臺灣博碩士論文加值系統

本研究因應醋酸整廠模型之反應機制複雜，導致甲醇羰基化法合成醋酸醋酸反應動力學資料的缺乏(Kim et al., 1991; Hosseinpour et al., 2011; Bidgoli et al., 2012)，且關於甲醇羰基化法合成醋酸之製程設計與模擬議題甚少，透過化工程序模擬軟體Aspen Plus中的EO方法針對Dimian and Kiss(2020)在缺乏反應動力學資訊的情況下於反應區建立一個化學合成系統反應器性能預測之模型並在非均相觸媒之醋酸整廠流程提出改善與最適化流程，並在純化段提出四個改善製程設計，對其進行能耗評估和比較，進而找出最適化分離流程。因工業上生產醋酸多利用甲醇羰基化法，製備過程中會有副反應生成丙酸與水，其中水與丙酸產生共沸；而在醋酸、丙酸與水之混合物中，醋酸為鞍點，以上兩點將造成純化段能耗的提升。除了文獻原先所提及之醋酸純度99.7%，額外增加丙酸純度75%為分離目標。 本研究成果也透過已完成之模型分析各製程設計之經濟評估，將每段反應單元提供醋酸整廠製程概念設計、製程優化及因應現實考量評估參考之依據作為獲利與經濟效益的優化分析，以生產一公噸醋酸為基準，發現以動力模型為基礎之設計的總成本花費為$596.9美金/公噸較重建文獻之成本為$617.42美金/公噸設計少，又以純化段四個改善設計中之第二個改善設計所花費之成本$655.3美金/公噸較低。

The reaction mechanism of the acetic acid plantwide process model is complex, resulting in the lack of reaction kinetic data for the synthesis of acetic acid through methanol carbonylation (Kim et al., 1991; Hosseinpour et al., 2011; Bidgoli et al., 2012), few of issues to design and simulation of the synthesis of acetic acid by methanol carbonylation. By using Aspen Plus EO method consulting a chemical synthesis system reactor in the absence of reaction kinetic information by Dimian and Kiss (2020). To improve and optimize in the heterogeneous catalyst process, proposing four improved process designs to evaluate and compare their energy consumption to find the optimal separation process, generating propionic acid and water that has an azeotrope; acetic acid is the saddle point causing the energy consumption of the purification section to increase. Target of the original acetic as acid purity of 99.7%, an additional propionic acid purity of 75%. Analyses of each process design for economic evaluation. Basic for profit and economic benefit optimization through conceptual design, process optimization, Using production of one metric ton of acetic acid, based on dynamic models is $596.9 per metric ton, loweing compared to $617.42 per metric ton for the reaearch. Among four improvement designs of purification section, the second improvement design incurred a cost of $655.3 per metric ton.

目錄
摘要.............................................................................................................. i
Abstract ...................................................................................................... ii
目錄........................................................................................................... iii
圖目錄 ....................................................................................................... vi
表目錄 ....................................................................................................... xi
第一章 緒論 ............................................................................................. .1
1.1 前言 .................................................................................................. 1
1.2 背景說明 .......................................................................................... 1
1.3 文獻回顧 .......................................................................................... 5
1.4 研究動機與目標 ............................................................................ 10
1.5 章節組織 ........................................................................................ 10
第二章 文獻之醋酸整廠製程分析與重建 ............................................ 11
2.1 前言 ................................................................................................ 11
