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臺灣博碩士論文加值系統

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研究生:王泰元
研究生(外文):WANG, TAI-YUAN
論文名稱:高效能近紅外光有機光電感測器之界面工程
論文名稱(外文):Interfacial Engineering of High Performance Near-Infrared Organic Photodetectors
指導教授:黃裕清黃裕清引用關係
指導教授(外文):HUANG, YU-CHING
口試委員:吳明忠劉舜維黃裕清
口試委員(外文):WU,MING-CHUNGLIU, SHUN-WEIHUANG, YU-CHING
口試日期:2022-07-13
學位類別:碩士
校院名稱:明志科技大學
系所名稱:材料工程系碩士班
學門:工程學門
學類:材料工程學類
論文種類:學術論文
論文出版年:2022
畢業學年度:110
語文別:中文
論文頁數:89
中文關鍵詞:界面工程共混策略高感測度高穩定性低暗電流密度
外文關鍵詞:Interfacial engineeringHybrid strategyHigh detectivityHigh stabilityLow dark current density
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隨著科技日新月異的發展,由於近紅外光電感測器多樣化的應用因而逐漸融入人們的生活中,其中有機半導體的低成本、溶液製程、可撓性以及光學可調性而受到重視,儘管能透過縮小能隙來達到延伸吸收波長的效果,然而隨著能隙的窄化會讓載子容易由外部往內部注入導致大量漏電流的產生使感測性能大幅下降。在電極與主動層之間引入高能障的界面層能夠有效抑制暗電流的生成,但界面層內部的缺陷是是無法最小化暗電流的主要因素之一。氧化鋅(Zinc oxide, ZnO)是最常見的界面層材料,其不僅具有能抑制暗電流注入的高能障同時還擁有高電子遷移率的性能。然而,ZnO在退火過程會讓薄膜產生大量的氧缺陷,產生電荷穿隧導致暗電流上升。PEIE是一種高分子材料經常用來填補氧化鋅的氧缺陷的材料,能改善電荷穿隧的效果。然而,PEIE的絕緣特性導致加入過量會降低元件的電荷傳輸性能,且其化學結構中的胺基會破壞非富勒烯材料的結構導致穩定性降低,需要選用另一種材料將PEIE替換。
本次團隊的研究是將ZnO與PDINO透過共混策略作為電洞阻擋層來抑制暗電流的生成,其中以加入30 vol% PDINO達到了2.1E-8 A/cm2最佳的暗電流性能,這主要歸功於PDINO填補了ZnO中的氧缺陷降低電荷穿隧,同時在近紅外光波長1000 nm達到了超過50%的高光響應的結果,感測度在1000 nm達到1.1E12 Jones的高感測度表現。PDINO化學結構中PDI基團具有高電子親合性,摻入氧化鋅中提高了電荷傳輸能力,且結構中不具有胺基,使元件在不封裝的情況下暗儲存穩定性在1000小時仍維持2.7E-8 A/cm2的暗電流實現了高穩定性結果。

With the rapid development of technology, because near-infrared photodetectors have various applications, gradually integrate in humans’ live. Organic semiconductors have low cost, soiution process, flexibility and optic tenability advantages, so that they were valued. Although organic semiconductors could extend the absorption wavelength by narrowing the energy gap. However, narrow band gaps are easily injected, resulting large leakage current was generated and them reduced performance. Using high energy barrier interface layers between active layer and electrode could effectively suppress generating of dark current. But the trap of interface layer is reason for organic photodetectors could not achieve to minimize dark current. Zinc oxide is a common interface layer material, which not only has high energy barrier suppressing dark current but also has high electric mobility. However, zinc oxide film generates oxygen vacancy during annealing process, leading charge tunneling and them increase dark current. PEIE is a kind of polymer material, which has often used to fill oxygen vacancy of zinc oxide. PEIE improve effect of charge tunneling. However, excessive PEIE reduce transport ability, due to its insulation property. Besides, the amine groups of PEIE destroy structure of non-fullerene materials. It is necessary to choice other material replace PEIE.
