摘要 I
Abstract II
表目錄 VIII
圖目錄 X
第一章 前言 1
1-1 研究動機 1
1-2 研究內容與架構 3
第二章 文獻回顧 5
2-1 發電系統簡介 5
2-1.1 IGCC發電簡介 5
2-1.2 CLC發電簡介 8
2-1.3 CLR發電簡介 11
2-1.4 CLH發電簡介 12
2-2 一氧化碳之特性 14
2-2.1 一氧化碳之來源 14
2-2.2 一氧化碳之性質 14
2-2.3 一氧化碳之形成機制與排放物性 17
2-3 氫氣之特性 19
2-3.1 氫氣之來源 19
2-3.2 氫氣之性質 19
2-4 氯化氫特性 21
2-4.1 氯化氫之來源 21
2-4.2 氯化氫之性質 21
2-4.3 氯化氫之危害 23
2-5 載氧體製備方式 24
2-5.1 溶膠凝膠法 24
2-5.2 機械混合法 24
2-5.3 臨濕含浸法 25
2-5.4 溶解法 26
2-5.4 共沉澱法 27
2-6 載氧體特性 28
2-7 載氧體之選擇 34
2-7.1 金屬氧化物載氧體 36
2-7.2 載體型載氧體 39
2-8 載氧體之活性衰退 42
2-9 CLC操作參數之影響 44
2-10 表面物理吸附等溫線 46
2-11 載氧體還原反應動力之探討 48
2-11.1 衰退模式 49
2-11.2 Arrhenius表示式 51
第三章 研究方法與實驗器材 52
3-1 研究方法 52
3-1.1 實驗規劃 52
3-1.2 實驗步驟與方法 54
3-2 實驗器材 56
3-2.1 實驗材料 56
3-2.2 實驗系統裝置 58
3-2.3 主要儀器原理介紹 64
3-3 預備實驗 76
3-3.1 載氧體之製備 76
3-3.2 檢量線製作及儀器校正 78
3-3.3 空白實驗 78
第四章 結果與討論 81
4-1 自製載氧體之特性分析 83
4-1.1 XRD分析 84
4-1.2 ICP-AES金屬元素分析 87
4-1.3 載氧體之TPR分析 88
4-1.4 溫度對載氧體之還原性能測試 92
4-1.5 改變還原氣體濃度之特性分析 95
4-1.6 不同載氧體還原-氧化反應之比較 99
4-2 改變操作參數對於20% Fe2O3/SiO2載氧容量影響之探討 105
4-2.1 空間流速之影響 105
4-2.2 一氧化碳濃度之影響 107
4-2.3 氫氣濃度之影響 109
4-2.4 混合還原性氣體之影響 111
4-2.5 氯化氫濃度之影響 113
4-3 氯化氫之還原－再生循環對吸收容量影響之探討 119
4-4 載氧體反應前後分析 122
4-4.1 XRD分析 122
4-4.2 SEM分析 126
4-4.3 SEM–EDS分析 130
4-4.4 Mapping分析 136
4-4.5 BET表面積與孔洞特性 147
4-4.6 XPS分析 152
4-5 HCl對20% Fe2O3/SiO2載氧體之反應機制探討 155
4-5.1 氫氣及一氧化碳對20% Fe2O3/SiO2之反應 155
4-5.2 添加HCl於CO氣氛下對20% Fe2O3/SiO2之反應 158
4-5.3 添加HCl於H2氣氛下對20% Fe2O3/SiO2之反應 161
4-5.4 添加HCl於CO及H2氣氛下對20% Fe2O3/SiO2之反應 163
4-6 還原反應動力模擬探討 166
4-6.1 第一型之衰退模式 166
4-5.2 第二型之衰退模式 171
第五章 結論與建議 175
5-1 結論 175
5-2 建議 178
參考文獻 179
附錄 186
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