2.2醋酸製程之成份物性與熱力學模型 ............................................. 11
2.3文獻之醋酸整廠製程分析 ............................................................. 21
2.3.1文獻之醋酸整廠製程反應段分析 ........................................ 23
2.3.2文獻之醋酸整廠製程純化段與吸收塔分析 ........................ 26
2.4重建文獻之醋酸整廠製程 ............................................................. 29
第三章 以動力模型為基礎之醋酸整廠製程模擬與分析 .................... 38
3.1 前言 ................................................................................................ 38
3.2 建置以動力模型為基礎之醋酸反應單元 .................................... 39
3.2.1反應機制說明 .......................................................................... 41
3.2.2模擬流程與驗證 ...................................................................... 42
3.3 建置以動力模型為基礎之醋酸整廠製程 .................................... 46
第四章 以動力模型為基礎之醋酸整廠製程純化段改善設計 ............ 55
4.1 前言 ................................................................................................ 55
4.2 醋酸整廠製程改善設計Case 1 .................................................... 56
4.3 醋酸整廠製程改善設計Case 2 .................................................... 63
4.4 醋酸整廠製程改善設計Case 3 .................................................... 69
4.5 醋酸整廠製程改善設計Case 4 .................................................... 77
第五章 醋酸整廠製程經濟評估 ............................................................ 83
5.1 前言 ................................................................................................ 83
5.2 醋酸整廠製程經濟評估 ................................................................ 83
5.2.1重建文獻之醋酸整廠製程經濟評估 ...................................... 86
5.2.2 以動力模型為基礎之醋酸整廠製程經濟評估 ..................... 93
5.2.3 醋酸整廠製程改善設計Case 1經濟評估 .......................... 100
5.2.4 醋酸整廠製程改善設計Case 2經濟評估 .......................... 107
5.2.5 醋酸整廠製程改善設計Case 3經濟評估 .......................... 113
5.2.6 醋酸整廠製程改善設計Case 4經濟評估 .......................... 120
5.3 獲利與經濟效益分析 .................................................................. 127
第六章 結論與未來展望 ...................................................................... 129
附錄一 TAC計算 .................................................................................. 130
附錄二 符號說明 .................................................................................. 134
參考文獻 ................................................................................................ 135

圖目錄
圖 1.1 以十億美元為例之醋酸市場應用趨勢圖(emergenresearch.com)2
圖 1.2 2023-2033 全球醋酸市場規模預測報告(Marketwatch.com)....... 2
圖 1.3 孟山都製程催化循環圖(Jones, 2000; Sunley and Watson, 2000) 4
圖 1.4 Cativa 製程催化循環圖(Jones, 2000; Sunley and Watson, 2000). 4
圖 1.5 甲醇羰基化法合成醋酸之均相反應段流程圖(Dimian and Kiss,
2000) ........................................................................................................ 6
圖 1.6 孟山都製程甲醇羰基化法簡易流程圖(Jones, 2000) ................... 6
圖 1.7 商業化 Cativa 催化法甲醇羰基化法簡易流程圖(Jones, 2000)... 6
圖 1.8 均相觸媒之醋酸反應段流程圖(Dimian and Kiss, 2020) ............. 8
圖 1.9 均相觸媒之醋酸純化段流程圖(Dimian and Kiss, 2020) ............. 8
圖 2.1 醋酸與水之汽液相平衡圖 ........................................................... 16
圖 2.2 碘甲烷與甲醇之汽液相平衡圖................................................... 16
圖 2.3 碘甲烷與醋酸甲酯之汽液相平衡圖........................................... 16
圖 2.4 碘甲烷與醋酸之汽液相平衡圖................................................... 17
圖 2.5 甲醇與醋酸甲酯之汽液相平衡圖............................................... 17
圖 2.6 甲醇與醋酸之汽液相平衡圖 ....................................................... 17