To reduce the traps of zinc oxide, we doped PDINO in zinc oxide as interface layer to suppress dark current. Doping 30 vol% PDINO achieved to 2.1E-8 A/cm2, which is the best result in all conditions. This attributed to PDINO filling the tarps of zinc oxide and reduce effect of charge tunneling. The External Quantum Efficiency achieved to 50% at 1000 nm. The detectivity reached 1.1E12 Jones at 1000 nm. The perylene diimide(PDI) groups of PDINO have high electron affinities, which could increase charge transport ability. Besides, PDINO do not have amine groups, so that the dark current maintain 2.7E-8 A/cm2 after 1000 hours in dark condition.

目錄
口試委員會審定書 i
致謝 ii
中文摘要 iii
Abstract iv
目錄 vi
圖目錄 viii
表目錄 xiii
第一章 緒論 1
1-1 前言 1
1-2 光電感測器性能介紹 2
1-3研究動機 5
1-4 無機近紅外光電感測器 6
1-5 有機近紅外光感測器 7
1-6有機近紅外光感測器的發展與瓶頸 9
第二章 文獻回顧 12
2-1暗電流對於感測性能的影響 12
2-2高感測度的有機光電感測器 14
2-2-1 優化主動層方法之研究 15
2-2-2優化傳輸方法之研究 26
2-3研究目標與方法 41
第三章 研究與元件製作方法 42
3-1樣品材料製備 42
3-2樣品製作 42
3-3量測與分析 42
3-4量測與分析儀器介紹 43
第四章 結果與討論 45
4-1有機近紅外光感測器 45
4-1-1主動層厚度對於性能影響 45
4-1-2界面層優化感測器元件性能 47
4-2NIR-OPD的暗電流與光響應度優化 49
4-2-1 優化主動層厚度調整 49
4-2-2主動層溶劑 50
4-2-3加入添加劑於主動層 52
4-2-4摻雜第三元材料以優化性能 54
4-3 NIR-OPD的傳輸層優化 57
4-3-1加入電洞阻擋層 58
4-3-2加入電子阻擋層 60
4-3-3傳輸層共混界面層之性能變化 62
第五章 結論 84
第六章 參考資料 85
圖目錄
圖1- 1 (a)光電感測器的運作圖4以及(b) 不同波長下的光電感測器應用5。 1
圖1- 2 響應速度所呈現之方波圖12。 5
圖1- 3透過近紅外光電感測器所感測之(a)心律舒張訊號13以及(b)血管內壁的脂肪囤積之影像15。 6
圖1- 4矽光電感測器與有機光電感測器之響應光譜比較17。 7
圖1- 5 不同非富勒烯受體 (a)ITIC-0F (b)ITIC-2F和ITIC-4F (c)ITIC-3F和ITIC-6F的化學結構以及(d)吸收光譜圖25。 8
圖1- 6 COTIC-4F的(a)化學結構、(b)吸收光譜圖和(c)光學能隙圖17。 9
圖1- 7(a)不同有機半導體之(a)光學能隙以及(b)暗電流曲線圖28。 10

圖2- 1 (a) ZnPc:C60與P4-Ph4-DIP:C60兩種系統在真實散粒噪聲和光響應情況下(實線)、光響應最大化(交叉線區)與輻射極限之散粒噪聲與實際光響應(虛線)所計算得出的D*分佈38。 13
圖2- 2 (a) 四種不同施體與C60共混系統之Sn,虛線代表計算出的散粒噪聲,(b) 多種施體與C60共混系統之暗電流曲線圖38。 14
圖2- 3 BHJ異質結構示意圖45。 15
