臺灣博碩士論文加值系統

本論文研究以單晶相釩酸鎂觸媒研究乙基苯之氧化脫氫反應。單晶相釩酸
鎂觸媒包括Mg2VO4, Mg3(VO4)2,Mg2V2O7,和MgV2O6。其中含V4+之 Mg2VO4
和含V5+之Mg3(VO4)2均有較高之脫氫活性與選擇率,而MgV2O6及 Mg2V2O7
之全氧化活性較高,其苯乙烯選擇率不佳。釩的氧化態並非影響釩酸鎂觸
媒活性的因素,其結構中晶格氧的配位型式為決定觸媒選擇率的重要因素
。Mg3(VO4)2與Mg2VO4具有類似結構,可經還原與氧化處理 ,兩者產生晶相
互換。Mg2VO4雖具有脫氫活性,但穩定性不佳,連續反應中逐漸被氧化並造
成活性衰退;而Mg3(VO4)2催化活性穩定,於450~525C連續反應測試中,可維
持約80%的苯乙烯選擇率,但進料中氧氣與乙基苯之比率升高後,苯乙烯之
選擇率便隨之降低。 Mg3(VO4)2經氫氣還原處理後可提升苯乙烯選擇率
至90%以上,且仍維持觸媒還原前之活性與穩定性。經氫氣部份還原之Mg3(
VO4)2可於450~525C連續反應中抑制苯乙烯的全氧化反應,且脫選擇率受轉
化率之影響並不顯著。含水蒸氣之乙基苯脈波反應結果顯示,觸媒表面之
OH基最可能為提高選擇率的因素。

封面
摘要
目錄
圖目錄
表目錄
第一章 緒論
第二章 文獻回顧與研究方向
2-1 乙基氧化脫氫觸媒
2-1-1 活性積碳觸媒
2-1-2 氧化還原觸媒
2-1-3 V-Mg-O觸媒
2-2 銅酸鎂觸媒
2-2-1 觸媒結構
2-2-2 觸媒合成
2-2-3 凡酸鎂的催化性質
2-2-4 部份還原態凡酸鎂
第三章實驗方法
3-1 凡酸鎂觸媒製備
3-2 物性鑑定與元素分析
3-2-1 X-射線繞射分析(XRD)
3-2-2 BET比表面積測定
3-2-3 感應耦合電漿原子發射光譜(CP-AES)
3-2-4 X-射線電子光譜(XPS)
3-3 程溫還原(TPR)
3-4 脈波反應測試
3-5 連續反應測試
第四章 凡酸鎂觸媒-乙基苯氧化脫氫反應
4-1 觸媒合成與鑑定
4-2 晶格氧的反應性-脈波反應
4-3 活性相鑑定-連續反應
4-4 部份還原態凡酸鎂觸媒
4-4-1 還原劑之效應
4-4-2 經H2部份還原之Mg3(VO4)2催化劑特性
第五章 結論
參考文獻