圖 2.7 醋酸甲酯與醋酸之汽液相平衡圖............................................... 18
圖 2.8 醋酸甲酯與水之汽液相平衡圖................................................... 18
圖 2.9 醋酸甲酯與丙酸之汽液相平衡圖............................................... 18
圖 2.10 醋酸與丙酸之汽液相平衡圖..................................................... 19
圖 2.11 在 1.3bar 下醋酸、丙酸及水之三相圖..................................... 20
圖 2.12 水與丙酸之汽液相平衡圖......................................................... 20
圖 2.13 醋酸甲酯、水及碘甲烷之三相圖.............................................21
圖 2.14 文獻之醋酸整廠製程流程圖(Dimian and Kiss, 2020) ............. 22
圖 2.15 碘甲烷在吸收塔塔頂氣體含量與吸收塔甲醇流量之關係圖. 27
圖 2.16 甲醇在吸收塔塔頂氣體含量與吸收塔甲醇流量之關係圖..... 27
圖 2.17 碘甲烷在排氣股含量與吸收塔甲醇流量之關係圖................. 28
圖 2.18 甲醇在排氣股含量與吸收塔甲醇流量之關係圖..................... 28
圖 2.19 重建文獻之醋酸整廠製程模擬流程圖..................................... 31
圖 2.20 重建文獻之醋酸整廠製程 D-1 塔溫度分布圖......................... 36
圖 2.21 重建文獻之醋酸整廠製程 D-1 各組成份分布圖..................... 36
圖 2.22 重建文獻之醋酸整廠製程 D-2 塔溫度分布圖......................... 36
圖 2.23 重建文獻之醋酸整廠製程 D-2 各組成份分布圖..................... 37
圖 3.1 連續流動攪拌反應器(Saeed et al., 2017).................................... 38
圖 3.2 反應動力學參數調和流程 ........................................................... 39
圖 3.3 Aspen Plus 方程式導向求解架構 ................................................ 39
圖 3.4 Cativa 法的催化循環(Jones, 2000; Sunley and Watson, 2000)... 41
圖 3.5 醋酸整廠製程反應設計單元(參考 Jones, 2000; Dimian and
Kiss,2020).............................................................................................. 43
圖 3.6 以動力模型為基礎之醋酸整廠製程模擬流程圖...................... 48
圖 3.7 以動力模型為基礎之醋酸整廠製程 D-1 塔溫度分布圖.......... 53
圖 3.8 以動力模型為基礎之醋酸整廠製程 D-1 塔各組成份分布圖.. 53
圖 3.9 以動力模型為基礎之醋酸整廠製程 D-2 塔溫度分布圖.......... 53
圖 3.10 以動力模型為基礎之醋酸整廠製程 D-2 塔各組成份分布圖. 54
圖 4.1 醋酸整廠製程改善設計 Case 1 流程圖 ..................................... 57
圖 4.2 醋酸整廠製程改善設計 Case 1 D-1 塔溫度分布圖.................. 61
圖 4.3 醋酸整廠製程改善設計 Case 1 D-1 塔各組成份分布圖.......... 61
圖 4.4 醋酸整廠製程改善設計 Case 1 D-2 塔溫度分布圖.................. 61
圖 4.5 醋酸整廠製程改善設計 Case 1 D-2 塔各組成份分布圖.......... 62
圖 4.6 醋酸整廠製程改善設計 Case 2 流程圖 ..................................... 64
圖 4.7 醋酸整廠製程改善設計 Case 2 D-1 塔溫度分布圖.................. 68
圖 4.8 醋酸整廠製程改善設計 Case 2 D-1 塔各組成份分布圖.......... 68
圖 4.9 醋酸甲酯、水及碘甲烷之三相圖(標點後) ............................... 70
圖 4.10 醋酸整廠製程改善設計 Case 3 流程圖 ................................... 71
圖 4.11 醋酸整廠製程改善設計 Case 3 D-1 塔溫度分布圖................ 75
圖 4.12 醋酸整廠製程改善設計 Case 3 D-1 塔各組成份分布圖........ 75
圖 4.13 醋酸整廠製程改善設計 Case 3 D-2 塔溫度分布圖................ 75
圖 4.14 醋酸整廠製程改善設計 Case 3 D-2 塔各組成份分布圖........ 76
圖 4.15 醋酸整廠製程改善設計 Case 4 流程圖 ................................... 78
圖 4.16 醋酸整廠製程改善設計 Case 4 D-1 塔溫度分布圖................ 82
圖 4.17 醋酸整廠製程改善設計 Case 4 D-1 塔各組成份分布圖........ 82
圖 5.1 重建文獻之醋酸整廠製程現金流分析...................................... 91
圖 5.2 重建文獻之醋酸整廠製程現金流分析-調整醋酸價格後......... 91
圖 5.3 以動力模型為基礎之醋酸整廠製程現金流分析...................... 98
圖 5.4 以動力模型為基礎之醋酸整廠製程現金流分析-調整醋酸價格
後............................................................................................................ 98
圖 5.5 醋酸整廠製程改善設計 Case 1 現金流分析 ........................... 105
圖 5.6 醋酸整廠製程改善設計 Case 1 現金流分析-調整醋酸價格後
.............................................................................................................. 105
圖 5.7 醋酸整廠製程改善設計 Case 2 現金流分析 ........................... 111
圖 5.8 醋酸整廠製程改善設計 Case 2 現金流分析-調整醋酸價格後