圖2- 4厚與薄元件之(a)光/暗電流曲線圖 (b) Veff-Jph曲線圖 (c)厚元件與(d)薄元件之Jcorr-Vrev曲線圖10。 17
圖2- 5厚與薄元件之(a)光響應度與EQE光譜圖 (b)感測度圖譜10。 18
圖2- 6PM6:IT-4F系統中不同主動層厚度之(a)暗電流(b)光照下的J-V曲線29。 18
圖2- 7 PM6:IT-4F系統中(a)薄元件以及( b)厚元件之Rdiff-V關係曲線圖。不同厚度下之(c)有效電壓-光電流密度以及(d)有效電壓-光收集曲線圖29。 19
圖2- 8不同施受體比例之(a) 吸收光譜圖 (b) EQE光譜 (c) 光電流(空心標誌)與暗電流(實心標誌)曲線圖42。 21
圖2- 9 不同比例的表面形貌圖 (a)2:1 (b)1:1 (c)1:2 以及主動層共混型態圖 (d)2:1 (e)1:1 (f)1:242。 22
圖2- 10 (a)PNIR化學結構圖 (b)薄膜吸收光譜圖 (c)材料能階圖22。 23
圖2- 11 PNIR與兩種受體ITIC以及PC71BM系統之(a)光/暗電流密度 (b)光響應度以及感測度22。 24
圖2- 12 PNIR與兩種受體ITIC以及PC71BM系統之(a) Nyquist plot曲線圖(b)Voc與光強度依賴關係圖; (c)PNIR:ITIC和(d) PNIR:PC71BM的GIWAXS繞射圖22。 25
圖2- 13 PNIR:ITIC薄膜的 (a)表面形貌、(c)相域圖、(e)TEM圖以及 PNIR:PC71BM薄膜的(b)表面形貌、(d)相域圖以及(f)TEM圖22。 26
圖2- 14有機光電感測器內部的(a)注入與(b)提取運作原理圖50。 27
圖2- 15添加介面層後的注入運作原理圖50。 28
圖2- 16 NT40:IEICO-4F系統之(a)材料能階圖、(b)光暗電流曲線圖、(c)光響應圖譜和(d)感測度圖30。 29
圖2- 17 (a) Nyquist plot曲線圖 (b)電容-電壓曲線圖 (c)不同偏壓下的空乏區圖30。 31
圖2- 18 PCE10:COTIC-4Cl:PC71BM系統中有無阻擋層之(a)能階圖、(b)暗電流曲線圖和(c)響應光譜圖12。 32
圖2- 19 PCE10:COTIC-4Cl:PC71BM系統中有無阻擋層之(a)噪聲電流和(b)感測度光譜圖12。 33
圖2- 20 PTB7-Th:IEICO-4F系統的(a)材料能階圖、(b)暗電流曲線圖、(c)EQE光譜圖和(d)光響應以及感測度光譜圖14。 35
圖2- 21 DPSi-DBDTA作為界面層之(a)能階圖和(b)暗電流曲線圖37。 36
圖2- 22 DTDCPB:C70加入不同比例的MoO3於DPSi-DBDTA作為界面層之(a)能階圖、(b)光照下J-V曲線、(c)暗電流曲線圖和(d)EQE37。 37
圖2- 23 ZnO摻入不同比例之PEIE的有機光電感測器之(a)暗電流曲線、(b)EQE、(c)光響應度和(d)感測度61。 38
圖2- 24不同比例之共混界面層的(a)狀態密度與能量關係圖、(b)電容與頻率關係圖、(c)光致發光譜圖和(d)時間解析光致發光譜圖61。 40
圖4- 1 PTB7-Th:3TTFIC系統的(a)材料能階圖 (b)薄膜吸收光譜圖。………………………………………………………………….45
圖4- 2不同PTB7-Th:3TTFIC主動層厚度之暗電流曲線圖。 46
圖4- 3在PTB7-Th:3TTFIC系統中加入TAPC電子阻擋層之(a)暗電流;(b)EQE光譜圖;(c)響應度光譜圖;(d)感測度光譜圖。 48
圖4- 4 PTB7-Th:COTIC-4F系統中不同主動層厚度之(a)暗電流曲線圖、(b)EQE光譜圖、(c)響應度光譜圖、(d)光響應與暗電流趨勢圖、 (e)感測度光譜圖。 50
圖4- 5 PTB7-Th:COTIC-4F系統中不同溶劑之(a)暗電流曲線圖、(b)EQE光譜圖、(c)響應光譜圖和(d)感測度光譜圖。 52
圖4- 6有添加CN與無添加的 (a) CB和(d) O-xylene溶劑的暗電流曲線圖,(b) CB和(e) O-xylene溶劑的EQE光譜圖,(c) CB 和(f)O-xylene溶劑的響應度。 53
