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臺灣博碩士論文加值系統

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研究生:江杰霖
論文名稱:鈀鈷三元 (鎳、金、銅) 觸媒催化甲酸氧化反應
論文名稱(外文):PdCoM (M = Ni, Au, Cu) ternary catalyst for oxidation of formic acid
指導教授:翁于晴翁于晴引用關係
口試委員:黃景帆莊旻傑
口試日期:2023-07-14
學位類別:碩士
校院名稱:逢甲大學
系所名稱:化學工程學系
學門:工程學門
學類:化學工程學類
論文種類:學術論文
論文出版年:2023
畢業學年度:111
語文別:中文
論文頁數:117
中文關鍵詞:掃描式電子顯微鏡甲酸氧化反應
外文關鍵詞:formic acid oxidation reactionpalladiumscanning electrochemical microscope.
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甲酸可作為燃料或是儲氫材料,是非常具有潛力的能源。若作為儲氫材料,在常溫常壓下一公升的甲酸可以分解為五百九十升的氫氣;若作為燃料,直接甲酸燃料電池(DFAFC)具有高的開環電位、低毒性、且低高分子薄膜透率被認為是有潛能的能源之一,開發高效率催化甲酸氧化反應之觸媒可有效減少DFAFC陽極的過電位並增加其產氫氣效率,然而尋找高效能催化甲酸氧化之觸媒,若一一測試耗時且浪費資源,因此本研究利用掃描式電子顯微鏡(SECM)的微電極產生-基材收集模式篩選觸媒,使用集合組成法的概念製作以PdCo為主,其他元素(Au、Cu、Ni)為輔之三元觸媒陣列,從中篩選出對催化甲酸氧化有較佳的電催化活性的成分比例,並使用掃描式電子顯微鏡判斷觸媒的表面型態、能量分散式光譜儀檢測觸媒成分比例、X光繞射儀及X射線光電子能譜儀來確定觸媒中晶型組成,再透過循環伏安法、溶出伏安法、交流阻抗及塔佛斜率,進行觸媒對甲酸氧化之動力學分析,結果顯示最佳比例的三元觸媒為Pd2Co6Au2、Pd2Co6Cu2和Pd2Co6Ni2,其中又以Pd2Co6Au2擁有較低的過電位、較佳抗CO毒化能力及最好的催化甲酸氧化之能力。
Formic acid, which can be used as a fuel or hydrogen storage material, holds great potential as an energy source. As a hydrogen storage material, one liter of formic acid can produce 590 liters of hydrogen gas under ambient conditions. Moreover, as a fuel, the Direct Formic Acid Fuel Cell (DFAFC) is considered a promising energy source due to its high open-circuit voltage, low toxicity, and low permeability of high molecular weight membranes. Developing efficient catalysts for the formic acid oxidation reaction can effectively reduce the anode overpotential and increase the hydrogen production efficiency of DFAFC. However, manually testing each catalyst for high-performance formic acid oxidation is time-consuming and resource-intensive. Therefore, in this study, a scanning electrochemical microscope (SECM) microelectrode-based substrate collection method was employed to screen catalysts. A ternary catalyst array mainly composed of PdCo with supplementary elements (Au, Cu, Ni) was fabricated using the concept of compositional assembly. The SECM was used to determine the catalyst's surface morphology, energy-dispersive spectroscopy to measure the catalyst composition, and X-ray diffraction and X-ray photoelectron spectroscopy to confirm the crystalline structure composition. Kinetic analysis of the catalyst for formic acid oxidation was conducted using cyclic voltammetry, stripping voltammetry, electrochemical impedance spectroscopy, and Tafel slope analysis. The results revealed that the optimal proportion of the ternary catalysts was Pd2Co6Au2, Pd2Co6Cu2, and Pd2Co6Ni2, with Pd2Co6Au2 exhibiting lower overpotential, better resistance to CO poisoning, and superior formic acid oxidation catalytic activity.
目 錄
第一章 緒論 1
1-1甲酸的介紹 1
1-2 甲酸氧化觸媒選擇 3
1-3 掃描式電化學顯微鏡(SECM)介紹 4
1-3-1 SECM在甲酸氧化觸媒方面之應用 5
1-4 研究動機與研究問題 6
第二章 文獻回顧 8
2-1 甲酸氧化途徑與機制 8
2-2甲酸氧化觸媒文獻回顧與討論 9
2-3 掃描式電化學顯微鏡理論 16
2-3-1 回饋模式 16
2-3-2 微電極產生-基材收集模式 19
第三章 實驗設備與方法 20
3-1 藥品與材料 20
3-1-1 基材與藥品製備 22
3-2 儀器與設備 23
3-3 實驗方法 25
3-3-1 實驗前置 25
3-3-2 電化學分析 32
3-3-3 觸媒特性分析 39
第四章 實驗結果與討論 41
4-1 三元陣列催化甲酸氧化之篩選與特性分析 41
4-1-1 在碳酸氫鉀水溶液中之觸媒篩選 41
4-1-2三元鈀觸媒與鈀觸媒不同電位下之比較 56
4-2 最優化觸媒特性分析 59
4-2-1 最優化觸媒之觸媒表面型態(SEM)及 元素分佈圖譜 (Mapping) 分析 59
4-2-2 觸媒之能量分散式光譜儀(EDS)分析 67
4-2-3 觸媒之X-射線繞射分析(XRD)分析 74
4-2-4 觸媒之X射線光電子能譜(XPS)分析 77
4-3 最優化觸媒電化學分析 83
4-3-1 最優化觸媒之循環伏安圖分析 83
4-3-2 最優化觸媒之溶出伏安法分析 93
4-3-3 最優化觸媒之交流阻抗分析 103
4-3-4 最優化觸媒之塔佛曲線分析 115
第五章 結論 117
第六章 參考文獻 118