.............................................................................................................. 111
圖 5.9 醋酸整廠製程改善設計 Case 3 現金流分析 ........................... 118
圖 5.10 醋酸整廠製程改善設計 Case 3 現金流分析-調整醋酸價格後
.............................................................................................................. 118

圖 5.11 醋酸整廠製程改善設計 Case 4 現金流分析 ......................... 125
圖 5.12 醋酸整廠製程改善設計 Case 4 現金流分析-調整醋酸價格後
.............................................................................................................. 125

表目錄
表 1.1 使用 Cativa 催化法生產醋酸工廠(Jones, 2000).......................... 5
表 1.2 醋酸製程與模擬相關研究歷史表 ................................................ 9
表 2.1 醋酸純化分離各成份之基本物性比較...................................... 12
表 2.2 醋酸純化分離各成份之沸點排序 .............................................. 12
表 2.3 醋酸整廠製程反應系統 NRTL 熱力學模式相關參數.............. 14
表 2.4 醋酸整廠製程反應系統 HOC 相關參數.................................... 15
表 2.5 甲醇羰基化法之反應式(Dimian and Kiss, 2020) ...................... 23
表 2.6 反應段回流(R-RECY)與純化段進料股流(PROCESS)組成之誤
差比較.................................................................................................... 25
表 2.7 反應段回流(R-RECY)與純化段進料股流(PROCESS)組成修正
之誤差比較............................................................................................ 25
表 2.8 文獻之醋酸整廠製程純化段蒸餾塔設定(Dimian and Kiss,
2020) ...................................................................................................... 26
表 2.9 重建文獻之醋酸整廠製程物流結果.......................................... 32
表 2.10 重建文獻之醋酸整廠製程能耗表............................................ 37
表 3.1 Aspen Plus 求解方法的比較 ........................................................ 40
表 3.2 醋酸整廠製程求解 EO 所使用之反應機制............................... 42
表 3.3 透過 EO 方法所求得之反應動力式........................................... 43
表 3.4 驗證文獻反應單元之物流表 ...................................................... 44
表 3.5 以動力模型為基礎之醋酸整廠製程物流表.............................. 49
表 3.6 以動力模型為基礎之醋酸整廠製程能耗表.............................. 54
表 4.1 醋酸整廠製程改善設計 Case 1 總物流表 ................................. 58
表 4.2 醋酸整廠製程改善設計 Case 1 能耗比較表 ............................. 62
表 4.3 醋酸整廠製程改善設計 Case 2 總物流表 ................................. 65
表 4.4 醋酸整廠製程改善設計 Case 2 能耗比較表 ............................. 68
表 4.5 醋酸整廠製程改善設計 Case 3 總物流表 ................................. 72
表 4.6 醋酸整廠製程改善設計 Case 3 能耗比較表 ............................. 76
表 4.7 醋酸整廠製程改善設計 Case 4 總物流表 ................................. 79
表 4.8 醋酸整廠製程改善設計 Case 4 能耗比較表 ............................. 82
表 5.1 壓縮機設備成本與驅動裝置設備成本...................................... 84
表 5.2 反應器(RSTOIC/CSTR)設備成本 .............................................. 84
表 5.3 直接製造成本項目 ...................................................................... 85
表 5.4 現金流分析方式 .......................................................................... 86
表 5.5 重建文獻之醋酸整廠製程設備清單.......................................... 87
表 5.6 重建文獻之醋酸整廠製程熱整合後之設備清單...................... 88
表 5.7 重建文獻之醋酸整廠製程熱整合後之改善結果...................... 88
表 5.8 重建文獻之醋酸整廠製程設備成本-Heat Exchanger............... 89
表 5.9 重建文獻之醋酸整廠製程設備成本-Flash ................................ 89
表 5.10 重建文獻之醋酸整廠製程設備成本-Distillation..................... 89
表 5.11 重建文獻之醋酸整廠製程設備設計成本 ................................ 90
表 5.12 重建文獻之醋酸整廠製程公用設施成本................................ 90
表 5.13 重建文獻之醋酸整廠製程直接製造成本................................ 90
表 5.14 重建文獻之醋酸整廠製程-計算 TAC 之結果......................... 92