圖4- 7不同溶劑系統添加CN的(a)感測度光譜圖和(b)局部放大感測光譜圖。 54
圖4-8在PTB7-Th:COTIC-4F中摻入不同比例PC71BM之(a)暗電流曲線圖、(b)EQE光譜圖、(c)響應光譜圖和(d)感測度光譜圖。 56
圖4- 9 PTB7-Th:COTIC-4F系統加入不同界面層之(a)暗電流曲線圖、(b)EQE光譜圖、(c)響應度光譜圖、(d)感測度光譜圖和(e)-1 V下暗電流趨勢圖。 59
圖4- 10 PTB7-Th:COTIC-4F系統不同厚度TAPC之 (a)暗電流曲線圖、(b)EQE光譜圖、(c)響應度光譜圖和(d)感測度光譜圖。 61
圖4- 11 ZnO:PDINO不同共混比例之(a)暗電流曲線圖、(b)EQE光譜圖(c)響應度光譜圖和(d)感測度光譜圖。 63
圖4- 12加入不同濃度之PDINO之(a)暗電流曲線圖(b)EQE(c)光響應圖譜(d)感測度光譜圖。 65
圖4- 13摻入不同濃度之PDINO的(a)噪聲電流(b)感測度。 66
圖4- 14(a)PDINO與(b)PEIE摻雜於ZnO中之Nyquist plot圖譜。 68
圖4- 15 (a)0 vol% (b) 10 vol% (c) 30 vol% (d) 50 vol%之PDINO共混於ZnO中的線性動態範圍圖譜。 69
圖4- 16摻入不同比例之PDINO於ZnO中之表面形貌圖。 70
圖4- 17 加入不同PDINO濃度下之暗電流與功函數關係圖。 71
圖4- 18 (a)PDINO與(b)PEIE共混界面層之電容-頻率關係圖。 72
圖4- 19摻入(a) 0 vol% (b) 10 vol% (c) 30 vol% (d) 50vol% PDINO於ZnO中之SCLC曲線圖。結構為ITO/ Hybrid ETL/ PTB7-Th:COTIC-4F/ Ag。 73
圖4- 20加入不同PDINO濃度之(a)上升時間(b)下降時間以及不同PEIE濃度之(c)上升時間(d)下降時間。 75
圖4- 21加入不同比例下之(a)PDINO與(b)PEIE於ZnO的截止頻率。 76
圖4- 22未封裝之(a)暗電流與(b)EQE穩定性。 78
圖4- 23 TAPC與共混電子傳輸層優化後的 (a)暗電流曲線圖 (b)響應度光譜圖 (c)感測度光譜圖。 79
圖4- 24 PTB7-Th:COTIC-4F系統的(a)暗電流;(b)EQE光譜圖;(c)響應度光譜圖;(d)感測度光譜圖。 81
圖4- 25 TAPC與共混電子傳輸層優化後的(a)上升時間以及(b)下降時間。 82
圖4- 26 TAPC與共混電子傳輸層優化後的截止頻率。 83
表目錄
表1- 1、近年來有機近紅外光感測器的暗電流統整。 11
表2- 1 DTDCPB:C70系統摻雜不同比例MoO3對於電子與電洞遷移率的影響37。………………………………………………………………37
表4- 1不同厚度的PTB7-Th:COTIC-4F主動層之性能變化。………..50
表4- 2 不同溶劑系統加入添加劑CN的近紅外光感測器性能表現。 54
表4- 3 摻雜不同比例的PC71BM於PTB7-Th:COTIC-4F系統之性能表現。 56
表4- 4不同界面層對於PTB7-Th:COTIC-4F系統的性能影響。 59
表4- 5不同厚度之TAPC對於PTB7-Th:COTIC-4F系統的性能影響。 61
表4- 6不同PDINO與ZnO共混對PTB7-Th:COTIC-4F系統的性能變化。 64
表4- 7基於共混電子傳輸層元件的性能比較。 65
表4- 8 噪聲電流與感測度之性能。 67
表4- 9摻入不同PDINO濃度之LDR。 69
表4- 10共混界面層的功函數表格。 71
表4- 11、摻雜不同濃度PDINO於ZnO中的電子遷移率。 74
表4- 12、不同比例之兩種共混界面層上升與下降時間。 75
表4- 13不同比例之兩種共混界面層的截止頻率。 77
表4- 14透過TAPC以及ZnO:PDINO共混界面層對於PTB7-Th:COTIC-4F系統的性能表現。 80




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