吸附 70
表4. 6吸附劑吸附鉛之RL值對Langmiur等溫吸附模式判定 70
表4.7 不同pH 值製備吸附劑吸附汞之擬一階動力學模式參數 75
表4.8 不同pH 值製備吸附劑吸附汞之擬二階動力學模式參數 76
表4. 9不同pH 值製備吸附劑吸附鉛之擬一階動力學模式參數 80
表4.10不同pH 值製備吸附劑吸附鉛之擬二階動力學模式參數 81
表4.11不同pH 值製備吸附劑吸附汞之熱力學吸附模式參數 84
表4.12不同pH 值製備吸附劑吸附鉛之熱力學吸附模式參數 86
表4.13不同pH 值製備吸附劑吸附汞之內部擴散參數 88
表4.14不同pH 值製備吸附劑吸附鉛之內部擴散參數 90

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