表 5.15 重建文獻之醋酸整廠製程-現金流分析................................... 92
表 5.16 以動力模型為基礎之醋酸整廠製程設備清單........................ 94
表 5.17 以動力模型為基礎之醋酸整廠製程熱整合後之設備清單.... 95
表 5.18 以動力模型為基礎之醋酸整廠製程熱整合後之改善結果.... 95
表 5.19 以動力模型為基礎之醋酸整廠製程設備成本-Heat Exchanger
................................................................................................................ 96
表 5.20 以動力模型為基礎之醋酸整廠製程設備成本-Flash.............. 96
表 5.21 以動力模型為基礎之醋酸整廠製程設備成本-Distillation..... 96
表 5.22 以動力模型為基礎之醋酸整廠製程設備設計成本................ 97
表 5.23 以動力模型為基礎之醋酸整廠製程公用設施成本................ 97
表 5.24 以動力模型為基礎之醋酸整廠製程直接製造成本................ 97
表 5.25 以動力模型為基礎之醋酸整廠製程-計算 TAC 之結果......... 99
表 5.26 以動力模型為基礎之醋酸整廠製程-現金流分析................... 99
表 5.27 醋酸整廠製程改善設計 Case 1 設備清單 ............................. 101
表 5.28 醋酸整廠製程改善設計 Case 1 熱整合後之設備清單......... 101
表 5.29 醋酸整廠製程改善設計 Case 1 熱整合後之改善結果......... 102
表 5.30 醋酸整廠製程改善設計 Case 1 設備成本-Heat Exchanger.. 102
表 5.31 醋酸整廠製程改善設計 Case 1 設備成本-Flash ................... 102
表 5.32 醋酸整廠製程改善設計 Case 1 設備成本-Distillation.......... 103
表 5.33 醋酸整廠製程改善設計 Case 1 設備設計成本 ..................... 103
表 5.34 醋酸整廠製程改善設計 Case 1 公用設施成本 ..................... 103
表 5.35 醋酸整廠製程改善設計 Case 1 直接製造成本 ..................... 104
表 5.36 醋酸整廠製程改善設計 Case 1-計算 TAC 之結果............... 106
表 5.37 醋酸整廠製程改善設計 Case 1-現金流分析......................... 106
表 5.38 醋酸整廠製程改善設計 Case 2 設備清單 ............................. 108
表 5.39 醋酸整廠製程改善設計 Case 2 熱整合後之設備清單......... 108
表 5.40 醋酸整廠製程改善設計 Case 2 熱整合後之改善結果......... 109
表 5.41 醋酸整廠製程改善設計 Case 2 設備成本-Heat Exchanger.. 109
表 5.42 醋酸整廠製程改善設計 Case 2 設備成本-Flash ................... 109
表 5.43 醋酸整廠製程改善設計 Case 2 設備成本-Distillation.......... 109
表 5.44 醋酸整廠製程改善設計 Case 2 設備設計成本 ..................... 110
表 5.45 醋酸整廠製程改善設計 Case 2 公用設施成本 ..................... 110
表 5.46 醋酸整廠製程改善設計 Case 2 直接製造成本 ..................... 110
表 5.47 醋酸整廠製程改善設計 Case 2-計算 TAC 之結果............... 112
表 5.48 醋酸整廠製程改善設計 Case 2-現金流分析......................... 112
表 5.49 醋酸整廠製程改善設計 Case 3 設備清單 ............................. 114
表 5.50 醋酸整廠製程改善設計 Case 3 熱整合後之設備清單......... 114
表 5.51 醋酸整廠製程改善設計 Case 3 熱整合後之改善結果......... 115
表 5.52 醋酸整廠製程改善設計 Case 3 設備成本-Heat Exchanger.. 115
表 5.53 醋酸整廠製程改善設計 Case 3 設備成本-Flash ................... 115
表 5.54 醋酸整廠製程改善設計 Case 3 設備成本-Distillation.......... 116
表 5.55 醋酸整廠製程改善設計 Case 3 設備設計成本 ..................... 116
表 5.56 醋酸整廠製程改善設計 Case 3 公用設施成本 ..................... 116
表 5.57 醋酸整廠製程改善設計 Case 3 直接製造成本 ..................... 117
表 5.58 醋酸整廠製程改善設計 Case 3-計算 TAC 之結果............... 119
表 5.59 醋酸整廠製程改善設計 Case 3-現金流分析......................... 119
表 5.60 醋酸整廠製程改善設計 Case 4 設備清單 ............................. 121
表 5.61 醋酸整廠製程改善設計 Case 4 熱整合後之設備清單......... 121
表 5.62 醋酸整廠製程改善設計 Case 4 熱整合後之改善結果......... 122
表 5.63 醋酸整廠製程改善設計 Case 4 設備成本-Heat Exchanger.. 122
表 5.64 醋酸整廠製程改善設計 Case 4 設備成本-Flash ................... 122
表 5.65 醋酸整廠製程改善設計 Case 4 設備成本-Distillation.......... 123
表 5.66 醋酸整廠製程改善設計 Case 4 設備設計成本 ..................... 123
表 5.67 醋酸整廠製程改善設計 Case 4 公用設施成本 ..................... 123
表 5.68 醋酸整廠製程改善設計 Case 4 直接製造成本 ..................... 124
表 5.69 醋酸整廠製程改善設計 Case 4-計算 TAC 之結果............... 126
表 5.70 醋酸整廠製程改善設計 Case 4-現金流分析......................... 126
表 5.71 醋酸整廠製程設計折舊費比較表.......................................... 128
表 5.72 醋酸整廠製程設計淨現值分析比較表.................................. 128

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