目 錄
第一章緒論1
1-1甲酸的介紹1
1-2 甲酸氧化觸媒選擇3
1-3 掃描式電化學顯微鏡(SECM)介紹4
1-3-1 SECM在甲酸氧化觸媒方面之應用5
1-4 研究動機與研究問題6
第二章文獻回顧8
2-1 甲酸氧化途徑與機制8
2-2甲酸氧化觸媒文獻回顧與討論9
2-3 掃描式電化學顯微鏡理論16
2-3-1 回饋模式16
2-3-2 微電極產生-基材收集模式19
第三章實驗設備與方法20
3-1 藥品與材料20
3-1-1 基材與藥品製備22
3-2 儀器與設備23
3-3 實驗方法25
3-3-1 實驗前置25
3-3-2 電化學分析32
3-3-3 觸媒特性分析39
第四章實驗結果與討論41
4-1 三元陣列催化甲酸氧化之篩選與特性分析41
4-1-1 在碳酸氫鉀水溶液中之觸媒篩選41
4-1-2三元鈀觸媒與鈀觸媒不同電位下之比較56
4-2 最優化觸媒特性分析59
4-2-1 最優化觸媒之觸媒表面型態(SEM)及 元素分佈圖譜 (Mapping) 分析59
4-2-2 觸媒之能量分散式光譜儀(EDS)分析67
4-2-3 觸媒之X-射線繞射分析(XRD)分析74
4-2-4 觸媒之X射線光電子能譜(XPS)分析77
4-3 最優化觸媒電化學分析83
4-3-1 最優化觸媒之循環伏安圖分析83
4-3-2 最優化觸媒之溶出伏安法分析93
4-3-3 最優化觸媒之交流阻抗分析103
4-3-4 最優化觸媒之塔佛曲線分析115
第五章結論117
第六章參考文獻118



電子全文 電子全文(網際網路公開日期:20250731)
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